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31	Entwicklung einer lichtbogengestützten PECVD-Technologie für die Synthese siliziumbasierter Schichtsysteme unter Atmosphärendruck – Untersuchung des diffusionslimitierten Wachstumsregimes Rogler, Daniela 29 October 2012 (has links) (PDF) Atmosphärendruckplasmen sind aufgrund ihrer vergleichsweise einfachen Anlagentechnik, potentiell geringen Betriebs- und Investitionskosten sowie ihrer Flexibilität bezüglich Substratgröße seit vielen Jahren von großem Interesse. Die Nutzung von Plasmaquellen mit hoher Precursoranregungseffizienz und ausgedehnter Beschichtungszone ist in diesem Zusammenhang besonders vorteilhaft. In der vorliegenden Arbeit wird deshalb erstmals eine neuartige Langlichtbogenplasmaquelle vom Typ LARGE (Long Arc Generator) zur plasmagestützten Synthese von Schichten bei AP (Atmosphärendruck) eingesetzt. Bei der Remoteaktivierung des Precursors erweisen sich insbesondere sauerstoff- sowie stickstoffhaltige Plasmagase als geeignet, um einen signifikanten Anteil der Plasmaenergie in den Remotebereich zu transferieren. Die entwickelte bogenbasierten PECVD (Plasma Enhanced Chemical Vapour Deposition) unter Atmosphärendruckbedingungen ist durch die Erzeugung hochenergetischer Plasmen gekennzeichnet, der Precursor wird stark fragmentiert und ursprüngliche Bindungen des Precursormoleküls werden vollkommen aufgebrochen. Die Ergebnisse der Gasphasencharakterisierung mittels optischer Emissions- sowie Infrarotspektroskopie lassen beim Prozess der Precursorfragmentierung im Remoteplasma auf eine zentrale Bedeutung metastabiler sowie dissoziierter Spezies schließen. Weiterhin sind hohe Plasmaleistungen, Molekulargasanteile im Plasmagas und große Plasmagasflüsse für eine wirkungsvolle Remoteaktivierung des Precursors von Vorteil. Einen wichtigen Aspekt des Verfahrens stellt darüber hinaus die Möglichkeit der Synthese sauerstofffreier Schichtmaterialien dar. Es konnte gezeigt werden, dass sowohl der genutzte Atmosphärendruckreaktoraufbau mit seinem Gasschleusenkonzept, als auch die Gasreinheit des verwendeten Prozessgases zu keiner nennenswerten Einlagerung von Sauerstoff in die Schicht führt. Die Schichthärte synthetisierter Siliziumnitrid-Schichten lässt sich ohne zusätzliche Substratheizung durch Prozessparameteroptimierung bis auf eine Härte von 17 GPa steigern. Die dynamische Abscheiderate ist mit 39 nm∙mm/s ebenfalls für eine technische Anwendung ausreichend hoch. Eine eingehende Analyse aller Daten legt den Schluss nahe, dass das Schichtwachstum bei der Atmosphärendruck Remote-PECVD häufig kinetisch gehemmt ist und nicht im thermodynamischen Gleichgewicht stattfindet. Der Wachstumsprozess ist in diesem Fall durch das Phänomen des DLG (Diffusion Limited Growth) gekennzeichnet. Homogennukleation bzw. Gasphasennukleation spielt anders als bislang angenommen auch bei Atmosphärendruckbedingungen keine bzw. eine nur untergeordnete Rolle und ist damit nicht limitierend für die erzielbare mechanische und chemische Stabilität der gebildeten Schichten. Mit steigender Diffusionslimitierung des Schichtbildungsvorganges wird eine Zunahme der Schichtrauheit beobachtet, daraus und aus dem Zuwachs an strained sowie dangling Bonds in der Schicht resultiert eine gesteigerte Affinität der synthetisierten Schichten gegenüber Sauerstoff. Als Schlüsselparameter bezüglich Schichtmorphologie sowie Topographie wird der DLG-Quotient angesehen, welcher das Verhältnis aus Oberflächendiffusionskoeffizient und Auftreffrate schichtbildender Spezies auf dem Substrat darstellt. Damit wurden im Rahmen dieser Arbeit die entscheidenden und verfahrenslimitierenden Aspekte identifiziert und die Grundlage für die weitere Optimierung dieses und anderer Remote-AP-PECVD-Verfahren geschaffen. In ähnlicher Weise wie dies auch durch die Bereitstellung einer verbesserten thermischen Aktivierung des Diffusionsprozesses schichtbildender Spezies auf der Substratoberfläche geschieht, lässt sich mit Hilfe eines niedrigen Stickingkoeffizienten eine Diffusionslimitierung des Schichtbildungsvorgangs bei AP-PECVD unterdrücken. In diesem Zusammenhang besitzt insbesondere Ammoniak im Remotegas einen günstigen Einfluss auf die entstehende Schichtmorphologie und Konformalität der Beschichtung. PECVD PACVD APCVD Atmosphärendruck CVD Lichtbogen Arc LARGE Remoteplasma DLG Diffusionslimitiertes Wachstum Fraktal Stickingkoeffizient Tetramethylsilan TMS Ammoniak NH3 Siliziumnitrid SiN Photo-CVD Gasphasennukleation OES FTIR ERDA PECVD PACVD APCVD atmospheric pressure CVD Arc LARGE remote plasma DLG diffusion limited growth fractal stickingcoefficient tetramethylsilane TMS ammonia NH3 silicon nitride SiN Photo-CVD gasphase nucleation OES FTIR ERDA ddc:620 rvk:ZM 7680
32	Multivariate Untersuchungen in Gasphasenprozessen und Aerosolen mittels Raman-Spektroskopie Bahr, Leo Alexander 21 September 2021 (has links) Für Entwurf, Modellierung sowie Überwachung von Gasphasenprozessen sind fun-dierte Kenntnisse über elementare Zustandsgrößen wie Temperatur oder Spezieskon-zentration unerlässlich. Obwohl bereits heute eine breite Palette an optischen, nicht-invasiven Online-Messtechniken zu Verfügung steht, ist deren Einsatz noch immer auf wenige Anwendungsfelder beschränkt. Die Gründe dafür liegen im oft hohen ex-perimentellen Aufwand oder in anderen Nachteilen wie der Notwendigkeit zum Einsatz von Tracern oder der Kalibrierung über zusätzliche Referenzen. Um diese Nachteile zu umgehen, wurde im Rahmen dieser Arbeit ein mobiles, faserbasiertes Sensorsystem, basierend auf der spontanen Raman-Spektroskopie entwickelt. Die Technik verwendet durchstimmbare NIR-Dauerstrich-Laser-Anregung, Signalerfassung in rückstreuender Geometrie (Punktmessung) und erfordert weder Probennahme, noch Tracer innerhalb der Strömung oder Kalibrierschritte am zu untersuchenden Prozess. Die Methode ermöglicht die simultane Bestimmung von Gastemperaturen und Spezieskonzentrationen sowie im Falle von Aerosolen die Bestimmung der Partikelspezies und der Anteile ihrer polymorphen Kristallstrukturen. Die Datenauswertung basiert auf der Rekonstruktion der gemessenen Spektren anhand simulierter Modellspektren durch Least-Square-Algorithmen. Herkömmliche Ansätze liefern lediglich Parameter, die das Residuum zwischen Simulation und Messsignal minimieren. Unsicherheiten der Messgrößen sind daraus nicht ermittelbar und werden deshalb konventionell durch Wiederholung der Messung bestimmt. Mit Hilfe der hier eingesetzten Bayes'schen Statistik lassen sich die entsprechenden Unsicherheiten direkt bestimmen. Darüber hinaus ermöglicht der Ansatz das Einbeziehen von Vorwissen zur Verbesserung der Robustheit und Genauigkeit der Auswertung. Die Performance des Sensorsystems wurde durch Einsätze an verschiedenen Gasphasenprozessen getestet und evaluiert. Dazu gehören Test-Aerosole, ein TiO2-Nanopartikelsyntheseprozess sowie eine laminare, rußarme Flamme. Ein leicht modifiziertes Sensorsystem (VIS-Anregung) wurde an einem Vergasungsreaktor eingesetzt. Generell konnte eine hohe Qualität der ermittelten Messgrößen festgestellt werden. So sind deren Unsicherheiten mit denen deutlich komplexerer Messtechniken vergleichbar, stellenweise sogar geringer. Die mittlere Unsicherheit der Gastemperaturen innerhalb der Flamme betrug nur 1,6 %. Somit ermöglicht der vorgestellte Sensor bei geringem experimentellen Aufwand die Bestimmung wertvoller Prozessdaten und stellt so potentiell die Basis für eine breitere Anwendung optischer Prozessmesstechnik dar. / For the design, modelling and monitoring of gas-phase processes a profound knowledge of elementary state variables such as temperature or species concentration is essential. Although a wide range of optical, non-invasive online measurement techniques is already available today, their use is still limited to a few fields of application. The reasons for this are the regularly high experimental effort or other disadvantages such as the necessity to use tracers or to execute calibration via additional references. In order to avoid these disadvantages, a mobile, fiber-based sensor system based on spontaneous Raman spectroscopy was developed within the scope of this work. The technique uses tunable NIR continuous-wave laser excitation, signal acquisition in backscattering geometry (point measurement) and requires neither sampling, tracers within the flow nor calibration steps at the process under investigation. The method allows the simultaneous determination of gas temperatures and species concentrations and, in the case of aerosols, the determination of the particle species and their polymorphic crystal structures. The data evaluation is based on the reconstruction of the measured spectra using simulated model spectra through least square algorithms. Conventional approaches only provide parameters that minimize the residual between simulation and measurement signal. Uncertainties of the measured variables cannot be determined from these parameters and are, therefore, determined conventionally by repeating the measurement. With the help of the Bayesian statistics used here, the corresponding uncertainties can be determined directly. Furthermore, the approach allows the inclusion of prior knowledge to improve the robustness and accuracy of the evaluation. The performance of the sensor system was tested and evaluated by using it in different gas phase processes. These include test aerosols, a TiO2 nanoparticle synthesis process and a laminar weakly sooting flame. A slightly modified system (VIS excitation) was used with a similar operation strategy at a gasification reactor. In general, a high quality of the measured variables could be determined. Their uncertainties are comparable with those of much more complex measuring techniques, in some cases even lower. The mean uncertainty of the gas temperatures within the flame was only 1.6 %. Thus, the presented sensor enables the determination of valuable process data with low experimental effort and can potentially be the basis for a broader application of optical process measurement technology. info:eu-repo/classification/ddc/660 ddc:660 Prozessmesstechnik Gasphase Aerosol Sensortechnik Raman-Spektroskopie Bayes-Verfahren Spektraltheorie Rekonstruktion Temperaturmessung Konzentrationsmessung Spezies <Chemie>
33	Entwicklung einer lichtbogengestützten PECVD-Technologie für die Synthese siliziumbasierter Schichtsysteme unter Atmosphärendruck – Untersuchung des diffusionslimitierten Wachstumsregimes Rogler, Daniela 12 September 2012 (has links) Atmosphärendruckplasmen sind aufgrund ihrer vergleichsweise einfachen Anlagentechnik, potentiell geringen Betriebs- und Investitionskosten sowie ihrer Flexibilität bezüglich Substratgröße seit vielen Jahren von großem Interesse. Die Nutzung von Plasmaquellen mit hoher Precursoranregungseffizienz und ausgedehnter Beschichtungszone ist in diesem Zusammenhang besonders vorteilhaft. In der vorliegenden Arbeit wird deshalb erstmals eine neuartige Langlichtbogenplasmaquelle vom Typ LARGE (Long Arc Generator) zur plasmagestützten Synthese von Schichten bei AP (Atmosphärendruck) eingesetzt. Bei der Remoteaktivierung des Precursors erweisen sich insbesondere sauerstoff- sowie stickstoffhaltige Plasmagase als geeignet, um einen signifikanten Anteil der Plasmaenergie in den Remotebereich zu transferieren. Die entwickelte bogenbasierten PECVD (Plasma Enhanced Chemical Vapour Deposition) unter Atmosphärendruckbedingungen ist durch die Erzeugung hochenergetischer Plasmen gekennzeichnet, der Precursor wird stark fragmentiert und ursprüngliche Bindungen des Precursormoleküls werden vollkommen aufgebrochen. Die Ergebnisse der Gasphasencharakterisierung mittels optischer Emissions- sowie Infrarotspektroskopie lassen beim Prozess der Precursorfragmentierung im Remoteplasma auf eine zentrale Bedeutung metastabiler sowie dissoziierter Spezies schließen. Weiterhin sind hohe Plasmaleistungen, Molekulargasanteile im Plasmagas und große Plasmagasflüsse für eine wirkungsvolle Remoteaktivierung des Precursors von Vorteil. Einen wichtigen Aspekt des Verfahrens stellt darüber hinaus die Möglichkeit der Synthese sauerstofffreier Schichtmaterialien dar. Es konnte gezeigt werden, dass sowohl der genutzte Atmosphärendruckreaktoraufbau mit seinem Gasschleusenkonzept, als auch die Gasreinheit des verwendeten Prozessgases zu keiner nennenswerten Einlagerung von Sauerstoff in die Schicht führt. Die Schichthärte synthetisierter Siliziumnitrid-Schichten lässt sich ohne zusätzliche Substratheizung durch Prozessparameteroptimierung bis auf eine Härte von 17 GPa steigern. Die dynamische Abscheiderate ist mit 39 nm∙mm/s ebenfalls für eine technische Anwendung ausreichend hoch. Eine eingehende Analyse aller Daten legt den Schluss nahe, dass das Schichtwachstum bei der Atmosphärendruck Remote-PECVD häufig kinetisch gehemmt ist und nicht im thermodynamischen Gleichgewicht stattfindet. Der Wachstumsprozess ist in diesem Fall durch das Phänomen des DLG (Diffusion Limited Growth) gekennzeichnet. Homogennukleation bzw. Gasphasennukleation spielt anders als bislang angenommen auch bei Atmosphärendruckbedingungen keine bzw. eine nur untergeordnete Rolle und ist damit nicht limitierend für die erzielbare mechanische und chemische Stabilität der gebildeten Schichten. Mit steigender Diffusionslimitierung des Schichtbildungsvorganges wird eine Zunahme der Schichtrauheit beobachtet, daraus und aus dem Zuwachs an strained sowie dangling Bonds in der Schicht resultiert eine gesteigerte Affinität der synthetisierten Schichten gegenüber Sauerstoff. Als Schlüsselparameter bezüglich Schichtmorphologie sowie Topographie wird der DLG-Quotient angesehen, welcher das Verhältnis aus Oberflächendiffusionskoeffizient und Auftreffrate schichtbildender Spezies auf dem Substrat darstellt. Damit wurden im Rahmen dieser Arbeit die entscheidenden und verfahrenslimitierenden Aspekte identifiziert und die Grundlage für die weitere Optimierung dieses und anderer Remote-AP-PECVD-Verfahren geschaffen. In ähnlicher Weise wie dies auch durch die Bereitstellung einer verbesserten thermischen Aktivierung des Diffusionsprozesses schichtbildender Spezies auf der Substratoberfläche geschieht, lässt sich mit Hilfe eines niedrigen Stickingkoeffizienten eine Diffusionslimitierung des Schichtbildungsvorgangs bei AP-PECVD unterdrücken. In diesem Zusammenhang besitzt insbesondere Ammoniak im Remotegas einen günstigen Einfluss auf die entstehende Schichtmorphologie und Konformalität der Beschichtung. info:eu-repo/classification/ddc/620 ddc:620
34	Measurement of thermodynamic data at elevated pressure and temperature conditions with a microfluidic setup Fechter, Michael Hubertus Horst 06 November 2023 (has links) With this thesis, I present an experimental study focusing on the provision of thermodynamic data of fluids at elevated pressure and temperature conditions. Hereby a microcapillary setup that is equipped with an in situ Raman Spectroscopy unit as well as with a high-speed camera, was further improved within the scientific employment of the author. The setup consists in principle of a fused-silica microcapillary embedded in a heating block, which is furthermore connected to high pressure syringe pumps. Pure compounds and mixtures were studied with the microfluidic setup and different thermodynamic properties were determined. For instance, vapor pressures of Poly(oxymethylene) Dimethyl Ethers (OME3 and OME4), a potential class of renewable diesel fuels, were the first time measured for temperatures exceeding the atmospheric boiling temperature. Hereby the regarded compound is pressurized at constant temperature, from what the vapor pressure is determined optically by detecting bubble or film formation, indicating the transition from vapor to liquid state. The main results of this thesis were however the vapor-liquid equilibria (VLE) of fuel/air-systems that were determined by in situ Raman Spectroscopy, whereby the Stokes-scattered Raman signal can be successfully separated phase-dependently by light barrier technology. A further task was the determination of saturated mixture densities of the validation system ethanol/CO2. With this study, I intend to contribute to the scarce literature data for the studied systems and properties. Therewith I want to help to enhance the understanding of microprocesses such as the evaporation and mixing formation in diesel combustion engines. info:eu-repo/classification/ddc/660 ddc:660 Messtechnik Hochdruck Hochtemperatur Optische Messtechnik Raman-Spektroskopie Lichtschranke Sauerstoff Stickstoff Konzentration Flüssiger Zustand Gasphase Aggregatzustand Thermodynamik
35	Photodissoziation von Halogenwasserstoff- und orientierten Wasserstoff-Edelgas-Halogen-Molekülen in Clusterumgebungen / Photodissociation of hydrogen halide and oriented hydrogen-rare gas-halogen molecules in cluster environments Nahler, Nils Hendrik 28 October 2002 (has links) No description available. 530 Physik Mathematics and Computer Science Photodissoziation Cluster Halogenwasserstoff Edelgas UV Photodissoziation HBr HI HCl große Ar/sub n/ Cluster adsorbiertes Molekül eingebettes Molekül mittlere Größe Größenverteilung Energieverteilung Käfigeffekt Adsorptionsort orientierte Moleküle Gasphase Xe/sub n/ asymmetrische Verteilung gepulste Laserstrahlung elektrostatisches Feld Ausrichtung Orientierung Polarisierbarkeit Dipolmoment HXeI HXeCl Anisotropieparameter Verzweigungsverhältnis polarisierte Laserstrahlung Flugzeitmassenspektrometer Spin-Bahn Aufspaltung 243 nm 193 nm photodissociation cluster hydrogen halide rare gas UV photodissociation HBr HI HCl large Ar/sub n/ clusters adsorbed molecule embedded molecule mean size size distribution kinetic energy distribution cage effect adsorption sites oriented molecules gas phase Xe/sub n/ asymmetric distribution pulsed laser electrostatic field alignment orientation polarizability dipole moment HXeI HXeCl anisotropy parameter branching ratio polarized laser light time-of-flight mass spectrometer spin-orbit state 243 nm 193 nm 33.30 SD

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