Après une introduction à l’hadronthérapie et à la détection gamma prompts, cette thèse de doctorat comprend deux contributions principales: le développement d'une méthode de simulation des gamma prompt (PG) et son application dans une étude de la détection des changements dans les traitements cliniques. La méthode de réduction de variance (vpgTLE) est une méthode d'estimation de longueur de piste en deux étapes développée pour estimer le rendement en PG dans les volumes voxélisés. Comme les particules primaires se propagent tout au long de la CT du patient, les rendements de PG sont calculés en fonction de l'énergie actuelle du primaire, du matériau du voxel et de la longueur de l'étape. La deuxième étape utilise cette image intermédiaire comme source pour générer et propager le nombre de PG dans le reste de la géométrie de la scène, par exemple Dans un dispositif de détection. Pour un fantôme hétérogéné et un plan de traitement CT complet par rapport à MC analogue, à un niveau de convergence de 2% d'incertitude relative sur le rendement de PG par voxel dans la région de rendement de 90%, un gain d'environ 10^3 A été atteint. La méthode s'accorde avec les simulations analogiques MC de référence à moins de 10^-4 par voxel, avec un biais négligeable. La deuxième étude majeure menée dans portait sur l'estimation PG FOP dans les simulations cliniques. Le nombre de protons (poids spot) requis pour une estimation FOP constante a été étudié pour la première fois pour deux caméras PG optimisées, une fente multi-parallèle (MPS) et une conception de bordure de couteau (KES). Trois points ont été choisis pour une étude approfondie et, au niveau des points prescrits, on a constaté qu'ils produisaient des résultats insuffisants, ce qui rend improbable la production clinique utilisable sur le terrain. Lorsque le poids spot est artificiellement augmenté à 10^9 primaires, la précision sur le FOP atteint une précision millimétrique. Sur le décalage FOP, la caméra MPS fournit entre 0,71 - 1,02 mm (1sigma) de précision pour les trois points à 10 $ 9 $ de protons; Le KES entre 2.10 - 2.66 mm. Le regroupement de couches iso-énergétiques a été utilisé dans la détection par PG de distribution passive pour l'un des prototypes d'appareils PG. Dans le groupement iso-depth, activé par la livraison active, les taches avec des chutes de dose distales similaires sont regroupées de manière à fournir des retombées bien définies comme tentative de mélange de gamme de distance. Il est démontré que le regroupement de taches n'a pas nécessairement une incidence négative sur la précision par rapport à la tache artificiellement accrue, ce qui signifie qu'une certaine forme de groupage de points peut permettre l'utilisation clinique de ces caméras PG. Avec tous les spots ou les groupes spot, le MPS a un meilleur signal par rapport au KES, grâce à une plus grande efficacité de détection et à un niveau de fond inférieur en raison de la sélection du temps de vol. / After an introduction to particle therapy and prompt gamma detection, this doctoral dissertation comprises two main contributions: the development of a fast prompt gammas (PGs) simulation method and its application in a study of change detectability in clinical treatments. The variance reduction method (named vpgTLE) is a two-stage track length estimation method developed to estimate the PG yield in voxelized volumes. As primary particles are propagated throughout the patient CT, the PG yields are computed as function of the current energy of the primary, the material in the voxel and the step length. The second stage uses this intermediate image as a source to generate and propagate the number of PGs throughout the rest of the scene geometry, e.g. into a detection device. For both a geometrical heterogeneous phantom and a complete patient CT treatment plan with respect to analog MC, at a convergence level of 2\% relative uncertainty on the PG yield per voxel in the 90\% yield region, a gain of around $10^3$ was achieved. The method agrees with reference analog MC simulations to within $10^{-4}$ per voxel, with negligible bias. The second major study conducted in this PhD program was on PG FOP estimation in clinical simulations. The number of protons (spot weight) required for a consistent FOP estimate was investigated for the first time for two optimized PG cameras, a multi-parallel slit (MPS) and a knife edge design (KES). Three spots were selected for an in depth study, and at the prescribed spot weights were found to produce results of insufficient precision, rendering usable clinical output on the spot level unlikely. When the spot weight is artificially increased to $10^9$ primaries, the precision on the FOP reaches millimetric precision. On the FOP shift the MPS camera provides between 0.71 - 1.02 mm (1$\upsigma$) precision for the three spots at $10^9$ protons; the KES between 2.10 - 2.66 mm. Grouping iso-energy layers was employed in passive delivery PG detection for one of the PG camera prototypes. In iso-depth grouping, enabled by active delivery, spots with similar distal dose fall-offs are grouped so as to provide well-defined fall-offs as an attempt to sidestep range mixing. It is shown that grouping spots does not necessarily negatively affect the precision compared to the artificially increased spot, which means some form of spot grouping can enable clinical use of these PG cameras. With all spots or spot groups the MPS has a better signal compared to the KES, thanks to a larger detection efficiency and a lower background level due to time of flight selection.

Les programmes d’irradiations technologiques menés dans les réacteurs expérimentaux sont d’une importance cruciale pour le soutien du parc électronucléaire actuel en termes d’étude et d’anticipation du comportement sous irradiation des combustibles et des matériaux de structures. Ces programmes permettent d’améliorer la sûreté des réacteurs actuels et également d’étudier les matériaux pour les nouveaux concepts de réacteurs.Les conditions d’irradiations des matériaux dans les réacteurs expérimentaux doivent être représentatives de celles des réacteurs de puissance. Un des principaux intérêts des réacteurs d'irradiations technologiques (Material Testing Reactors, MTRs) est de pouvoir y mener des irradiations instrumentées en ajustant les paramètres expérimentaux, en particulier le flux neutronique et la température. La maîtrise du paramètre température d’un dispositif irradié dans un réacteur expérimental nécessite la connaissance de l'échauffement nucléaire (terme source) dû au dépôt d'énergie des photons et des neutrons interagissant dans le dispositif. La bonne évaluation de cet échauffement est une donnée clé pour les études thermiques de dimensionnement et de sûreté du dispositif.L'objectif de cette thèse est d'améliorer les méthodes d’évaluation de l'échauffement nucléaire en réacteur. Ce travail consiste en l’élaboration d'un schéma de calcul complet innovant, couplé neutron-photon (permettant d’obtenir la contribution des neutrons, des gamma prompts et des gamma de décroissance), fondé principalement sur le code de transport Monte-Carlo TRIPOLI-4 (à 3-dimensions et à énergie continue). Une validation expérimentale du schéma a été effectuée en s’appuyant sur les mesures de calorimétrie réalisées dans le réacteur OSIRIS (CEA Saclay). Des études de sensibilité ont également été menées pour établir l’impact de différents paramètres sur les calculs d’échauffement nucléaire, dont les données nucléaires. Cela a permis de définir le schéma de calcul définitif pour reproduire au plus près la réalité des irradiations technologiques. Le travail de thèse débouche sur un outil opérationnel et prédictif pour l'estimation de l'échauffement nucléaire répondant aux besoins de l’expérimentation en réacteur de recherche et qui peut être étendu plus largement dans des réacteurs de puissance. / Technological irradiation programs carried out in experimental reactors are crucial for the support of the current nuclear fleet in terms of study and anticipation of the behavior under irradiation of fuels and structural materials. These programs make it possible to improve the safety of the current reactors and also to study materials for the new concepts of reactors.Irradiation conditions of materials in experimental reactors must be representative of those of nuclear power plants (NPPs). One of the main advantages of material testing reactors (MTRs) is to be able to carry out instrumented irradiations by adjusting experimental parameters, in particular the neutron flux and the temperature. The control of the parameter temperature of a device irradiated in an experimental reactor requires the knowledge of the nuclear heating (source term) due to the deposition of energy of the photons and the neutrons interacting in the device. A relevant evaluation of this heating is a key data for the thermal studies of design and safety of devices. The objective of this thesis is to improve the methods of the evaluation of nuclear heating in reactors. This work consists of the development of an innovating and complete coupled neutron-photon calculation scheme (allowing to obtain the contribution of neutrons, prompt gamma and decay gamma), mainly based on the TRIPOLI-4 Monte Carlo transport code (with 3-dimensions and continuous energy). An experimental validation of the calculation scheme has been performed, based on calorimetry measurements carried out in the OSIRIS reactor (CEA Saclay). Sensitivity studies have been undertaken to establish the impact of various parameters on nuclear heating calculations (in particular nuclear data) and to fix the final calculation scheme to be closer to the technological irradiation aspects. The thesis work leads to an operational and predictive tool for the nuclear heating estimation, meeting the experimentation needs of research reactors and can be extended more generally to NPPs.

La protonthérapie est une technique prometteuse pour le traitement du cancer, qui se répend de plus en plus. Le pic prononcé de son profil de dose ainsi que la longueur finie du parcours des particules rendent possible un traitement plus ciblé et permettent de mieux éviter d’endommager des tissus sains. Cependant, la précision de l’irradiation s’avère également être le risque principal lors de l’utilisation de cette technique. En effet, une erreur dans la profondeur de pénétration des particules pourrait engendrer des dégâts considérables. A l’heure actuelle, aucune méthode de contrôle n’est systématiquement utilisée pour s’assurer de la qualité du traitement. Dans ce manuscrit, une méthode indirecte de mesure de la distribution de dose, basé sur la détection de gammas prompts émis le long du parcours du faisceau, est étudiée. Deux concepts de caméra collimatée uni-dimensionnelle sont comparés à l’aune de leur utilisation potentielle : une caméra à fentes parallèles et une caméra “knife-edge”. Les deux systèmes sont optimisés par simulations de Monte Carlo et des mesures sont présentés pour valider ces simulations. La comparaison se base sur la précision avec laquelle un décalage dans la chute du profil prompt gamma peut être détecté, la résolution spatiale, le coût et la taille du système. Des recommandations sont émises pour le choix de la meilleure configuration, selon différentes exigeances. Des résultats similaires sont obtenus pour les deux concepts, atteignant une précision de environ 2 mm pour un seul point de “pencil beam” correspondant à 5e7 protons. L’étude se conclue par un tour d’horizon des pistes de recherche futures qui permettraient d’utiliser un système de détection de gammas prompts dans un contexte clinique futur. / Protontherapy is a promising technique for tumor treatment that is becoming more and more widespread. The sharply peaked profile of the dose and the finite particle range allow for very conformal treatment and better sparing of healthy tissue beyond the tumor, but he precise delivery also proves to be the biggest challenge of the technique. Errors in range are a considerable risk in proton therapy and no range monitoring method is currently systematically used for quality control. In this manuscript, an indirect method of measuring the dose distribution, via the detection of secondary prompt gamma radiation emitted along the beam path, is explored. Two different one-dimensional collimated camera concepts, a multi-parallel-slit camera and a knife-edge slit camera are compared with regards to their potential use. Both systems are optimized via Monte Carlo simulation and measurements are presented for validation. The comparison is made on the basis of the precision with which a shift in the prompt gamma profile falloff edge can be retrieved by comparison with a reference profile as well as the spatial resolution, the cost, weight and bulkiness of the system and guidelines are given for choosing the best configuration for different requirements. Similar values can be obtained for both concepts, reaching a precision for the retrieval of the falloff edge of around 2 mm for a single pencil beam spot of 5×107 protons. This study concludes with an outlook on future developments and areas of investigation with the goal of reaching clinical applicability of a prompt gamma detection system.

Les activités nucléaires génèrent des déchets radioactifs classés selon leur niveau d’activité et la durée de vie des radioéléments présents. La garantie d’un classement et d’une gestion optimale nécessite une caractérisation précise. Les déchets de moyenne et haute activité, contenant des radioéléments à vie très longue, seront stockés en profondeur pendant plusieurs centaines de milliers d’années, à l’issue desquelles il est nécessaire de pouvoir garantir l’absence de risques pour l’homme et l’environnement, non seulement sur le plan radiologique, mais aussi en ce qui concerne des éléments stables, toxiques du point de vue chimique. Cette thèse concerne la caractérisation par activation neutronique de ces éléments toxiques, ainsi que celle des matières nucléaires présentes dans les colis. Elle a été réalisée dans le cadre d’une collaboration entre le Laboratoire de Mesures Nucléaires du CEA Cadarache, en France, et l’institut de Gestion des Déchets Radioactifs et de Sûreté des Réacteurs du centre de recherche FZJ (Forschungszentrum Jülich), en Allemagne. La première étude a consisté à valider le modèle numérique de la cellule d’activation neutronique MEDINA (FZJ) avec le code de transport Monte Carlo MCNP. Les rayonnements gamma prompts de capture radiative d’échantillons contenant des éléments d’intérêt (béryllium, aluminium, chlore, cuivre, sélénium, strontium et tantale) ont été mesurés et comparés aux simulations avec diverses bases de données nucléaires, permettant d’aboutir à un accord satisfaisant et validant le schéma de calcul en vue des études suivantes. Ensuite, la mesure des rayonnements gamma retardés de fissions induites sur les isotopes 235U et 239Pu a été étudiée pour des fûts de 225 L contenant des enrobés bitumineux ou une matrice béton, représentatifs de déchets produits en France et en Allemagne. Les rendements d’émission des rayonnements gamma retardés de fission d’intérêt, cohérents avec ceux publiés dans la littérature, ont été déterminés à partir des mesures d’échantillons métalliques d’uranium et de plutonium dans la cellule d’activation neutronique REGAIN du LMN. Le signal utile a ensuite été extrapolé par simulation MCNP pour une répartition homogène d’isotopes 239Pu ou 235U dans les matrices considérées, en utilisant le modèle numérique de MEDINA. Des signaux faibles, de l’ordre de 100 coups par gramme d’isotope 239Pu ou 235U, ont été obtenus. Pour le colis d’enrobés bitumineux, le niveau d’irradiation gamma très élevé, dû à une activité en 137Cs de l’ordre de 1 TBq par fût, nécessiterait l’utilisation d’une collimation et/ou d’écrans pour éviter la saturation de l’électronique de mesure, rendant indétectables les rayonnements gamma retardés de fission. Les colis de déchets bétonnés produits en Allemagne présentant un niveau d’activité plus faible, il a été possible d’estimer des limites de détection allant de 10 à 290 g d’isotope fissile 235U ou 239Pu, selon la raie gamma considérée, suite à la mesure du bruit de fond actif dans MEDINA avec une matrice béton maquette. Afin d’améliorer ces performances, le blindage du détecteur germanium de MEDINA a été optimisé à l’aide de simulations MCNP, montrant la possibilité de réduire les bruits de fond gamma et neutron d’un facteur 4 et 5, respectivement. La validation expérimentale de l’efficacité du blindage a été effectuée à partir de configuration simples à implémenter dans MEDINA, confirmant les facteurs de réduction attendus. Un blindage du détecteur optimal permettrait d’améliorer les limites de détection et aussi d’utiliser une source de neutrons d’intensité supérieure, comme un générateur de neutron à haut flux ou un accélérateur linéaire d’électrons avec une cible de conversion appropriée. / Nuclear activities produce radioactive wastes classified following their radioactive level and decay time. An accurate characterization is necessary for efficient classification and management. Medium and high level wastes containing long lived radioactive isotopes will be stored in deep geological storage for hundreds of thousands years. At the end of this period, it is essential to ensure that the wastes do not represent any risk for humans and environment, not only from radioactive point of view, but also from stable toxic chemicals. This PhD thesis concerns the characterization of toxic chemicals and nuclear material in radioactive waste, by using neutron activation analysis, in the frame of collaboration between the Nuclear Measurement Laboratory of CEA Cadarache, France, and the Institute of Nuclear Waste Management and Reactor Safety of the research center, FZJ (Forschungszentrum Jülich GmbH), Germany. The first study is about the validation of the numerical model of the neutron activation cell MEDINA (FZJ), using MCNP Monte Carlo transport code. Simulations and measurements of prompt capture gamma rays from small samples measured in MEDINA have been compared for a number of elements of interest (beryllium, aluminum, chlorine, copper, selenium, strontium, and tantalum). The comparison was performed using different nuclear databases, resulting in satisfactory agreement and validating simulation in view of following studies. Then, the feasibility of fission delayed gamma-ray measurements of 239Pu and 235U in 225 L waste drums has been studied, considering bituminized or concrete matrixes representative of wastes produced in France and Germany. The delayed gamma emission yields were first determined from uranium and plutonium metallic samples measurements in REGAIN, the neutron activation cell of LMN, showing satisfactory consistency with published data. The useful delayed gamma signals of 239Pu and 235U, homogeneously distributed in the 225 L matrixes, were then determined by MCNP simulations using MEDINA numerical model. Weak signals of about one hundred counts per gram of 239Pu or 235U after 7200 s irradiation were obtained. Because of the high gamma emission in the bituminized waste produced in France (about 1 TBq of 137Cs per drum), the use of collimator and/or shielding is mandatory to avoid electronic saturation, making fission delayed gamma rays undetectable. However, German concrete drums being of lower activity, their corresponding active background was measured in MEDINA with a concrete mock-up, leading to detection limits between 10 and 290 g of 235U or239Pu, depending on the delayed gamma line. In order to improve these performances, the shielding of MEDINA germanium detector was optimized using MCNP calculations, resulting in gamma and neutron background reduction factors of 4 and 5, respectively. The experimental validation of the shielding efficiency was performed by implementing easy-to-build configurations in MEDINA, which confirmed the expected background reduction factors predicted by MCNP. Thanks to an optimized detector shielding, it will also be possible to use a higher neutron emission source, like a high flux neutron generator or an electron LINAC with appropriate conversion targets, in view to further reduce detection limits.

L'hadronthérapie est une méthode de traitement du cancer qui emploie des ions (carbone ou proton) au lieu des rayons X. Les interactions entre le faisceau et le patient produisent des radiations secondaires. Il existe une corrélation entre la position d'émission de certaines de ces particules et la position du pic de Bragg. Parmi ces particules, des gamma-prompt sont produits par les fragments nucléaires excités et des travaux actuels ont pour but de concevoir des systèmes de tomographie par émission mono-photonique capable d'imager la position d'émission ces radiations en temps réel, avec une précision millimétrique, malgré le faible nombre de données acquises. Bien que ce ne soit pas actuellement possible, le but in fine est de surveiller le dépôt de dose. La caméra Compton est un des système TEMP qui a été proposé pour imager ce type de particules, car elle offre une meilleure résolution énergétique et la possibilité d'avoir une image 3D. Cependant, en pratique l'acquisition est affectée par le bruit provenant d'autres particules secondaires, et les algorithmes de reconstruction des images Compton sont plus compliqués et encore peu aboutis, mais sur une bonne voie de développement. Dans le cadre de cette thèse, nous avons développé une chaîne complète allant de la simulation de l'irradiation d'un fantôme par un faisceau de protons allant jusqu'à la reconstruction tomographique des images obtenues à partir de données acquises par la caméra Compton. Nous avons étudié différentes méthodes de reconstruction analytiques et itératives, et nous avons développé une méthode de reconstruction itérative capable de prendre en compte les incertitudes de mesure sur l'énergie. Enfin nous avons développé des méthodes pour la détection de la fin du parcours des distributions gamma-prompt reconstruites. / Hadrontherapy is a cancer treatment method which uses ions (proton or carbon) instead of X-rays. Interactions between the beam and the patient produce secondary radiation. It has been shown that there is a correlation between the emission position of some of these particles and the Bragg peak position. Among these particles, prompt-gamma are produced by excited nuclear fragments and current work aims to design SPECT systems able to image the emission position the radiation in real time, with a millimetric precision, despite the low data statistic. Although it is not currently possible, the goal is to monitor the deposited dose. The Compton camera is a SPECT system that proposed for imaging such particles, because it offers a good energy resolution and the possibility of a 3D imaging. However, in practice the acquisition is affected by noise from other secondary particles and the reconstruction algorithms are more complex and not totally completed, but the developments are well advanced. In this thesis, we developed a complete process from the simulation of irradiation of a phantom by a proton beam up to the tomographic reconstruction of images obtained from data acquired by the Compton camera. We studied different reconstruction methods (analytical and iterative), and we have developed an iterative method able to consider the measurement uncertainties on energy. Finally we developed methods to detect the end-of-range of the reconstructed prompt-gamma distributions.