Ce travail de thèse rentre dans le cadre du développement de modèles multi‐échelles de simulation de colonne d’absorption gaz‐liquide pour des applications de captage de CO2 en vue d’optimiser leur design. Il est le fruit d’une collaboration entre IFP Énergies nouvelles et l’Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse. Les colonnes à garnissages représentent une technologie essentielle aux applications d’absorption gaz‐liquide. Dans les procédés de captage de CO2 aux amines, le solvant liquide s’écoule sur les parois du garnissage, idéalement sous forme de film ruisselant mouillant toute la surface disponible, le gaz, en régime turbulent, venant le cisailler à contre‐courant de manière à promouvoir un transfert de CO2 de la phase gaz vers la phase liquide. Un écoulement le plus homogène possible permet d’avoir les meilleures performances de transfert. Toutefois, l’expérience montre que des maldistributions, notamment de la phase liquide, peuvent apparaître même en cas de bonnes distributions en entrée de colonne. La distribution du liquide est régie par un phénomène de « dispersion » dont l’étude et la modélisation représentent le principal objet de cette thèse. Pour ce faire, ce travail de thèse s’appuie sur des travaux expérimentaux, réalisés sur une installation d’IFPEN à Lyon, et sur des travaux numériques réalisés dans l’équipe Interface de l’IMFT. Le premier axe de l’étude abordé a ainsi consisté en l’acquisition de données originales de distribution de liquide en partant d’une configuration d’alimentation sous forme d’un jet central en tête de colonne et ce pour deux types de garnissages métalliques : un garnissage structuré, le Mellapak 250.X et un garnissage vrac, l’IMTP. 40. La méthode de tomographie gamma a été mise en œuvre afin de mesurer l’atténuation d’un flux photonique par le liquide en mouvement ce qui permet d’établir des cartes de rétention locale de liquide sur une section de colonne. Les profils de rétention résultants ont été ensuite exploités afin de caractériser la dispersion de liquide dans le système pour des régimes d’écoulement allant des plus faibles aux plus fortes interactions gaz‐liquide. Ces résultats ont permis de développer un modèle simple d’advection diffusion faisant appel à un paramètre hydrodynamique clé qui est le « coefficient de dispersion », qui reproduit bien l’étalement du jet de liquide. Dans le cas du garnissage Mellapak 250.X nous avons pu mettre en évidence une dispersion qui est régie essentiellement par la géométrie du milieu. / This work is done within the framework of collaboration between IFPEN and l’Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse (IMFT). It takes place in the general context of optimization of industrial gas‐liquid packed columns dedicated to CO2 capture using multi‐scale simulation approach of hydrodynamics and transfer. The main objective of this study is to develop predictive model for liquid dispersion in two‐phase flows in packed beds operating in the counter‐current mode. This model will help simulate the flow at the macro‐scale of a packed column. Packed columns are widely used for gas/liquid absorption processes since they generate subsequent exchange surface between phases with limited pressure drop. In the particular case of amine process, the two‐phase flow in the packing consists in thin trickling liquid films sheared by counter‐current gas flow that circulates in communicating tortuous channels. It is widely recognized that homogeneous flow ensures good separation performances. This is far from being the case at industrial scale since maldistributions, especially for liquid phase, do occur even with optimized liquid and gas distributors in the column inlets. Liquid distribution results from “dispersion” phenomenon which modelling is not fully handled in literature. Prediction of liquid dispersion has been the main objective of this Ph.D. research. This study is based upon two main approaches: an experimental study carried out using a 40 cm in diameter column operating in IFPEN (Lyon) and a numerical study carried out in Interface team in IMFT. The first part of this research focused on measuring spatial distribution of liquid hold‐up over different sections of the packed bed using a gamma ray tomography system. In order to focus into liquid dispersion phenomenon, a point source liquid feeding configuration was considered. Hold‐up maps obtained from photonic flux attenuation measurements were then used to characterize liquid dispersion from a source point for both packings (Mellapak 250.X and IMTP. 40) using a relatively simple advection‐diffusion model.

La pollution odorante est une problématique majeure, deuxième source de plaintes après le bruit. La réduction des émissions d'odeurs est incontournable, contraignant le plus souvent les industriels à la mise en œuvre d'un procédé de traitement performant et économiquement acceptable. Parmi les techniques disponibles, les procédés biologiques en général et la biofiltration en particulier sont les plus utilisés à l'échelle industrielle. Les performances de ce procédé sont étroitement liées aux paramètres opératoires. Le matériau support apparaît comme un élément clé. Du fait des critères qu'il doit satisfaire, son choix est difficile et reste encore empirique. Ces travaux de thèse visent par conséquent à rationaliser le choix d'un matériau en s'intéressant plus particulièrement à la relation entre les caractéristiques physico-chimiques et hydrodynamiques du matériau support et les composantes macroscopique et microscopique du procédé. Trois matériaux modèles ont été sélectionnés : deux granulaires et un fibreux différant par leur propriétés physico-chimiques et hydrodynamiques. Les travaux ont été menés sur des unités pilote alimentées par un effluent gazeux contenant un mélange de trois composants volatils différant par leur solubilité et leur biodégradabilité. Si une influence des caractéristiques physico-chimiques du matériau a bien été observée, il n'a pas été possible de mettre en évidence un effet des propriétés hydrodynamiques. Concernant la composante microbiologique, le niveau de diversité global est similaire, quel que soit le matériau considéré. L'analyse de la structure de la communauté bactérienne totale met en évidence trois communautés distinctes, chacune étant associée à un matériau support. Il est fort probable que la communauté endogène participe largement à l‘établissement de ces communautés, rendant ainsi plus difficile de répondre aux questions posées. La communauté bactérienne totale ne semble donc pas être un indicateur adapté. Par le suivi de la communauté fonctionnelle, des réponses plus précises pourraient être apportées. Par conséquent, la recherche de niches écologiques spécifiques à la dégradation biologique d'un composé soufré (DMS) a fait l'objet d'une attention particulière dans le cadre de cette thèse. / Odour nuisance is a major issue, second cause of complaints after noise. Reduction of odor emissions is essential, binding the industry to implement a process for an economically acceptable treatment in terms of reduction of odours. Among the available techniques, biological ones and particularly biofiltration are the most used on industrial scale. The performances of this process are closely related to operating conditions. Packing material appears as a key factor, its choice is difficult and remains empirical because of the multiple criteriait must satisfy. This thesis work aimed to streamline the selection of a material with a focus on the relationship between physico-chemical and hydrodynamic caracteristics of the packing material and macroscopic and microscopic components of this process. Three materials were selected as models: two granulars and one fibrous differing in their physico-chemical and hydrodynamic caracteristics. The work was carried out on pilot units fed by an effluent gas containing a mixture of three volatile components differing in their solubility and biodegradability. The influence of physico-chemical characteristics of the packing material on the performances seems to be confirmed. However, the impact of the hydrodynamic characteristics of the material on these criteria has not been demonstrated. Regarding the microbiological component, the overall level of diversity is similar, regardless of the material considered. Analysis of the structure of the total bacterial community reveals the existence of three distinct communities, each associated with a carrier material. It is likely that the endogenous community participates largely to the establishment of these communities, making it difficult to give appropriate answers to the questions adressed. The total bacterial community does not seem to be a suitable indicator. By monitoring the functional community, more precise answers could be given. Therefore, the research for specific ecological niches in the biological degradation of a sulfur compound (DMS) has been the subject of special attention in the context of this thesis.

Ce travail de thèse de doctorat, effectué au sein du Département de Chimie Appliquée (au Laboratoire de Génie Chimique, LGC), vise à réaliser létude de lécoulement dun fluide dans des géométries complexes rencontrées en Génie Chimique (les empilages aléatoires et structurés, souvent utilisés dans des colonnes dadsorption et de distillation) par la méthode de Boltzmann sur réseau (Lattice Boltzmann Method, LBM) et à développer un outil numérique de simulation sous la forme dun code de calcul tridimensionnel. Dans le but daméliorer les performances de ces éléments complexes, qui conduisent à une efficacité et une sélectivité accrue des procédés se produisant dans les colonnes de distillation et dadsorption, il est donc intéressant dexaminer avec plus de précision la description des phénomènes de transport se produisant à léchelle locale dans ces milieux. Dans un premier temps, les concepts et les équations macroscopiques qui dérivent de lécoulement dun fluide ont été succinctement passés en revue, ainsi que le modèle de turbulence qui a été utilisé. Nous présentons ensuite, les éléments théoriques de la méthode de Boltzmann sur réseau, après quelques détails sur le modèle Gaz sur réseau, dont elle est dérivée. La méthode de Boltzmann sur réseau se démarque des schémas traditionnels en résolvant numériquement une équation basée sur la physique statistique. Les codes des modèles SRTLBE (équation de Boltzmann sur réseau à un seul temps de relaxation) et MRTLBE (équation de Boltzmann sur réseau à plusieurs temps de relaxation) à trois dimensions, de même que des conditions aux limites convenables ont été écrits dans un langage de programmation, puis validées sur des cas types de la littérature : un écoulement laminaire dans un conduit de section carrée et un écoulement de jet turbulent rectangulaire à 3D. Les codes implémentés dans une grille de calcul ont permis de simuler des écoulements de fluides dans des structures très complexes qui ont été obtenues par une technique expérimentale avancée : la microtomographie à rayons X. Létude dune mousse métallique, dun filtre à charbons actifs et dun filtre de capture daérosols ont été présentés. Les résultats numériques ont été comparés avec succès aux mesures expérimentales et à des corrélations de la littérature. Une autre étude a concerné létude de lécoulement à travers deux feuilles de Mellapak 250 Y. Les champs et contours de vitesse ainsi obtenus ont été soigneusement analysés et commentés à la fois en régime laminaire et en régime turbulent. Les résultats hydrodynamiques ont été comparés avec des mesures expérimentales ainsi quavec des valeurs calculées par des corrélations disponibles dans la littérature. Les modèles existant ont été analysés. Enfin, ces simulations (LBM) ont été comparées à celles effectuées dans les mêmes conditions opératoires, avec le code de calcul classique FLUENT.

Ces travaux de thèse s'incrivent dans le cadre du traitement de gaz acides et captage CO2 dans les colonnes à garnissages structurés. Les gaz à traiter réagissent avec un liquide s'écoulant à contre-courant sur des plaques métalliques dont la compléxité géométrique permet d'accroître l'aire d'échange, et donc l'efficacité du procédé. Dans un contexte de modélisation multi-échelles des contacteurs à garnissages structurés, les écoulements gaz-liquide à la plus petite échelle géométrique des plaques de garnissages (de l'ordre de l'épaisseur du film liquide) sont étudiés, pour améliorer la compréhension et la modélisation des écoulements diphasiques et phénomènes de mouillage dans les garnissages. L'objectif final est de développer une méthodologie CFD pour reproduire des écoulements diphasiques 3D sur des géométries complexes telles que les plaques de garnissages. Pour ce faire, il est nécessaire de progresser en méthodes numériques et de proposer des méthodes expérimentales pour observer des écoulements de film liquide sur des géométries complexes. Ces travaux comprennent une partie numérique et une partie expérimentale. Un écoulement sur une plaque de garnissage structuré peut présenter des zones sèches, et donc des lignes de contact (dynamiques), ce qui présente un défi en simulation numérique à cause des différentes échelles de l'écoulement. La méthodologie employée ici en simulation numérique consiste à résoudre l'écoulement jusqu'à une échelle intermédiaire en modélisant les effets des plus petites échelles. Le code de calcul Two-Phase Level-Set a été utilisé et modifié dans ce but. Différentes méthodes level-set ont d'abord été testées de manière à identifier une méthode satisfaisante quant à la réduction des erreurs de conservation de masse, un problème rencontré en level-set. Il est ici montré que certaines combinaisons de schémas de discrétisation spatiale et temporelle permettent de réduire considérablement ces erreurs de conservation de masse. Après avoir réalisé de nombreux tests de validation, une nouvelle méthode numérique est proposée pour simuler les grandes échelles d'écoulements diphasiques 3D avec ligne de contact dynamique en level-set, dans des conditions réalistes. La méthode est ici validée pour des écoulements axisymétriques de gouttes simulés en 3D, en régime visqueux et en régime inertiel, et pour des écoulements de gouttes sur plan incliné. Les résultats sont en très bon accord avec d'autres travaux numériques et expérimentaux. Afin de faciliter l'utilisation de cette méthodologie pour des applications industrielles, un modèle sous-maille similaire a été implémenté dans un code VOF commercial; les résultats sont aussi en très bon accord avec d'autres travaux. En plus de ces développements numériques, une campagne expérimentale est mise en oeuvre pour observer des écoulements de film liquide sur une plaque de garnissage structuré. Les méthodes expérimentales employées sont d'abord testées et validées pour des écoulements de film plat ou ondulé sur plan incliné, et ensuite utilisées pour observer des écoulements de film sur des plaques de garnissage. L'épaisseur de film liquide est mesurée aux creux et aux crêtes des picots des plaques de garnissages, pour différents débits, par imagerie confocale chromatique. Des lois de puissance de l'épaisseur de film en fonction du Reynolds sont proposées; celles-ci sont très différentes suivant la position des relevés de mesure, aux creux ou aux crêtes des picots. La vitesse à l'interface de l'écoulement gaz-liquide est aussi mesurée, par PIV et PTV, en utilisant des particules hydrophobes. Les résultats montrent que le liquide a tendance à dévier du creux des canaux (corrugations), et la norme de la vitesse semblent présenter des extremums correspondant aux creux et crêtes des picots. [...] / The work described in this thesis is motivated by the use of structured packing columns in acid gas treatment and post-combustion CO2 capture. In a counter-current mode, flue gases react with the liquid that flows down over metal sheets, the geometrical complexity of which allows increasing the specific interfacial area, and thereby the overall efficiency of the process. In the context of multiscale modeling of structured-packing contacting devices, the focus in this work is on the gas-liquid flows at the smallest geometrical scale of packing sheets, of the order of the liquid film thickness, aiming to improve understanding and modeling of two-phase flows and wetting phenomena in structured packings. The ultimate objective is to build up a CFD methodology to reproduce 3D two-phase flows over complex surfaces such as structured packing sheets. For this purpose, progress is necessary both in pertinent computational methods and in the adaptation of experimental methods for observing liquid film flows over complex surfaces. This thesis therefore consists of computational and experimental parts. Flows over structured packing sheets may exhibit dry zones, and hence (moving) contact lines, the numerical simulation of which presents a computational challenge due to the disparity in length scales involved. Here, the methodology for large-scale numerical simulations of flows with moving contact lines consists in resolving the flow down to an intermediate scale and modeling effects of smaller ones. The parallelized freeware Two-Phase Level-Set has been extended for this purpose. First though, because some level-set methods have been reproached to yield mass conservation issues, an assessment is made of the mass conservation properties of a range of level-set methods. It is demonstrated that the combined use of some spatial and temporal discretization schemes allows to drastically reduce mass conservation errors in level-set methods. Having thus implemented a level-set method with satisfactory performance at such tests (and others), a novel numerical method is proposed to perform 3D large-scale simulations of flows with moving contact lines in level-set, under realistic conditions. Validation tests of axisymmetric droplet spreading in a viscous, and in an inertial regime, simulated in 3D, and sliding drops are shown to be in excellent agreement with prior experimental and numerical work. The results show that complex contact-line dynamics observed in prior experimental studies on sliding droplets can be simulated using the present large-scale methodology. To facilitate dissemination of this work in industrial applications, a similar subgrid model has been implemented in a commercial volume-of-fluid code; results of validation tests are shown to be in excellent agreement with other work. These computational developments are accompanied by an experimental campaign to observe liquid film flows over structured packing sheets. All experimental methods used herein are tested and validated for flat and wavy films down an inclined plane before being used for observing liquid film flows over packing sheets. The film thickness is measured at local troughs and crests of small-scale corrugations of the structured packing sheet, for different flow rates, by Chromatic Confocal Imaging. Power laws of the Reynolds number for the mean liquid film thickness are suggested, with significant differences for measurements at crests compared to that at troughs. Interface velocity measurements are also performed by PIV and PTV using hydrophobic particles. Results reveal that the liquid tends to deviate from troughs of large-scale corrugations, and seems to exhibit local extrema of the velocity magnitude corresponding to troughs and crests of small-scale corrugations. [...]