Les verres se placent actuellement parmi les candidats potentiels pour des applications en optoélectronique (transport de l' information par fibres optiques, commutation...). Dans la perspective du développement de tels matériaux, cette thèse analyse l'origine du fort effet Kerr optique des verres a base d'oxyde de tellure TeO2. Des calculs ab initio ont permis d'établir des corrélations entre la structure locale des entités polarisables TeOn et leur activité optique. En outre, le phénomène de génération de seconde harmonique dans les verres a été appréhendé dans le cas particulier de la silice.

L'importance du traitement du signal et la transmission favorise de nouvelles applications pour les matériaux optiques non linéaires, tels que des convertisseurs de fréquence. Les cristaux sont des matériaux pour ces applications bien connues en raison de leur comportement non linéaire optique forte. Cependant, ils sont coûteux à fabriquer et dépendent fortement de l'orientation cristalline. Les verres sont des candidats possibles à cause de leurs propriétés optiques et la facilité de fabrication, mais ils ne possèdent pas de second ordre non-linéarité en raison de leur structure centrosymétrique. Cependant, un matériau composite vitrocéramique avec des cristaux ferro-électriques noyées dans une matrice de verre peut combiner les propriétés de cristaux non linéaires avec la facilité de fabrication de lunettes.Germanotellurite verre et la céramique, verre dopés avec différentes quantités d'oxyde d'argent, dans la (100-x) (70TeO2 - 10GeO2 - 10Nb2O5 - 10 - K2O) xAg2O système (x = 0 à 6% en mole), a été étudiée. L'étude se compose de l'élaboration et la caractérisation d'une céramique de verre qui peuvent répondre aux exigences de matériaux optiques non linéaires, avec une grande transparence et une activité non linéaire intense. Les caractéristiques des verres et de la céramique de verre ont été déterminées par analyse thermique, diffraction des rayons X, la microscopie électronique, UV-Vis et spectroscopie Raman. Cristallisation en vrac a été observé pour les verres d'argent dopé avec une phase cristalline unique (Ag, K) [Nb1 / 3Te2 / 3] 2O4.8, qui présente une activité seconde génération harmonique (SHG). Un seul traitement thermique a abouti transparence supérieure à un traitement thermique en 2 étapes avec un premier chauffage à la température de nucléation et un second traitement pour la croissance cristalline. Pour les modes de transmission et XRD UV-Vis similaires, les échantillons de chaleur 1-étape traités ont montré une réponse SHG deux ordres supérieur à la 2-étape.Cette différence d'intensité provient de la taille des domaines à l'intérieur des deux céramiques de verre. Le traitement thermique une étape a été trouvé, de promouvoir micron de taille domaines cristallisés, alors que le traitement thermique en deux étapes a abouti à des tailles de sous-domaine de longueurs d'onde. La réponse macroscopique SHG global a été trouvé pour présenter le comportement dipolaire typique. Ce dipôle nature vient de chaque domaine agissant comme SHG émetteur. Une caractérisation basée sur une technique de micro-Raman / micro-SHG corrélative, qui peut fournir à la fois des informations structurelles et les réponses de SHG locales dans les mêmes régions sub-micron, a été réalisée, ce qui indique que l'organisation de cristallites dans les domaines rend leur réponse SHG indépendante de polarisation de la lumière. Un modèle structural a été proposé pour expliquer la propriété dipolaire général et l'indépendance de la polarisation de la lumière. / The importance of signal processing and transmission promotes new applications for nonlinear optical materials, such as frequency converters. Crystals are well known materials for these applications because of their strong optical nonlinear behaviour. However, they are costly to manufacture and are strongly dependant on crystal orientation. Glasses are possible candidates because of their optical properties and ease of fabrication but they possess no second-order nonlinearity due to their centrosymmetric structure. However, a glass-ceramic composite with ferroelectric crystals embedded in a glass matrix can combine the nonlinear properties of crystals with the easiness of fabrication of glasses.Germanotellurite glass and glass ceramics, doped with different amounts of silver oxide, in the (100-x)(70TeO2 – 10GeO2 – 10Nb2O5 – 10 K2O) – xAg2O (x=0-6 mol%) system, has been studied. The study consists of elaboration and characterization of a glass ceramic that can fulfil the requirements of nonlinear optical materials, with high transparency and intense nonlinear activity. The characteristics of the glasses and glass ceramics were determined by thermal analysis, X-ray diffraction, electron microscopy, UV-Vis and Raman spectroscopies. Bulk crystallization has been observed for the silver-doped glasses with a unique crystal phase, (Ag,K)[Nb1/3Te2/3]2O4.8, which presents second harmonic generation (SHG) activity. A single heat treatment yielded higher transparency than a 2-step heat treatment with a first heating at the nucleation temperature and a second treatment for crystal growth. For similar UV-Vis transmission and XRD patterns, the 1-step heat treated samples showed a two order higher SHG response than the 2-step one.This intensity difference comes from the size of domains within the two glass ceramics. The 1-step heat treatment was found to promote micron sized crystallized domains, while the two step heat treatment yielded sub-wavelength domain sizes. The global SHG macroscopic response was found to present typical dipolar behaviour. This dipole nature comes from each domain acting as SHG emitter. A characterization based on a correlative micro-Raman/micro-SHG technique, which can provide both structural information and local SHG responses within the same sub-micron areas, was performed, indicating that the organization of crystallites inside the domains makes their SHG response independent of light polarization. A structural model has been proposed to explain the general dipolar property and the light polarization independence.

L'étude de la cristallogénèse de deux composés destinés a des applications optiques non linéaires dans l'infrarouge, AgGaS2 et AgGaSe2, a été entreprise. Après avoir presenté et vérifié les propriétés structurales et thermodynamiques de ces matériaux, les paramètres influant sur la qualité des cristaux ont été étudiés et la nature et la répartition des défauts intrinsèques déterminées. Des mesures de tenue au flux laser a 1.06 m sur des monocristaux polis ont été effectuées. Deux expériences de doublage a 10.6m ont été réalisées. Une étude numérique de la convection dans la phase fluide durant la cristallogénèse a été entreprise afin d'interpreter les défauts structuraux et/ou de composition induits par les instabilites hydrodynamiques.

De récentes révolutions dans la technologie des lasers infrarouges permettent d'exposer la matière à des champs laser pulsés ultra intenses ( de 1013 W cm-2 à 1016 W cm-2 ) et ultra courts (de l'ordre de quelques femtosecondes). Nous nous intéressons dans cette étude théorique à la dynamique de l'interaction entre de tels champs lasers basse fréquence et l'hydrogène atomique modélisant un système à un électron actif. Nous étudions les deux processus en compétition lors d'une telle interaction. D'une part, la génération d'harmoniques d'ordre élevé et particulièrement les effets de la phase absolue du champ laser sur les spectres d'émission ainsi que le rôle joué par la structure atomique sont analysés. D'autre part, la dynamique de l'ionisation dans le régime tunnel ou au-dessus de la barrière fait l'objet d'une étude détaillée dans le cadre de l'approximation du champ fort en sondant le rôle du potentiel Coulombien dans le mécanisme d'ionisation. Théoriquement, deux démarches sont envisagées. L'équation de Schrödinger dépendante du temps peut être résolue exactement numériquement. D'autre part, une solution (analytique) approchée peut être déterminée en s'appuyant sur la méthode aux états atomiques essentiels ainsi que sur les rôles effectifs du champ électrique et du potentiel Coulombien. Cette approximation du champ fort, introduite par Keldysh en 1965, dans laquelle l'effet du champ électrique domine la dynamique de l'interaction a permis d'expliquer l'allure d'une partie des spectres des harmoniques émises par l'atome et des spectres des électrons éjectés. Elle postule que le mécanisme d'ionisation, aux basses fréquences considérées est l'éjection d'électrons par effet tunnel suite à laquelle l'analyse du mouvement de l'électron fait abstraction de la présence du potentiel Coulombien. L'électron peut être considéré comme un électron libre oscillant classiquement dans le champ laser. Ce mouvement quasi-classique lui permet éventuellement de revenir vers le noyau résiduel et de se recombiner radiativement (émission d'une harmonique) avec l'état fondamental ou d'être rediffusé par le potentiel. Ces mécanismes permettent effectivement de comprendre qualitativement l'allure des spectres. Toutefois les prédictions des taux d'ionisation ou de l'amplitude des harmoniques émises ne coïncident pas quantitativement avec les mesures expérimentales. Dans un premier temps, nous tirons profit de l'accord qualitatif entre les deux méthodes en ce qui concerne la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Dans le cadre d'impulsions ultra-courtes, l'interaction ayant lieu pendant quelques périodes laser uniquement, la phase absolue du champ laser modifie sensiblement la dynamique de l'interaction d'un point de vue énergétique et par conséquent les spectres d'harmoniques émises. Une analyse temps-fréquence du signal harmonique émis par un seul atome nous permet de montrer que l'influence de la phase peut être comprise classiquement. Nous suggérons une méthode de diagnostic de ce paramètre non-adiabatique qui, jusqu'à présent, ne fait l'objet que d'une stabilisation et non d'un contrôle à l'échelle expérimentale. Nous considérons d'autre part, le point de vue macroscopique, c'est-à-dire la propagation des champs harmoniques dans le milieu gazeux partiellement ionisé en résolvant les équations de propagation de Maxwell. Nous constatons une survie de l'influence de la phase absolue pour des interactions inférieures à une dizaine de cycles optiques. Par ailleurs, l'approximation du champ fort, que nous avons étudiée dans le cadre de la génération d'harmoniques d'ordre élevé par un atome soumis à une impulsion laser de quelques femtosecondes, nous permet de comprendre l'importance du moment canonique dans la dynamique de l'interaction. La représentation des processus atomiques en terme de moment que nous effectuons s'avère être une remarquable sonde des effets réels du potentiel Coulombien sur la dynamique du mouvement des électrons. Nous développons une méthode de résolution de l'équation de Schrödinger dans l'espace des moments; nos résultats démontrent que, du point de vue de l'ionisation, les contributions dominantes ne sont pas celles décrites par l'approximation du champ fort mais qu'en revanche, la présence du potentiel Coulombien ne peut être négligée lorsque nous voulons décrire le mécanisme d'ionisation ; et ce même si l'on s'approche de l'intensité de saturation au-delà de laquelle l'atome s'ionise en moins d'une période laser. Notre étude replace en quelque sorte le potentiel Coulombien au centre du processus d'ionisation malgré l'idée consensuelle selon laquelle aux basses fréquences considérées, l'ionisation par le champ (effet tunnel ou ionisation au-dessus de la barrière) est dominante.

Le doublage de frequence optique est un phenomene optique non lineaire impossible dans le volume des materiaux amorphes ou centrosymetriques, mais pouvant exister aux interfaces entre deux materiaux quelconques. De plus, des contributions supplementaires apparaissent en presence d'une aimantation dans l'un des materiaux. Nous avons utilise ce phenomene pour etudier selectivement la structure et le magnetisme d'interfaces enterrees entre couches metalliques ultraminces (quelques plans atomiques). Pour cela, un systeme sensible a des puissances aussi faibles que 10 1 8 w a ete developpe. Sur un systeme simple, une surface d'or, une correlation claire a ete observee entre doublage de frequence et rugosite mesuree par microscopie a force atomique. Dans le systeme au/co/au, l'identite des proprietes magnetiques en volume et a la surface du cobalt est prevue theoriquement. C'est ce qu'ont confirme des mesures effectuees par effet kerr magneto-optique (en volume) et par doublage de frequence (aux interfaces). L'utilisation de plasmons de surface, augmentant considerablement le champ electrique en surface, peut egalement induire dans ce systeme d'importantes exaltations du doublage de frequence, qui ont ete modelisees. En revanche, dans le systeme pt/co/pt, la presence d'alliages aux interfaces nous a permis de mettre en evidence des differences entre le magnetisme a la surface et dans le volume du cobalt. Parallelement, un systeme d'imagerie de domaines magnetiques aux interfaces par doublage de frequence a ete developpe, permettant une resolution laterale de l'ordre du micrometre. Enfin, nous avons mis en evidence des proprietes magnetiques differentes aux deux interfaces d'une meme couche de fesi, dans un systeme sio 2/fesi/dyfeco proche de ceux utilises pour l'enregistrement magneto-optique.