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Desenvolvimento de biocidas inorgânicos a base de óxidos de titânio e silício com prata para desinfecção de águas contaminadas com microrganismoSantos, Jomilson Moraes dos [UNESP] 29 January 2010 (has links) (PDF)
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santos_jm_dr_bauru.pdf: 2127319 bytes, checksum: ec5f41718cfe22b37d1e9a304cfd386d (MD5) / Fundação de Amparo à Pesquisa e ao Desenvolvimento Científico do Maranhão (FAPEMA) / O presente trabalho teve por finalidade preparar, pelo método sol-gel, biocidas inorgânicos (catalisadores) a base óxido de titânio (ou titânia, Ti'O IND. 2'), modificados ou não prata e/ou óxido de silício (ou sílica, Si'O IND. 2'), na forma de pó, para a desinfecção de águas. Os materiais preparados foram testados para inativação das bactérias padrões ATCC, Escherichia coli e Pseudomonas aeruginosa, em reatores utilizados em fotocatálise heterogênea. Em baixas temperaturas de calcinação (250ºC e 450ºC), os catalisadores são monofásicos (titânia na fase anatásio, An), independentes das modificações (adição de prata e/ou sílica). Por outro lado, a cristalinidade das amostras diminui enquanto a área superficial aumenta com o aumento da quantidade dos modificadores. Quando a temperatura de tratamento é de 900ºC, as amostras estruturam-se sob forma de titânia rutilo (Rt), sendo que na presença de prata, ela é segregada. Quando as amostras de Ti'O IND. 2' são modificadas por sílica, a transição para a fase rutilo é dificultada e a titânia permanece estruturada sob forma de anatásio. Com a adição de prata à mistura titânia-sílica, somente 10% permanece na forma de anatásio e 90% sofre a transição para rutilo. Os resultados de FTIR confirmam que a adição de modificadores não introduz mudanças significativas aos grupos superficiais. A presença do silício e prata no material não alterou as posições das bandas de titânia An (não há indícios de formação de solução sólida), sendo que uma banda adicional associada aos grupo Si-O para as amostras contendo este modificador foi observada. Os testes bactericidas, feitos sob irradiação (365 nm) e no escuro, mostraram que Ti'O IND. 2' modificado com a prata acelera a inativação das bactérias e é ativo mesmo na ausência de luz. Não se observa uma influência clara da temperatura... / This study aimed to prepare inorganic biocides on Ti'O IND. 2' , modified or not by silver and/or Si'O IND. 2' (powder), by the sol-gel method, to be used for treatment of contaminated water. The ability to inactivate bacteria (ATCC standard) as Escherichia coli and Pseudomonas aeruginosa was tested in a reactor used in hterogeneous photocatalysis. The samples are structured as single phase (anatase titania, An) at low temperatures of calcination (250ºC and 450ºC) even in the presence of silver and/or silica. Their crystallinity decreases with increasing amount of modifiers while the surface area increases. The sample, without modifiers, is structured as the rutile titania (Rt) when treated at 900ºC and, in the presence of silver, this metal segregates. When the samples are modified by silica, the transition to rutile is suppressed and titania remains as anatase. Adding silver to titania-silica mixture, 90% of titania transforms to rutile but 10% still remain as anatase. The FTIR results confirm that the addition of modifiers does not introduce significant change in the surface groups. The presence of silicon and silver in the material does not change the positions of the An titania bands, exhibiting an additional band attributed to the Si-O group. The bactericidal tests, carried out under irradiation (365 nm) and in the dark, showed that Ti'O IND. 2' modified with silver accelerates the inactivation of bacteria and that it is active even in the absence of light. The influence of the calcination temperature (crystallographic structure of the support and active phase) on the bactericidal activity is not clear, since samples based on rutile support also exhibit good activity. Anyway, temperature between 250 and 900ºC are required to optimize the activity. The silica decreases the activity although the textural properties (surface area, porosity) are those that favor the activity.
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Síntese e modificação superficial do TiO2 visando aumentar a eficiência do processo de fotocatálise heterogênea no tratamento de compostos fenólicos / Synthesis and superficial modification of TiO2 aiming to improve the efficiency of heterogeneous photocatalysis process on phenolic compounds treatmentThiago Lewis Reis Hewer 28 November 2005 (has links)
Este trabalho de mestrado descreve a avaliação do emprego do TiO2, obtido por diferentes rotas de sínteses e do TiO2 P25 ambos modificados superficialmente com prata e cobre, como catalisador no processo de fotocátalise heterogênea visando a degradação de fenol e efluentes industriais, especificamente efluentes fenólicos. A deterioração dos recursos hídricos é uma das maiores preocupações da sociedade moderna. Dentre os principais responsáveis pela diminuição sistemática na qualidade dos sistemas aquáticos, destacam-se os compostos orgânicos poluentes presentes em efluentes industriais. Dentre esta vasta gama de compostos, os fenóis mostram-se especialmente deletérios ao meio ambiente, devido a sua elevada toxicidade, tendência a bioacumulação e grandes quantidades em que são gerados pelos mais diversos tipos de atividades produtivas. Este trabalho avaliou a aplicação do TiO2 sintetizado pelos métodos de sol-gel e precipitação homogênea na degradação de fenol e no tratamento de efluentes industriais fenólicos. De um modo geral, após 90 minutos de tratamento estes materiais permitiram uma redução de 90% no teor de fenol e de 30% na concentração de carbono orgânico total. Estes resultados são superiores aos obtidos empregando-se TiO¬2 P25 (material comercial mais utilizado neste tipo de processo). A aplicação destes materiais sintetizados na remediação de uma matriz real complexa (efluente industrial) também mostrou uma melhoria na redução de fenol (cerca de 16%) em comparação ao catalisador comercial. Além da síntese do TiO2, também avaliou-se a modificação da superfície das partículas deste semicondutor com prata e cobre visando mais uma vez um aumento na eficiência do processo de fotodegradação. A deposição de prata ou cobre nas partículas do TiO2 P25 promoveu um aumento na capacidade de redução média de fenol e carbono orgânico deste poluente de 15 e 45%, respectivamente. A modificação superficial do TiO2 sintetizado tanto por sol-gel quanto por precipitação homogênea gerou um aumento médio na eficiência catalítica do semicondutor de 30% na mineralização de fenol e 98% na redução da concentração inicial desta espécie. Aplicando estes catalisadores modificados no tratamento do efluente fenólico houve um aumento na mineralização de 32% e uma redução na concentração inicial de fenol de 98% do efluente fenólico. De maneira geral a síntese do TiO2 e a modificação superficial das partículas do catalisador com prata e cobre mostraram-se bastante promissoras para uma futura aplicação destes materiais na remediação de efluentes fenólicos. / This work describes the evaluation of TiO2, obtained from different synthesis routs and superficially modified with silver and copper, as the catalyst in the heterogeneous photocatalysis process to promote phenol degradation and industrial effluents remediation, specifically phenolic effluents. The deterioration of water resources is one the greatest concerns of modern society. Among many responsible for the systematic decreases in the aquatic systems quality, special attention has been give to the organic pollutant compounds presents in the industrial effluents. Among this wide range compounds, the phenols have been showed many deleterious effect to the environment, especially because their high toxicity, bioaccumulation tendency and large generation by several types of productive activities. This work evaluated the application of TiO2, synthesized by sol-gel and precipitation methods, for phenol degradation and phenolic industrial effluent treatment. In general, after 90 minutes of treatment, these materials allowed to rich a reduction of 90% in the phenol content and of 30% in the total organic carbon concentration. These results were superior those obtained using TiO2 P25 (commercial material usually employed in this kind of treatment). The application of these synthesized materials in the remediation of a real complex matrix (industrial effluent) also showed an improvement in the phenol reduction (about 16%) in comparison with the commercial catalysis. Besides the TiO2 synthesis, the semiconductor surface modification with silver and copper was also evaluated aiming to increase the photodegradation process efficiency. The silver and copper deposition on TiO2 P25 particles promoted an increase of 15 and 45% in average capacity of phenol and organic carbon reduction, respectively. The superficial modification of TiO2 synthesized either for sol-gel or precipitation allowed an average improvement in the catalytic efficiency of 30% for phenol mineralization and 98% to phenol concentration reduction. It was observed an increase of 32% in the mineralization and of 98% in the phenol content reduction applying these modified catalysis in the treatment of a phenolic effluent. In general, the synthesis of TiO2 and its superficial modification with silver and copper have showed a promising alternative to allow a future application of these catalysts in the phenolic effluents remediation.
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Obtenção de nanopartículas de ZnO dopado com nitrogênio para a reação fotocatalítica de redução do CO2 / Synthesis of nitrogen doped ZnO nanoparticles for application in the photocatalytic reaction of CO2 reductionOLIVEIRA, Jéssica Ariane de 29 February 2016 (has links)
O acúmulo de gás carbônico (CO2) na atmosfera tem intensificado os problemas ambientais. Processos fotocatalíticos podem ser empregados para converter o CO2 em outros compostos com valores agregados. Para tanto, utilizam-se semicondutores como fotocatalisadores e um dos mais empregados é o óxido de zinco (ZnO). Geralmente a dopagem melhora a atividade fotocatalítica do semicondutor, logo, o presente estudo analisa metodologias de síntese de ZnO dopado com N (ZnO:N), utilizando a ureia como fonte de N. Foram analisadas quatro metodologias de dopagem pela adição de ureia em partículas de: (1) ZnO amorfo e (2) ZnO cristalino; e na solução de Zn (3) posteriormente ao agente polimerizante (AP) e (4) anteriormente ao AP. Os materiais obtidos foram submetidos a tratamento térmico (TT) em nove condições distintas (400 ºC, 450 ºC e 500 ºC por 2 h, 12 h e 24 h) e caracterizados por TGA/DTG, DRX, Raman, FTIR, XPS, DRS, BET e MEV-FEG. Por TGA/DTG, constatou-se que a temperatura de 400 ºC não foi adequada para a obtenção das partículas. Por DRX, observou-se que as amostras possuem a fase wurtzita do ZnO, os cristalitos se encontram em escala nanométrica e aumentam de tamanho conforme se aumenta a temperatura e o tempo do TT. Por Raman e por FTIR, verificou-se que maiores tempos de TT e/ou a metodologia 4 (M4) fornecem amostras com maior simetria e menos contaminantes adsorvidos na superfície. Por XPS, averiguou-se a dopagem de N na rede cristalina de algumas amostras previamente selecionadas. Por DRS, observou-se que o ZnO puro possui band gap inferior ao relatado na literatura, sendo esse fato relacionado ao método de síntese utilizado. Percebeu-se, pois, que as partículas sintetizadas em maiores tempos de TT e/ou pela M4 possuem maior definição de cristalinidade e menor quantidade de resíduos de síntese. Outras caracterizações foram feitas para ZnO puro (ZP) e para as amostras de ZnO:N obtidas pela M4, observando-se por BET e MEV-FEG uma tendência na diminuição de área superficial com o aumento da temperatura de TT, fato esse decorrente da formação de aglomerados em maiores temperaturas de TT. Por fim, empregaram-se ZP e as amostras sintetizadas pela M4 como fotocatalisadores na reação de fotorredução do CO2. Monitorou-se o avanço da reação pela produção de CH4, identificando-se que menores tempos de TT fornecem materiais com melhores atividades fotocatalíticas, já que maiores quantidades de CH4 foram identificadas para as amostras obtidas pela M4 e submetidas a tratamento térmico de 450 ºC por 2 h e 500 ºC por 2 h. / The environmental problems have been intensified by accumulation of carbon dioxide (CO2) in the atmosphere. Photocatalytic processes can be used to convert CO2 into other value-added compounds. For this purpose, semiconductors are used as photocatalysts and one of the most utilized is ZnO. The photocatalytic activity is usually improved by doping, thus, in this work, methods of synthesis of ZnO doped with N (ZnO:N) using urea as N source are analyzed. Four doping methods were evaluated by adding urea in the particles of: (1) amorphous ZnO and (2) crystalline ZnO; and in the solution of Zn (3) after polymerizing agent (PA) and (4) before PA. The materials were heat-treated (HT) in nine different conditions (400 °C, 450 °C and 500 °C for 2 h, 12 h and 24 h) and characterized by TGA/DTG, XRD, Raman, FTIR, XPS, DRS, BET and SEM-FEG. By TGA/DTG it was noticed that the temperature of 400 oC was not appropriate for synthesis of the particles. By XRD, it was observed that the samples are in the wurtzite phase of ZnO, the crystallites are in nanometer scale and they increase their size with the increment in the temperature and time of HT. By Raman and FTIR, it was verified that higher times of HT and/or the methodology 4 (M4) provide samples with higher symmetry and less contaminants adsorbed in the surface. By XPS, it was identified the doping of N in the crystalline structure of some previously select samples. By DRS, it was found that pure ZnO has lower band gap than the reported in the literature, fact that is related to the synthesis method. Then, it was identified that particles synthesized in higher times of HT and/or by the M4 have greater definition of crystallinity and lower quantity of residues of synthesis. Other characterizations were done for pure ZnO (ZP) and the samples of ZnO:N synthesized by M4. By BET and SEM-FEG, it was observed a tendency in the decrease of surface area with the increase in the temperature of HT due to the formation of clusters in higher temperatures of HT. Therefore, it was used ZP and the samples synthesized by M4 as photocatalysts in the reaction of photoreduction of CO2. The progress in the reaction was monitored by CH4 production. It was noticed that lower times of HT provide materials with better photocatalytic activity since the higher quantities of CH4 were identified for the samples synthesized by M4 e submitted to heat treatment at 450 ºC for 2 h and 500 ºC for 2 h. / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES
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Síntese e modificação superficial do TiO2 visando aumentar a eficiência do processo de fotocatálise heterogênea no tratamento de compostos fenólicos / Synthesis and superficial modification of TiO2 aiming to improve the efficiency of heterogeneous photocatalysis process on phenolic compounds treatmentHewer, Thiago Lewis Reis 28 November 2005 (has links)
Este trabalho de mestrado descreve a avaliação do emprego do TiO2, obtido por diferentes rotas de sínteses e do TiO2 P25 ambos modificados superficialmente com prata e cobre, como catalisador no processo de fotocátalise heterogênea visando a degradação de fenol e efluentes industriais, especificamente efluentes fenólicos. A deterioração dos recursos hídricos é uma das maiores preocupações da sociedade moderna. Dentre os principais responsáveis pela diminuição sistemática na qualidade dos sistemas aquáticos, destacam-se os compostos orgânicos poluentes presentes em efluentes industriais. Dentre esta vasta gama de compostos, os fenóis mostram-se especialmente deletérios ao meio ambiente, devido a sua elevada toxicidade, tendência a bioacumulação e grandes quantidades em que são gerados pelos mais diversos tipos de atividades produtivas. Este trabalho avaliou a aplicação do TiO2 sintetizado pelos métodos de sol-gel e precipitação homogênea na degradação de fenol e no tratamento de efluentes industriais fenólicos. De um modo geral, após 90 minutos de tratamento estes materiais permitiram uma redução de 90% no teor de fenol e de 30% na concentração de carbono orgânico total. Estes resultados são superiores aos obtidos empregando-se TiO¬2 P25 (material comercial mais utilizado neste tipo de processo). A aplicação destes materiais sintetizados na remediação de uma matriz real complexa (efluente industrial) também mostrou uma melhoria na redução de fenol (cerca de 16%) em comparação ao catalisador comercial. Além da síntese do TiO2, também avaliou-se a modificação da superfície das partículas deste semicondutor com prata e cobre visando mais uma vez um aumento na eficiência do processo de fotodegradação. A deposição de prata ou cobre nas partículas do TiO2 P25 promoveu um aumento na capacidade de redução média de fenol e carbono orgânico deste poluente de 15 e 45%, respectivamente. A modificação superficial do TiO2 sintetizado tanto por sol-gel quanto por precipitação homogênea gerou um aumento médio na eficiência catalítica do semicondutor de 30% na mineralização de fenol e 98% na redução da concentração inicial desta espécie. Aplicando estes catalisadores modificados no tratamento do efluente fenólico houve um aumento na mineralização de 32% e uma redução na concentração inicial de fenol de 98% do efluente fenólico. De maneira geral a síntese do TiO2 e a modificação superficial das partículas do catalisador com prata e cobre mostraram-se bastante promissoras para uma futura aplicação destes materiais na remediação de efluentes fenólicos. / This work describes the evaluation of TiO2, obtained from different synthesis routs and superficially modified with silver and copper, as the catalyst in the heterogeneous photocatalysis process to promote phenol degradation and industrial effluents remediation, specifically phenolic effluents. The deterioration of water resources is one the greatest concerns of modern society. Among many responsible for the systematic decreases in the aquatic systems quality, special attention has been give to the organic pollutant compounds presents in the industrial effluents. Among this wide range compounds, the phenols have been showed many deleterious effect to the environment, especially because their high toxicity, bioaccumulation tendency and large generation by several types of productive activities. This work evaluated the application of TiO2, synthesized by sol-gel and precipitation methods, for phenol degradation and phenolic industrial effluent treatment. In general, after 90 minutes of treatment, these materials allowed to rich a reduction of 90% in the phenol content and of 30% in the total organic carbon concentration. These results were superior those obtained using TiO2 P25 (commercial material usually employed in this kind of treatment). The application of these synthesized materials in the remediation of a real complex matrix (industrial effluent) also showed an improvement in the phenol reduction (about 16%) in comparison with the commercial catalysis. Besides the TiO2 synthesis, the semiconductor surface modification with silver and copper was also evaluated aiming to increase the photodegradation process efficiency. The silver and copper deposition on TiO2 P25 particles promoted an increase of 15 and 45% in average capacity of phenol and organic carbon reduction, respectively. The superficial modification of TiO2 synthesized either for sol-gel or precipitation allowed an average improvement in the catalytic efficiency of 30% for phenol mineralization and 98% to phenol concentration reduction. It was observed an increase of 32% in the mineralization and of 98% in the phenol content reduction applying these modified catalysis in the treatment of a phenolic effluent. In general, the synthesis of TiO2 and its superficial modification with silver and copper have showed a promising alternative to allow a future application of these catalysts in the phenolic effluents remediation.
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Desenvolvimento de processos combinados de oxidação fotocatalítica (solar e biológica) para depuração de lixiviados de aterros sanitáriosFonseca, Maria Amélia Ferreira da January 2010 (has links)
Estágio realizado na EFACEC Ambiente, S.A. e orientado pelo Eng.º Isabel Saraiva / Tese de mestrado integrado. Engenharia Química. Faculdade de Engenharia. Universidade do Porto. 2010
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Desinfecção solar da água contaminada com cianobactérias usando colectores parabólicos compostosSalgado, Lídia Julieta Caldas January 2010 (has links)
Tese de mestrado integrado. Engenharia do Ambiente. Faculdade de Engenharia. Universidade do Porto, Centro de Investigação Marinha e Ambiental. Universidade do Porto. 2010
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Investigação de TiO2 aplicado em superfícies cerâmicas para exteriores : efeito "self-cleaning"Matos, Maria João Monteiro January 2012 (has links)
Trabalho realizado na empresa WeDoTech - Companhia de ideias e tecnologias, Lda., orientado pela Teresa Oliveira / Tese de mestrado integrado. Engenharia do Ambiente. Faculdade de Engenharia. Universidade do Porto. 2012
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Study and development of paints for the photocatalytic oxidation of NOxÁguia, António César Rodrigues January 2010 (has links)
Tese de doutoramento. Engenharia Química e Biológica. Faculdade de Engenharia. Universidade do Porto. 2010
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Influência da dopagem com Cu2+ no TiO2 em suas propriedades fotocatalíticas / Influence of Cu2+ doped on TiO2 on its photocatalytic activitySilva, Vinícius Teodoro da [UNESP] 16 March 2017 (has links)
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Previous issue date: 2017-03-16 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / Devido à crescente industrialização e aumento populacional nos últimos anos, processos alternativos e ambientalmente limpos são pesquisados para controle no descarte de resíduos no ambiente. Dentre estes processos, a fotocatálise heterogênea tem despertado interesse científico-tecnológico devido sua potencialidade para tal aplicação. Devido a isto, a motivação deste estudo é oriunda da necessidade do entendimento das propriedades fotocatalíticas dos materiais para posteriormente aplicá-los adequadamente na degradação de compostos orgânicos. O presente estudo tem por objetivo geral a investigação da influência da dopagem com Cu2+ no TiO2 nas propriedades estruturais, ópticas e fotocatalíticas. Para isto, os materiais foram sintetizados pelo método dos precursores poliméricos (Pechini) com posteriores tratamentos térmicos. Para entendimento de suas propriedades, estes foram caracterizados por difração de Raios X, espectroscopia de espalhamento Raman, espectroscopia óptica na região do ultravioleta e visível, microscopia eletrônica de varredura e espectroscopia de fotoluminescência. Experimentos fotocatalíticos para avaliação das atividades fotocatalíticas dos materiais foram feitos para descoloração do corante Rodamina B. Os resultados obtidos indicaram que o aumento da temperatura de tratamento, sendo estas, de 500, 600 e 700 ºC, provocou a transição de fase de anatase para rutilo nos materiais. Porém, a introdução do cobre nos materiais tratados à 500 e 600 ºC, promoveu a estabilização da fase anatase, enquanto que para a temperatura de 700 ºC, a introdução do dopante favoreceu a transição de fase de anatase para rutilo. Para todas as temperaturas de tratamento, a introdução do dopante provocou diminuições das energias de band gap, e também, distorções à ordem local, as quais levaram à formação de estados de energia. Estes defeitos promoveram um blueshift nas bandas de emissão fotoluminescentes dos materiais com o aumento da concentração de cobre. A amostra contendo 0,5% de cobre tratada termicamente à 500 ºC apresentou maior atividade fotocatalítica, permitindo aproximadamente 98,3% de descoloração da Rodamina B em 60 minutos de reação. Esta amostra foi depositada em substrato de alumínio pelo método de deposição eletroforética, obtendo-se aproximadamente 125 μm de espessura de material depositado. Este filme apresentou atividade fotocatalítica com aproximadamente 89,5% de descoloração do corante Rodamina B em 120 minutos de reação. O método Pechini foi eficiente para obtenção dos materiais a base de TiO2 dopados com Cu2+, os quais obtiveram atividade fotocatalítica para descoloração do corante Rodamina B. As técnicas de caracterização utilizadas permitiram o estudo da influência do dopante nas propriedades estruturais, ópticas e fotocatalíticas dos materiais. O método de deposição eletroforética do material em substrato de alumínio foi eficiente para obtenção do filme, o qual obteve atividade fotocatalítica na descoloração do corante. / Due to increasing industrialization and population growth in recent years, alternative and environmentally clean processes are search for control in the disposal of waste in the environment. Among these processes, the heterogeneous photocatalysis has aroused scientific and technological interest due to its potential for such application. Owing to this, the motivation of this study stems from the need of understanding the photocatalytic properties of the materials for later apply them suitably in the degradation of organic compounds. The present study has the general objective of investigating the influence of Cu2+ doping on TiO2 in the structural, optical and photocatalytic properties. For this, the materials were synthesize by the polymeric precursor method (Pechini) with subsequent heat treatment. For the understanding their properties, the materials were characterize by X Ray diffraction, Raman scattering spectroscopy, optical spectroscopy in the ultraviolet and visible region, scanning electron microscopy and photoluminescence spectroscopy. Photocatalytic experiments for evaluation of photocatalytic activity of materials were made to discoloration of Rhodamine B dye. The obtained results indicated that increasing treatment temperature, being these, 500, 600 and 700 ºC, led to anatase to rutile transformation in the materials. However, introduction of copper on materials treated at 500 and 600 ºC promoted anatase phase stabilization, while for 700 ºC, the introduction of dopant favored the anatase to rutile transition. For all treatment temperatures, introduction of dopant caused decreases in band gap energies, as well local order distortions, which led to the formation of energy states. These defects promoted a blueshift in the photoluminescent emission bands of materials with increasing copper concentration. The sample containing 0.5% of copper heat-treated at 500 ºC showed higher photocatalytic activity, allowing discoloration of approximately 98.3% of Rhodamine B in 60 minutes of reaction. This sample was deposited on aluminum substrate by electrophoretic deposition method, which obtained approximately 125 μm thickness of deposited material. This film had photocatalytic activity with approximately 89.5% of discoloration of Rhodamine B in 120 minutes of reaction. The Pechini method was efficient to obtain Cu2+ doped TiO2 based materials, which obtained photocatalytic activity for discoloration of the Rhodamine B dye. The characterization techniques allowed the study of the influence of the dopant on the structural, optical and photocatalytic properties of the materials. The method of electrophoretic deposition of the material on aluminum substrate was efficient to obtain the film, which obtained photocatalytic activity in the discoloration of the dye.
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Produção fotocatalítica de hidrogênio a partir de soluções de etanol em águaEspindola, Juliana da Silveira January 2010 (has links)
O presente trabalho tem o objetivo de investigar a obtenção de hidrogênio a partir de soluções de etanol em água, por fotocatálise, usando-se catalisadores a base de óxido de zinco (ZnO). Nestes estudos foram empregados cinco catalisadores ZnO, sendo um comercial e os demais preparados através de diferentes metodologias encontradas na literatura. Os catalisadores foram caracterizados por área BET, DRX e FRX, e a investigação preliminar da atividade destes catalisadores foi feita através de ensaios de degradação fotocatalítica de rodamina B em reator slurry em batelada, onde foram avaliadas a taxa de reação e a remoção de corante. Os ensaios para a produção fotocatalítica de hidrogênio foram realizados em um reator de quartzo, operado em batelada com catalisador em suspensão e atmosfera inerte de nitrogênio. A solução foi irradiada por uma série de seis lâmpadas compactas de luz negra. Ao longo dos testes, amostras das fases líquida e gasosa foram coletadas e analisadas para identificação do consumo de etanol e produção de hidrogênio usando-se, respectivamente, Carbono Orgânico Total (TOC) e Cromatografia Gasosa (GC). Resultados preliminares mostraram que os catalisadores ZnO comercial e sintetizado (ZnO Merck e ZnO-B) apresentam atividade fotocatalítica e desempenho similares aos do TiO2 para a degradação da rodamina B. Contudo, estes mesmos catalisadores mostraram-se pouco ativos para a produção fotocatalítica de hidrogênio, com desempenho bastante inferior ao do TiO2 nas mesmas condições. Foi possível observar que o maior rendimento em hidrogênio ocorre para baixas concentrações de catalisador (0,05 gL[elevado a potência menos]1) e elevadas concentrações de etanol, sendo pouco dependente do pH. / This work aims to investigate the hydrogen production from ethanol-water solutions through photocatalysis, using zinc oxide catalysts (ZnO). Five ZnO catalysts were employed in this work; one was a commercial catalyst, while the others were prepared according to different methodologies reported in the literature. The catalysts were characterized by BET, XRD and XRF, and the preliminary investigation of their activity was done by photocatalytic degradation of rhodamine B, through the evaluation of the reaction rate and dye removal. Tests for photocatalytic hydrogen production were carried out in a quartz slurry batch reactor under nitrogen, irradiated by a set of six compact UV light bulbs. During the tests, gas and liquid samples were collected and analyzed in order to identify the consumption of ethanol and hydrogen production using, respectively, Total Organic Carbon (TOC) and Gas Chromatograph (GC). Preliminary results showed that the synthesized and commercial ZnO catalysts (ZnO-B and ZnO Merck) present photocatalytic activity and performance similar to TiO2 for the rhodamine B degradation. However, the ZnO catalysts presented lower performance when compared with TiO2 for hydrogen production, under the same conditions. It was observed that the highest hydrogen yield occurs for low concentrations of catalyst (0.05 gL1) and high concentrations of ethanol, being less dependent on pH.
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