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Halbleiter Quantenpunkte (QP) standen in den letzten Jahren im Mittelpunkt vieler Forschungsaktivitäten im Bezug auf mögliche Anwendungen im Bereich der Quanteninformationsverarbeitung. Durch das dreidimensional Confinement sind nur diskrete, energetisch stark separierte Zustände in einem QP möglich. Damit sind phasenzerstörende Streuprozesse unwahrscheinlicher und man kann Dekohärenzzeiten erwarten, die nur durch die Lebensdauer der Zustände limitiert sind. Materialbasis dieser Arbeit sind CdSe QP in einer ZnSe Barriere. In dieser Arbeit werden zwei Arten von Kohärenzphenomänen, die das zeitliche Verhalten solcher Quantensysteme beschreiben, mittels optischer Methoden untersucht. Im Falle optischer Kohärenz wechselwirkt ein angeregter Zustand, der strahlend mit einem Grundzustand verbunden ist, mit einem externen elektro-magnetischen Feld. Mittels phasensynchronisierter kohärenter Kontrolle werden biexzitonische und auch erste angeregte Zustände in einzelnen QP untersucht. Im Fall des angeregten Zustandes findet man optische Dephasierungszeiten unterhalb von 10 ps. Für das Biexziton kann nur eine untere Grenze bestimmt werden, die auf einer 10 ps Zeitskala liegt. Das zweite Phenomän ist die Quantenkohärenz (QK), die das Phasengedächtnis zweier Zustände im selben QP vergleicht. In dieser Arbeit wird die QK durch die Analyse von Quantenschwebungen in der Emission des Grundzustandsexzitons in einem einzelnen QP untersucht. Es wurde gefunden, dass es keine messbare Dekohärenz der beiden Unterzustände des Grundzustandsexzitons im Rahmen der strahlenden Lebensdauer von circa 300 ps gibt. Die dritte Gruppe von Experimenten beschäftigt sich mit der longitudinalen Spinrelaxationszeit einzelner Ladungsträger. Die verwendeten Proben ermöglichen den direkten Zugang zur Spindynamik einzelner Löcher. Die Experimente in der Spektral- als auch in der Zeitdomäne lieferten Spinrelaxationszeiten für Löcher von knapp 10 ns. / Semiconductor quantum dots (QD) have attracted considerable interest during the past years as possible candidates for quantum information processing. Due to the confinement potential in such structures, the density of states in a single QD is discrete. If the states are well separated in energy the coupling to the environment is expected to be smaller, implying that coherence is maintained during the exciton lifetime. In the present work CdSe in ZnSe QDs are used. Two kinds of coherence phenomena, reflecting the time evolution of such a quantum system, are studied by use of optical methods. In case of optical coherence, an excited state which is radiatively coupled to a ground state interacts with an external electro-magnetic field. The experimental technique of temporal coherent control is applied via a two photon process on the biexciton state and also by a single photon process on the excited state in a single QD. As a result optical coherence times below 10 ps are found for the excited state, while for the biexciton only a lower limit on a 10 ps timescale was elaborated. The second phenomena is quantum coherence and describes the phase memory between two states in the same QD. It is studied in this work by the analysis of the observed quantum beats in the time resolved photoluminescence emission (PL) of the ground state exciton in a single QD. As a result it was found that there is no measurable decoherence between the two substates of the ground state exciton during the exciton lifetime of about 300 ps. In a third group of experiments the longitudinal spin relaxation time is investigated on a single carrier level. The used QD sample contains charged QDs with resident electrons, which provide direct access to the separate spin dynamic of the holes. Different experiments carried out, yielding a longitudinal spin relaxation time for a single hole on a 10 ns timescale.

Halbleiter-Quantenpunkte sind Objekte in der Größenordnung von Nanometern, in denen wenige Ladungsträger in alle drei Raumrichtungen durch eine Potentialbarriere eingesperrt sind. Dies führt zu einer reduzierten Wechselwirkung mit dem Halbleiter-Gitter und zu einer diskreten Zustandsdichte. Die große Polarität der Bindung dazu, dass viele Wechselwirkungen direkt durch Spektroskopie der Photolumineszenz zu beobachten sind, was sie für die Grundlagenforschung attraktiv macht. Die ungleiche Anzahl von Elektronen und Löchern erlaubt die Untersuchung einzelner, ungepaarter Ladungsträger. Mit Hilfe der polarisationsaufgelösten Mikro-PL Spektroskopie werden Spinzustände einzelner QP reproduzierbar untersucht. Im Mittelpunkt stehen dabei Wechselwirkungen der Teilchen untereinander. Über die Anregungsspektroskopie werden höherangeregte Zustände identifiziert und charakterisiert. Die hier auftretenden Austauschwechselwirkungen führen zur Mischung zu Feinstrukturen im Spektrum. Kopplungen im angeregten Lochzustand zeigen die Möglichkeit zur optischen Orientierung des residenten Elektrons auf. Die Spinkonfiguration der Elektronen im Triplettzustand erlaubt es, die Elektron-Loch Austauschwechselwirkungen des Trions zu untersuchen. Der zweite Teil dieser Arbeit befasst sich mit semimagnetischen QP. Hier sorgt die Wechselwirkung mit einer paramagnetischen Umgebung von Manganspins für neue magneto-optische Eigenschaften. Diese zeigen sich auf der Ebene einzelner QP in Form von Linienverbreiterungen durch Spinfluktuationen als auch durch den Riesen-Zeeman-Effekt am QP-Ensemble. Besonderes Augenmerk liegt hier auf dem Einfluss der reduzierten Dimensionalität und der größeren Oberflächen der QP auf die Austauschmechanismen. Die starke Temperaturabhängigkeit der Spinumgebung wird ausgenutzt, um das Spinaufheizen als auch die Spin-Gitter-Relaxationsystematisch zu studieren. Dabei wird die PL der QP als Monitor benutzt. / Semiconductor quantum dots are objects on the nanometer scale, where charge carriers are confined in all three dimensions. This leads to a reduced interaction with the semiconductor lattice and to a discrete density of states. In the examined QD in II-VI seminconductor systems the large polar character of the bindings enables to observe particle interactions by spectroscopy of the photo-luminescence, making QD attractive for basic research. An odd number of carriers allows to study the latter in an unpaired state. By using polarization-resolved micro-PL spectroscopy, the spin-states of single, isolated QD can be studied reproducibly. Of special interest are exchange interactions in this few-particle system named trion. By excitation spectroscopy energetically higher states can be identified and characterized. The exchange interactions appearing here lead to state mixing and fine structure patterns in the spectra. Couplings in excited hole states show the way to the optical orientation of the resident electron spin. The spin configuration of the trion triplet state can be used to optically control the resident electron spin. Semimagnetic QD are focused in the second part of this work. The interaction with a paramagnetic environment of manganese spins leads to new magneto-optical properties of the QD. They reveal on a single dot level by line broadening due to spin fluctuations and by the giant Zeeman effect of the dot ensemble. Of special interest in this context is the influence of the reduced system dimension and the relatively larger surface of the system on the exchange mechanisms. The strong temperature dependence of the spin environment is used to systematically study the spin-lattice relaxation. Here, the PL of the QD ensemble monitors the spin temperature. The time constants in the mu range define the range for the incoherent switching of the Mn magnetization.

CdSe quantum dots produced by organometallic synthesis are useful as tunable emitters for photonic devices and as multi-colored protein markers for biomedical imaging, applications requiring bright and narrow emission. A diffusion-limited model helped monitor growth rates via photoluminescence and absorbance spectroscopy, in order to characterize synthesis kinetics in stearic acid, dodecylamine, and in trioctylphosphine oxide. The nucleation rate increased with Se concentration, while the growth rate followed the Cd concentration. Emission peak widths, emission redshift rates, nanocrystal growth rates, and reactant concentrations all decreased to a minimum when emission reached the critical wavelength, at a reaction completion time, tc. The temperature dependence of 1/tc and of redshift rates followed Arrhenius behavior governed by activation energies, which were tailored by the choice of solvent. Synthesis in solvents, such as stearic acid, with lower activation energies produced faster initial nanocrystal growth and longer critical wavelengths. The highest photoluminescence quantum yield was generally at wavelengths shorter than the critical wavelength, when moderate growth rates enabled surface reconstruction while precursors were still available. / Ph. D.