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Nanostrukturierte Fullerenschichten für organische BauelementeDeutsch, Denny 19 March 2008 (has links)
Die vorliegende Arbeit behandelt die Herstellung geordneter C60-Schichten, ihre elektrochemische Nanostrukturierung in wässrigen Lösungen und ionischen Flüssigkeiten und den Einsatz geordneter und nanostrukturierter Fullerenschichten in organischen Dünnschichttransistoren.
Geordnete C60-Schichten wurden durch thermische Verdampfung im Hochvakuum hergestellt. Als Substratmaterial wurden HOPG (Graphit), Glimmer und einkristallines Silizium verwendet. Die größten einkristallinen Bereiche werden auf HOPG-Substraten erhalten. Die laterale Ausdehnung der C60-Kristallite parallel zu den Graphitstufen kann bis zu 50 µm erreichen, orthogonal zu den Stufen ist das Wachstum durch die Graphitstufen begrenzt.
Die elektrochemische Reduktion von C60 -Schichten in wässriger Lösung ist elektrochemisch irreversibel. Die geflossene Ladung beträgt ein Vielfaches der theoretisch möglichen Menge. Durch die Reduktion tritt eine Nanostrukturierung der Schichtoberfläche ein, die Größe der gebildeten Cluster beträgt 20 nm bis 50 nm. Fullerenpolymere und hydriertes C60 sind die chemischen Hauptprodukte der elektrochemischen Nanostrukturierung in wässriger Lösung.
Die Reduktion von Fullerenschichten in ionischen Flüssigkeiten ist aufgrund der geschlossenen Schichtoberfläche und des starken Potentialabfalls in der Fullerenschicht zunächst kinetisch gehemmt und setzt erst bei negativeren Potentialen im Bereich der Reduktion zum C60-Dianion ein. Die Reduktion der Fullerenschichten ist elektrochemisch irreversibel, zum Teil aber chemisch reversibel.
Es konnte erstmals der Einsatz nanostrukturierter C60 -Schichten als aktives Halbleitermaterial in Feldeffekt-Transistoren gezeigt werden. Für die Verwendung nanostrukturierter Fullerenschichten in Feldeffekt-Transistoren wurde 11-(3-Thienyl-)undecyl-trichlorosilan als Haftvermittler eingesetzt.
Die gezeigten Ergebnisse von C60 -Transistoren mit hoher Ladungsträgerbeweglichkeit und der erfolgreichen Verwendung nanostrukturierter Fullerenschichten in Transistorstrukturen zeigen die Möglichkeiten des C60 als aktives Halbleitermaterial auf.
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Phasenumwandlungen und Änderungen der Mikrostruktur in Konversionselektroden für Lithium-Ionen-Batterien basierend auf 3d-ÜbergangsmetalloxidenAdam, Robert 27 July 2021 (has links)
Die untersuchten Ausgangsmaterialien α-Fe2U3, ɣ-Fe2O3, Fe3O4, CoO, Co3O4, NiO sowie CuO eignen sich durch ihre hohe theoretische spezifische Kapazität als Elektrodenmaterial für Lithium-Ionen-Batterien. Die zugrundeliegenden Mechanismen zur Speicherung der Li-Ionen konnten mit allen Phasenumwandlungen und der Bildung von Zwischenprodukten im ersten Reduktionsschritt beschrieben werden. In Abhängigkeit von der Kristallstruktur der Ausgangsmaterialien und den Reaktionsgeschwindigkeiten konnten der Gesamtreaktion die einzelnen Mechanismen Interkalation von Li-Ionen, Substitution von Kationen in der Kristallstruktur und Konversionsmechanismus zugeordnet werden. Auf Grund des gemeinsamen kubisch flächenzentrierten Sauerstoffuntergitters der Ausgangsmaterialien und Zwischenprodukte zeigen sich für die Materialsysteme Fe-O, Co-O und Ni-O Orientierungsbeziehungen zwischen den Kristalliten des Ausgangsoxids, des lithiierten Metalloxids und der Li2O-Matrix. Im Gegensatz dazu sind die auf der CuO-Phase basierenden Kristallite regellos orientiert und zeigen eine höhere Zyklenstabilität. Die Orientierungsbeziehung zwischen den lithiierten Metalloxiden und der Li2O-Matrix hindert dagegen den Austausch der Li-Ionen, beeinträchtigt die Zyklenstabilität und trägt so zu einer schnelleren Alterung der Elektrode bei.
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Studies of Photoinduced DNA Damage by Phenanthrene Dihydrodioxin and Light-driven Electron Delocalization in Pyridinium MoleculesTikhomirova, Anastasiia 06 August 2019 (has links)
No description available.
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An Anode-Free Zn–Graphite BatteryWang, Gang, Zhu, Minshen, Chen, Guangbo, Qu, Zhe, Kohn, Benjamin, Scheler, Ulrich, Chu, Xingyuan, Fu, Yubin, Schmidt, Oliver G., Feng, Xinliang 19 April 2024 (has links)
The anode-free battery concept is proposed to pursue the aspiration of energy-dense, rechargeable metal batteries, but this has not been achieved with dual-ion batteries. Herein, the first anode-free Zn–graphite battery enabled by efficient Zn plating–stripping onto a silver-coated Cu substrate is demonstrated. The silver coating guides uniform Zn deposition without dendrite formation or side reaction over a wide range of electrolyte concentrations, enabling the construction of anode-free Zn cells. In addition, the graphite cathode operates efficiently under reversible bis(trifluoromethanesulfonyl)imide anion (TFSI−) intercalation without anodic corrosion. An extra high-potential TFSI− intercalation plateau is recognized at 2.75 V, contributing to the high capacity of graphite cathode. Thanks to efficient Zn plating–stripping and TFSI− intercalation–deintercalation, an anode-free Zn–graphite dual-ion battery that exhibits impressive cycling stability with 82% capacity retention after 1000 cycles is constructed. At the same time, a specific energy of 79 Wh kg−1 based on the mass of cathode and electrolyte is achieved, which is over two times higher than conventional Zn–graphite batteries (<30 Wh kg−1).
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Multifunctional Molecule-Grafted V₂C MXene as High-Kinetics Potassium-Ion-Intercalation Anodes for Dual-Ion Energy Storage DevicesSabaghi, Davood, Polčák, Josef, Yang, Hyejung, Li, Xiaodong, Morag, Ahiud, Li, Dongqi, Shaygan Nia, Ali, Khosravi H, Saman, Šikola, Tomáš, Feng, Xinliang, Yu, Minghao 23 May 2024 (has links)
Constructing dual-ion energy storage devices using anion-intercalation graphite cathodes offers the unique opportunity to simultaneously achieve high energy density and output power density. However, a critical challenge remains in the lack of proper anodes that match with graphite cathodes, particularly in sustainable electrolyte systems using abundant potassium. Here, a surface grafting approach utilizing multifunctional azobenzene sulfonic acid is reported, which transforms V2C MXene into a high-kinetics K+-intercalation anode (denoted ASA-V2C) for dual-ion energy storage devices. Importantly, the grafted azobenzene sulfonic acid offers extra K+-storage centers and fast K+-hopping sites, while concurrently acting as a buffer between V2C layers to mitigate the structural distortion during K+ intercalation/de-intercalation. These functionalities enable the V2C electrode with significantly enhanced specific capacity (173.9 mAh g−1 vs 121.5 mAh g−1 at 0.05 A g−1), rate capability (43.1% vs 12.0% at 20 A g−1), and cycling stability (80.3% vs 45.2% after 900 cycles at 0.05 A g−1). When coupled with an anion-intercalation graphite cathode, the ASA-V2C anode demonstrates its potential in a dual-ion energy storage device. Notably, the device depicts a maximum energy density of 175 Wh kg−1 and a supercapacitor-comparable power density of 6.5 kW kg−1, outperforming recently reported Li+-, Na+-, and K+-based dual-ion devices.
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Synthesis of Thin Films by Chemical Vapor Deposition: Synthesis of thin MoS films with Chemical Vapor DepositionNordheim, Gregor 24 June 2024 (has links)
The thesis describes the construction of a CVD system, the deposition of thin molybdenum disulphide layers using this system and the analysis of the samples produced. The deposition of thin molybdenum disulphide layers and an intercalation of the silicon carbide substrate used were demonstrated and the measurement results obtained by atomic force microscopy, Raman spectroscopy and photoelectron spectroscopy were further discussed.:1. Introduction: Two-Dimensional Materials
2. Experimental Methods
2.1. Atomic Force Microscopy
2.2. Photoelectron Spectroscopy
2.2.1. Layer Thickness Determination
2.2.2. Quantitative Surface Analysis
3. Structure, Properties and Synthesis of the Used Materials
3.1. Transition Metal Dichalcogenides
3.1.1. Molybdenum Disulfide
3.1.2. Synthesis of Thin MoS Films-State of the Art
3.2. Substrate-Graphene on SiC
3.2.1. Graphene
3.2.2. Epitaxial Graphene on Silicon Carbide
4. Development of a CVD System for the Growth of MoS2 films
4.1. Basic Principles of Chemical Vapor Deposition
4.2. Construction of the CVD System
4.3. Temperature Measurements
4.4. Preliminary Considerations for the CVD Process
5. Growth Characteristics
5.1. Chemical Composition of the Substrate
5.2. Chemical Composition of the Grown MoS Films
5.3. Layer Thickness of the Grown MoS Films
5.3.1. Determination with XPS
5.3.2. Determination with Raman
5.4. AFM Measurements
6. Conclusion
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Growth and Characterization of Thin MoS2 Layers by CVDNordheim, Gregor 24 June 2024 (has links)
The contribution describes the construction of a CVD system, the deposition of thin molybdenum disulphide layers using this system and the analysis of the samples produced. The deposition of thin molybdenum disulphide layers and an intercalation of the silicon carbide substrate used were demonstrated and the measurement results obtained by atomic force microscopy and photoelectron spectroscopy were further discussed.
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Modifizierung der Werkstoffe auf Basis von Magnesiumsilicid mit Hilfe der Spark-Plasma-Synthese / Modification of Materials based on Magnesiumsilicide using the Spark-Plasma-SynthesisReinfried, Nikolaus 10 April 2007 (has links) (PDF)
Die umfangreichen Untersuchungen ausgewählter Mg2Si-basierter Materialien innerhalb dieser Arbeit zeigen neue Wege für die Anwendung der SPS-Technik in der Grundlagen- als auch angewandten Forschung und liefern entscheidendes, neues Material für die Charakterisierung der Li-Verbindungen Li2xMg2-xX (X = Si, Ge, Sn, Pb). Aufbauend auf vorangegangenen Arbeiten und den hier dargestellten Resultaten ergeben sich sowohl neue Möglichkeiten der Synthese, basierend auf dem SPS-Prozess (in Verbindung mit der Pulverherstellung, ‑verarbeitung und einem entsprechenden Werkzeugdesign), als auch eine Optimierung der Materialeigenschaften von Verbundwerkstoffen durch Nutzung dieser Technik. Die ternären Phasen Mg2Si1−xXx (X = Ge, Sn, Pb) und Mg2−x/2Si1−xSbx Die pulvermetallurgische Herstellung der Phasen Mg2Si1-xXx (X = Ge, Sn und Pb) und der Phase Mg2‑x/2Si1-xSbx gelang in dieser Arbeit erstmals mit Hilfe der SPS-Technik aus kugelgemahlenen Pulvergemischen (MgH2, Si, X). Die ternären Phasen Li2xMg2−xX (X = Si, Ge, Sn, Pb) Der Einbau von Li in Mg2Si wurde in dieser Arbeit erstmalig durch die SPS-Festkörperreaktion aus LiH, MgH2 und Si untersucht. Die Synthese der Li-armen Li2xMg2−xSi-Phasen gelingt schon bei Temperaturen von max. 700 °C. Die Schmelzsynthese dieser extrem luft- und feuchtigkeitsempfindlichen Proben wurde unter Argon-Schutzgas aus den Elementen mit anschließender Wärmebehandlung bei 200 °C angewendet. Dabei lassen sich drei unterschiedliche kubische Li2xMg2−xSi-Phasen mit 0 &lt; x &lt; 0,8 auf der Mg2Si-reichen Seite des ternären Systems finden. Mit steigendem Li-Gehalt können röntgenographisch zwei strukturelle Umwandlungen, ausgehend von der Raumgruppe Fm-3m für Mg2Si zu P-43m und P-43m mit der Bildung einer Überstruktur mit a′ = 2a bestimmt werden. Mit steigendem Li-Gehalt in Li2xMg2−xSi ändern sich die Eigenschaften. Der Übergang vom halbleitenden zum metallischen Zustand konnte in dieser Arbeit erstmalig gezeigt werden. In Analogie zu Li2xMg2−xSi konnten die Phasen Li2xMg2−xX (X = Ge, Sn, Pb) charakterisiert werden. Eine Intercalation für Li in Mg2X ist nicht möglich. Die Verbundwerkstoffe basierend auf Mg2Si Das spröde Materialverhalten vonMg2Si-Proben kann durch einen pulvermetallurgisch erzeugten Verbundwerkstoff mit Mg reduziert werden. Die SPS-Technik Basierend auf vorangegangenen Arbeiten konnte innerhalb dieser Arbeit durch die Verwendung von MgH2 die Strom-, Dichte- und Temperaturverteilung während des SPS-Prozesses innerhalb der Probe und des Werkzeuges beurteilt werden. / Extensive investigation on selected Mg2Si based materials demonstrate new routes for the application of the SPS technique in respect to basic as well as applied research and provide decisive new material on the characterisation of the Li compounds Li2xMg2-xX (X = Si, Ge, Sn, Pb). Based on prior activities and the results shown in this work new ways of the synthesis using the SPS process (in combination with powder making and processing and suitable tool design) as well as the optimization of material properties of composite materials can be achieved using the SPS technique. The Ternary Phases Mg2Si1−xXx (X = Ge, Sn, Pb) and Mg2−x/2Si1−xSbx For the first the powder metallurgic manufacturing route of the phases Mg2Si1-xXx (X = Ge, Sn und Pb) and the phase Mg2‑x/2Si1-xSbx is shown using the SPS technique and a ball milled powder mixture (MgH2, Si, X). The Ternary Phases Li2xMg2−xX (X = Si, Ge, Sn, Pb) The intercalation of Li into Mg2Si is investigated for the first time by using the SPS solid state reaction based on LiH, MgH2 and Si. The synthesis of the Li poor phase Li2xMg2−xSi could be obtained at temperatures of max. 700 °C. The melting technique made of the elements of these extremely air and moisture sensitive samples could be performed under Argon protective atmosphere followed by a heat treatment at 200 °C. Three different cubic phases of Li2xMg2−xSi can be found on the Mg2Si rich side of the ternary System with the composition in the range of 0 &lt; x &lt; 0,8. With increasing Li content two structural conversions can be found using the x-ray analysis. A change from the space group Fm-3m for Mg2Si via P-43m to P-43m with a superstructure of a′ = 2a could be detected. Linked with the increasing Li content is a change of the properties. The change from the semiconducting behaviour to a metallic characteristic could be shown for the first time. Analogous to Li2xMg2−xSi the phase Li2xMg2−xX (X = Ge, Sn, Pb) could be synthesised and analysed. An intercalation of Li in to Mg2X ist not possible. Composite Materials Based on Mg2Si The brittle behaviour of Mg2Si samples can be reduced by composite material with Mg using the powder metallurgical route. The SPS-Technique Using MgH2 the distribution of the current, the density and the temperature in the sample and tool could be judged.
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Modifizierung der Werkstoffe auf Basis von Magnesiumsilicid mit Hilfe der Spark-Plasma-SyntheseReinfried, Nikolaus 09 February 2007 (has links)
Die umfangreichen Untersuchungen ausgewählter Mg2Si-basierter Materialien innerhalb dieser Arbeit zeigen neue Wege für die Anwendung der SPS-Technik in der Grundlagen- als auch angewandten Forschung und liefern entscheidendes, neues Material für die Charakterisierung der Li-Verbindungen Li2xMg2-xX (X = Si, Ge, Sn, Pb). Aufbauend auf vorangegangenen Arbeiten und den hier dargestellten Resultaten ergeben sich sowohl neue Möglichkeiten der Synthese, basierend auf dem SPS-Prozess (in Verbindung mit der Pulverherstellung, ‑verarbeitung und einem entsprechenden Werkzeugdesign), als auch eine Optimierung der Materialeigenschaften von Verbundwerkstoffen durch Nutzung dieser Technik. Die ternären Phasen Mg2Si1−xXx (X = Ge, Sn, Pb) und Mg2−x/2Si1−xSbx Die pulvermetallurgische Herstellung der Phasen Mg2Si1-xXx (X = Ge, Sn und Pb) und der Phase Mg2‑x/2Si1-xSbx gelang in dieser Arbeit erstmals mit Hilfe der SPS-Technik aus kugelgemahlenen Pulvergemischen (MgH2, Si, X). Die ternären Phasen Li2xMg2−xX (X = Si, Ge, Sn, Pb) Der Einbau von Li in Mg2Si wurde in dieser Arbeit erstmalig durch die SPS-Festkörperreaktion aus LiH, MgH2 und Si untersucht. Die Synthese der Li-armen Li2xMg2−xSi-Phasen gelingt schon bei Temperaturen von max. 700 °C. Die Schmelzsynthese dieser extrem luft- und feuchtigkeitsempfindlichen Proben wurde unter Argon-Schutzgas aus den Elementen mit anschließender Wärmebehandlung bei 200 °C angewendet. Dabei lassen sich drei unterschiedliche kubische Li2xMg2−xSi-Phasen mit 0 &lt; x &lt; 0,8 auf der Mg2Si-reichen Seite des ternären Systems finden. Mit steigendem Li-Gehalt können röntgenographisch zwei strukturelle Umwandlungen, ausgehend von der Raumgruppe Fm-3m für Mg2Si zu P-43m und P-43m mit der Bildung einer Überstruktur mit a′ = 2a bestimmt werden. Mit steigendem Li-Gehalt in Li2xMg2−xSi ändern sich die Eigenschaften. Der Übergang vom halbleitenden zum metallischen Zustand konnte in dieser Arbeit erstmalig gezeigt werden. In Analogie zu Li2xMg2−xSi konnten die Phasen Li2xMg2−xX (X = Ge, Sn, Pb) charakterisiert werden. Eine Intercalation für Li in Mg2X ist nicht möglich. Die Verbundwerkstoffe basierend auf Mg2Si Das spröde Materialverhalten vonMg2Si-Proben kann durch einen pulvermetallurgisch erzeugten Verbundwerkstoff mit Mg reduziert werden. Die SPS-Technik Basierend auf vorangegangenen Arbeiten konnte innerhalb dieser Arbeit durch die Verwendung von MgH2 die Strom-, Dichte- und Temperaturverteilung während des SPS-Prozesses innerhalb der Probe und des Werkzeuges beurteilt werden. / Extensive investigation on selected Mg2Si based materials demonstrate new routes for the application of the SPS technique in respect to basic as well as applied research and provide decisive new material on the characterisation of the Li compounds Li2xMg2-xX (X = Si, Ge, Sn, Pb). Based on prior activities and the results shown in this work new ways of the synthesis using the SPS process (in combination with powder making and processing and suitable tool design) as well as the optimization of material properties of composite materials can be achieved using the SPS technique. The Ternary Phases Mg2Si1−xXx (X = Ge, Sn, Pb) and Mg2−x/2Si1−xSbx For the first the powder metallurgic manufacturing route of the phases Mg2Si1-xXx (X = Ge, Sn und Pb) and the phase Mg2‑x/2Si1-xSbx is shown using the SPS technique and a ball milled powder mixture (MgH2, Si, X). The Ternary Phases Li2xMg2−xX (X = Si, Ge, Sn, Pb) The intercalation of Li into Mg2Si is investigated for the first time by using the SPS solid state reaction based on LiH, MgH2 and Si. The synthesis of the Li poor phase Li2xMg2−xSi could be obtained at temperatures of max. 700 °C. The melting technique made of the elements of these extremely air and moisture sensitive samples could be performed under Argon protective atmosphere followed by a heat treatment at 200 °C. Three different cubic phases of Li2xMg2−xSi can be found on the Mg2Si rich side of the ternary System with the composition in the range of 0 &lt; x &lt; 0,8. With increasing Li content two structural conversions can be found using the x-ray analysis. A change from the space group Fm-3m for Mg2Si via P-43m to P-43m with a superstructure of a′ = 2a could be detected. Linked with the increasing Li content is a change of the properties. The change from the semiconducting behaviour to a metallic characteristic could be shown for the first time. Analogous to Li2xMg2−xSi the phase Li2xMg2−xX (X = Ge, Sn, Pb) could be synthesised and analysed. An intercalation of Li in to Mg2X ist not possible. Composite Materials Based on Mg2Si The brittle behaviour of Mg2Si samples can be reduced by composite material with Mg using the powder metallurgical route. The SPS-Technique Using MgH2 the distribution of the current, the density and the temperature in the sample and tool could be judged.
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Untersuchung der elektronischen Struktur quasi-zweidimensionaler EinlagerungsverbindungenDanzenbächer, Steffen 13 November 2001 (has links) (PDF)
Thema der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung ausgewählter niederdimensionaler Schichtgittersysteme, wobei das Hauptinteresse in der Erforschung der elektronischen Struktur im Zusammenhang mit Interkalationsexperimenten liegt. Einkristalline Graphit-, TiSe2- und TaSe2-Proben wurden vor und nach der Interkalation mit winkelaufgelöster Photoemission, Fermi- und Isoenergieflächenmessungen und Elektronenbeugung (LEED) analysiert. Als Interkalationsmaterialien wurden U, Eu, Gd und Cs verwendet. Die experimentellen Daten wurden mit Ergebnissen von LDA-LCAO-Bandstrukturrechnungen und Simulationen im Rahmen eines Single-Impurity-Anderson-Modells verglichen. Neben dem Einfluß unterschiedlicher Valenzelektronen der interkalierten Atome auf den Einlagerungsprozeß werden Fragen zum Lokalisierungsverhalten von 4f- und 5f-Zuständen und zu den Veränderungen in der Dimensionalität der Verbindungen durch die Einlagerung diskutiert. Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit befaßt sich mit Untersuchungen zur temperaturabhängigen Ausbildung von Ladungsdichtewellen in 1T-TaSe2. / Subject of the present thesis are investigations of selected low-dimensional layered lattice systems, with the principal goal to study the electronic structure in relation to intercalation experiments. Single-crystalline graphite-, TiSe2 - and TaSe2- samples were analyzed by angle-resolved photoemission, Fermi- and isoenergy-surface measurements, and low energy electron diffraction experiments before and after intercalation. U, Eu, Gd, and Cs were used as materials for the intercalation process. The experimental results were compared with theoretical LDA-LCAO band-structure calculations and with simulations in the framework of a single-impurity Anderson model. In addition to the influence of different numbers of valence electrons from intercalated atoms, questions concerning the localization of 4f and 5f states and changes in the dimensionality of the compounds due to the intercalation process are discussed. Investigations of the temperature dependent formation of charge density waves in 1T-TaSe2 complete this work.
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