Thesis (Ph. D.)--University of Washington, 2005. / Vita. Includes bibliographical references (p. 61-68).

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The current study addresses the stability of shock waves propagating through dissipative media, analogous to both granular media and molecular gases undergoing endothermic reactions. In order to investigate the stability, a simple molecular dynamics model was developed to observe shock waves and their structures with the inclusion of energy dissipation. For this, an Event Driven Molecular Dynamics model was implemented in a 2D environment, where a molecule is represented by a disk. The simulations addressed the formation of a shock wave in a gas by the sudden acceleration of a piston. Inelastic collisions were assumed to occur only if an impact velocity threshold is surpassed, representing the activation energy of the dissipative reactions. Parametric studies were conducted for this molecular model, by varying the strength of the shock wave, the activation threshold and the degree of inelasticity in the collisions. The resulting simulations showed that a shock structure does indeed become unstable with the presence of dissipative collisions. This instability manifests itself in the form of distinctive high density non-uniformities behind the shock wave, which take the form of convective rolls. The spacing and size of this ``finger-like" unstable pattern was shown to be dependent on the degree of inelasticity, the activation energy, and the strength of the driving piston. The mechanism responsible for the instability was addressed by studying the time evolution of the material undergoing the shock wave compression and further relaxation. It is found that the gas develops the instability on the same time scales as the clustering instability in homogeneous gases, first observed by Goldhirsch and Zanetti in granular gases. This confirmed that the clustering instability is the dominant mechanism.

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Les calculs théoriques prévoient que la dynamique d’excitation rotationnelle desmolécules CO et O2, induite par collision avec H2, est dominée par des résonancesquantiques aux très basses énergies. Leur mise en évidence expérimentale estrendue difficile par la nécessité d’obtenir des énergies de collision très faibles et unegrande résolution en énergie. Les expériences menées grâce à un montage defaisceaux moléculaires croisés à angle d’intersection variable, nous permettent ainsid’observer le seuil des transitions j = 0  1 de CO à 3,85 cm-1 et Nj = 10  11 de O2à 3,96 cm-1. Ces énergies correspondent à l’énergie cinétique moyenne d’un gaz àune température inférieure à 4 K. Les pics dans le tracé des sections efficacesintégrales en fonction de l’énergie de collision, constituent la première observationexpérimentale de résonances pour des processus inélastiques. Le bon accord avecles calculs théoriques permet de valider les potentiels d’interaction et ainsi dedéduire les constantes de vitesse pour la modélisation du milieu interstellaire. Nosrésultats expérimentaux mettent en relief la nature quantique des interactionsmoléculaires aux très basses énergies. / Theoretical calculations predict that the dynamics of rotational excitation of CO or O2molecules, induced by collisions with H2, are dominated by quantum scatteringresonances at very low energies. However, experimental observation of these effectsis challenging: very low collision energies and high energy resolution are bothrequired. Experiments performed with a crossed molecular beam apparatus withvariable intersection angle allow us to observe the thresholds of the CO (j = 0  1)transition at 3.85 cm-1 and the O2 (Nj = 10  11) transition at 3.96 cm-1, whichcorrespond to the average kinetic energy of a gas below 4 K. The peaks in theintegral cross section’s collision energy dependence constitute the first experimentalobservation of resonances in an inelastic process. The good agreement betweentheory and experiment reinforces the confidence in the interaction potentials used todeduce rate coefficients for modeling the interstellar medium in the 1-20 K range. Ourexperimental results highlight the quantum nature of molecular interactions at verylow energies.

Ce travail concerne les mécanismes de formation, de destruction et de relaxation interne des ions moléculaires formes au cours de collisions inélastiques ultra-froides. Ces collisions sont étudiées expérimentalement dans des pièges hybrides mêlant un piège d'atomes ultra-froids et un piège d’ions refroidis par laser. Nous avons effectué une analyse théorique systématique des collisions binaires, assistées par la lumière, impliquant plusieurs sortes de paires atome/ion. Leur interaction mutuelle est décrite par des calculs de chimie quantique basés sur l'utilisation de potentiels de cœur effectifs très précis. La formation d’ions moléculaires par 'association radiative est prédite efficace pour tous les systèmes étudiés, avec une section efficace deux à dix fois plus grande que le processus concurrent, le transfert de charge radiatif. Les constantes de vitesse partielles et totales sont aussi calculées et comparées aux valeurs expérimentales disponibles. Des résonances de forme sont attendues avec une largeur très faible, et pourraient être observées avec la meilleure résolution expérimentale atteinte aujourd'hui. Les distributions vibrationnelles ont aussi été calculées. Elles montrent que les ions moléculaires formés ne sont pas créés dans leur état vibrationnel fondamental. Nous avons ensuite montré que ces ions moléculaires pouvaient être photodissociés par les lasers utilisés dans l’expérience pour le refroidissement et le piégeage. Par ailleurs nous avons étudié la relaxation vibrationnelle des ions formés. Dans les échelles de temps des différentes expériences, nous avons montré que celle-ci ne résulte pas d'une relaxation radiative associée au moment dipolaire permanent de l'ion, mais plutôt à des collisions avec les atomes ultra-froids environnants. Nous avons ainsi étudié cette relaxation interne pour les ions H₂⁺ (resp. Rb₂⁺) lors d'une collision avec des atomes ultra-froids de He (resp. Rb). Ces deux cas sont importants pour des expériences en cours. Nous avons décrit le calcul du potentiel d'interaction nécessaire pour l'obtention de la matrice de couplage qui intervient dans la résolution deséquations couplées multi-voies. En particulier il a été montré, dans le cas He-H₂⁺, que les interactions spin-rotation, du fait de la structure doublet de l'ion, n'ont qu'une faible influence sur la somme des sections efficaces d'état à état (avec ou sans effet vibrationnel). Ces calculs peuvent être donc simplifiés en traitant l'ion à un électron actif comme étant dans un état de spin nul. Dans le cas Rb-Rb₂⁺, l'étude de la relaxation vibrationnelle de l'ion Rb₂⁺ suite à des collisions froides avec des atomes de Rb se heurte à des difficultés supplémentaires: (i) l'échange des atomes identiques conduisant à des collisions réactives qui induisent des pertes dans le piège. (ii) la forte densité d'états internes due à la lourde masse du système. (iii) les interactions inter-voies encore présentes à très longues distances du fait cette forte densité. Néanmoins, nos calculs montrent que la forte anisotropie observée dans les surfaces d'énergie potentielle conduit à la relaxation efficace de l'ion Rb₂⁺ par collision avec des atomes de Rb. Cette tendance pourrait être très générale pour les ions moléculaires triatomiques présentant une forte anisotropie à courte distances et qui sont couramment utilisés dans les pièges hybrides. / The work sheds light on the mechanisms, and their efficiency, for (i) formation, (ii) destruction and (iii) internal cooling of cold molecular ions by inelastic ultracold collisions, such as those studied in hybrid setups merging an ultracold atom trap and a laser-cooled ion trap. We have carried out a systematic and consistent analysis of light assisted binary collisions of many relevant atom/ion pairs using accurate effective core potential based quantum chemistry calculations. Radiative association is predicted to occur for all systems with a cross section two to ten times larger than the competitive channel of radiative charge transfer. Partial and total rate constants are also calculated and compared to available experiments. Narrow shape resonances are expected, which could be detectable at low temperature with an experimental resolution at the limit of the present standards. Vibrational distributions are also calculated, showing that the final molecular ions are not created in their internal ground state level. Once light-assisted formation of molecular ions is probed, we have checked their effective radiative lifetime due to the presence of several lasers in the experiments, which turns out to efficiently photodissociate the created ions. Moreover, besides an extremely slow internal relaxation due to the presence of a permanent electric dipole moment, at reasonably time scales, we have found evidences for the population of molecular levels being strongly influenced by collisions with surrounding ultracold atoms. We have further investigated the internal cooling of both H₂⁺ and Rb₂⁺ (with the respective isotopologues) in collisions with ultracold He and Rb atoms, respectively, due to their relevance for experimental implementations. We have described the calculation of the interaction potentials needed to obtain the coupling potential matrix elements used in a multichannel close coupling formalism. In particular, it is shown that the sum of the He-H₂⁺ state-to-state cross sections (with and without vibrational effects) accounting for the coupling between electronic spin and molecular rotation is dynamically equivalent to directly treating the collision problem of a molecular ion as a structureless spherical rotor interacting with the He atom. The additional difficulties of a close-coupling treatment for an effective internal cooling of sympathetically cold Rb₂⁺ ions in collisions with Rb atoms are discussed along the following lines: (i) the homonuclear nature of the problem, inducing trap losses from reactive collisions; (ii) the higher density of internal states due to the heaviness of the system; and, (iii) its long-range neutral-charged interaction. Nevertheless, strong evidence of an efficient internal cooling by inelastic collisions with Rb atoms is found, and may indicate a general trend for all similar heavy species currently found in hybrid trap experiments.

Les travaux effectués au cours de cette thèse au sein du groupe de structure nucléaire de l’IPN d’Orsay s’articulent autour de la production, en vue d’une étude par spectroscopie gamma, de noyaux exotiques riches en neutron de la couche fp. Dans ce cadre, nous avons mis en place, auprès de l’accélérateur Tandem d’Orsay, un multi-détecteur au germanium baptisé ORGAM, destiné à la spectroscopie gamma à haute résolution. Au cours de l’année 2008-2009, les détecteurs amenés à composer ORGAM ont été testés individuellement, ainsi que le dispositif annexe de réjection Compton, en coopération avec la division instrumentation du laboratoire. Parallèlement, le système d’alimentation automatique en azote liquide, destiné au maintien des détecteurs à basse température, a été amélioré et fiabilisé. L’ensemble du dispositif a été mis en place sur une ligne de faisceau de l’accélérateur tandem avec le concours du personnel technique de l’accélérateur.La première expérience utilisant le dispositif ORGAM a été réalisée en juillet 2009. Cette expérience, dont les données ont été analysées dans le cadre de ce travail, visait à étudier les collisions profondément inélastiques entre un faisceau de 36S accéléré à 154 MeV, et une cible de 70Zn. Un dispositif permettant la détection des particules chargées émises à grand angle a été utilisé afin d’identifier les fragments de ces collisions. Il n’a pas été possible, du fait du fond important induit par la diffusion élastique du faisceau dans la cible, d’identifier directement ces fragments. L’étude des coïncidences gamma-gamma avec le détecteur ORGAM a cependant permis de mettre en évidence de nombreuses cascades de photons désexcitant des noyaux potentiellement produits par les réactions d’intérêt.Les données recueillies au cours d’une autre expérience, réalisée auprès du tandem d’Orsay en 2005, ont été analysées dans le cadre de ce travail. Cette expérience, visant à produire par fusion évaporation entre un faisceau de 14C à 25 MeV et une cible de 48Ca, les noyaux de 59Mn et de 57Cr, a permis d’établir une partie du spectre en énergie d’excitation de ces noyaux, jusqu'à une énergie d’excitation supérieure à 3 MeV.Une étude théorique des noyaux de chrome impairs de la couche fp a été tentée à l’aide d’un modèle phénoménologique de couplage intermédiaire. Ce modèle a permis une description satisfaisante du 53Cr. Les prédictions du modèle, qui ne prend pas en compte l’interaction entre nucléons de valence, se sont avérées beaucoup moins satisfaisante pour les noyaux de 55Cr et 57Cr. / This PhD thesis was prepared within the nuclear structure group of IPN Orsay. The work presented aimed to produce neutron rich fp shell nuclei through heavy ion collisions at the tandem accelerator of IPN, and to study them using gamma spectroscopy. For this purpose, a germanium gamma array called ORGAM, and dedicated to high resolution gamma spectroscopy, was set up at the tandem accelerator. During the year 2008/2009, the individual germanium detectors were tested and repaired, as well as their ancillary anti-Compton shielding. At the same time, the liquid nitrogen auto-fill system was improved for better reliability. The array was finally set up on a beam line of the accelerator.The first experiment using the ORGAM array was performed in July 2009. This experiment aimed to study fully damped deep-inelastic collisions between a 36S beam accelerated to 154 MeV, and a 70Zn target. An additional charged particle detection system was used to detect interesting fragments emitted at backward angles. It was not possible to separate these fragments from the background induced by backscattered ions from the beam. Nevertheless, the study of gamma-gamma coincidences detected with the ORGAM array allowed to identify gamma cascades de-exciting nuclei potentially produced through the mechanism of interest. Data accumulated during another experiment performed at the tandem accelerator in 2005 were analyzed. Fusion-evaporation reaction between a 25 MeV, 14C beam focused on a 48Ca target produced the 57Cr and 59Mn nuclei, whose energy spectra were established up to 3 MeV.We attempted to study theoretically odd Chromium isotopes with a simple model based on the intermediate coupling scheme. This model, which doesn’t take into account correlation between valence nucleons, described in satisfactory way the semi-magic + 1 neutron, 53Cr, but failed to do so for mid-shell nuclei 55Cr and 57Cr.

This thesis presents an experimental and theoretical study of the collision dynamics of OH(A²Σ⁺) with Kr and Xe. These two systems both exhibit a significant degree of electronically non-adiabatic behaviour, and a particular emphasis of the work presented here is to characterise the competition and interplay between electronic quenching on the one hand, and electronically adiabatic collisional processes on the other. Quenching takes place close to the bottom of the deepest potential well for both systems. In collisions that remain in the excited electronic state, this same region of the potential is also largely responsible for rotational energy transfer (RET) and the collisional depolarisation of angular momentum. Therefore, the direct competition between these processes suppresses the cross-sections for RET and collisional depolarisation from their expected value in the absence of quenching. To investigate this, experiments were carried out to measure cross-sections for the collisional transfer of electronic, vibrational and rotational energy in OH(A, v=0,1) + Kr and OH(A, v=0) + Xe. In addition, measurements were made of the j-j' correlation -- that is, the relationship between the angular momentum of the OH radical before and after a collision -- in collisions with Kr and Xe, using the experimental technique of Zeeman quantum beat spectroscopy. Collisions with both Kr and Xe tend to effectively depolarise the angular momentum of the OH radical, due to the very anisotropic character of the potential on which the process occurs. Electronic quenching, which plays an essential role in both systems, is more prevalent with xenon as the crossing to the ground state potential is located in a more accessible location. These experimental results were compared with single surface quasi-classical trajectory (QCT) calculations, where the overestimate of rotational energy transfer or collisional depolarisation helps to elucidate the degree to which the presence of quenching suppresses these processes. Surface hopping QCT was then used to account for non-adiabatic transitions in the theory, which led to an improvement in agreement with experiment. However, standard surface hopping QCT theory failed to account for the full extent of quenching in these two systems. A major focus of this work is therefore on the development of an extension to standard surface hopping QCT theory to incorporate rovibronic couplings. In non-linear configurations, the excited state of the OH + Kr, Xe systems has A' symmetry, while the ground state is split into symmetric (A') and antisymmetric (A'') components. For these symmetry reasons, coupling is restricted to the two states of the same symmetry, however a rotation of the correct (A'') symmetry can induce transitions to the A'' state too. Inclusion of all three electronic states, and the relevant couplings between them, is found to be crucial for a proper description of experimental reality.

Cette thèse décrit la modélisation et la simulation de systèmes à deux phases composées de particules évoluant dans un gaz. Les deux phases interagissent entre elles et le type de modèle à considérer dépend directement du type de simulations envisagées. Dans une première partie, les deux phases sont considérées comme des fluides, elles sont décrites à l’aide d’un modèle de mélange avec une relation de dérive (permettant de suivre une vitesse relative entre les deux phases et de prendre en compte deux vitesses) et sont supposées à l’équilibre en température et pression. Cette partie du manuscrit est composée de la dérivation des équations, de l’écriture d’un schéma numérique associé à ce jeu d’équations, d’une étude d’ordre de ce schéma ainsi que de simulations. Une étude mathématique de ce modèle (hyperbolicité dans un cadre simplifié, stabilité du système linéaire autour d’un état constant) a été réalisée dans un cadre o`u le gaz est supposé barotrope. La seconde partie de ce manuscrit est consacrée à la modélisation de l’effet de collisions inélastiques sur les gouttelettes lorsque l’on se place à un temps de simulation beaucoup plus court, pour lequel les gouttelettes ne peuvent plus être vues comme un fluide. Pour modéliser ces collisions, on construit un modèle simplifié (moins coûteux en temps) de type BGK permettant de reproduire le comportement en temps de certains moments sur les gouttelettes. Ces moments sont choisis pour être représentatifs de l’effet des collisions sur ces gouttelettes, à savoir une thermalisation en vitesse et énergie. Ce modèle est discrétisé avec une méthode particulaire et des résultats numériques sont donnés en comparaison avec ceux obtenus avec un modèle résolvant directement l’équation de Boltzmann homogène. / This thesis describes the modelisation and the simulation of two-phase systems composed of droplets moving in a gas. The two phases interact with each other and the type of model to consider directly depends on the type of simulations targeted. In the first part, the two phases are considered as fluid and are described using a mixture model with a drift relation (to be able to follow the relative velocity between the two phases and take into account two velocities), the two-phase flows are assumed at the equilibrium in temperature and pressure. This part of the manuscript consists of the derivation of the equations, writing a numerical scheme associated with this set of equations, a study of this scheme and simulations. A mathematical study of this model (hyperbolicity in a simplified framework, linear stability analysis of the system around a steady state) was conducted in a frame where the gas is assumed barotropic. The second part is devoted to the modelisation of the effect of inelastic collisions on the particles when the time of the simulation is shorter and the droplets can no longer be seen as a fluid. We introduce a model of inelastic collisions for droplets in a spray, leading to a specific Boltzmann kernel. Then, we build caricatures of this kernel of BGK type, in which the behavior of the first moments of the solution of the Boltzmann equation (that is mass, momentum, directional temperatures, variance of the internal energy) are mimicked. The quality of these caricatures is tested numerically at the end.

Cette thèse est centrée sur l’étude d’équations issues de la théorie cinétique des gaz. Dans tous les problèmes qui y sont explorés, une analyse des problèmes linéaires ou linéarisés associés est réalisée d’un point de vue spectral et du point de vue des semi-groupes. A cela s’ajoute une analyse de la stabilité non linéaire lorsque le modèle est non linéaire. Plus précisément, dans une première partie, nous nous intéressons aux équations de Fokker-Planck fractionnaire et Boltzmann sans cut-off homogène en espace et nous prouvons un retour vers l’équilibre des solutions de ces équations avec un taux exponentiel dans des espaces de type L1 à poids polynomial. Concernant l’équation de Landau inhomogène en espace, nous développons une théorie de Cauchy de solutions perturbatives dans des espaces de type L2 avec différents poids (polynomiaux ou exponentiels) et nous prouvons également la stabilité exponentielle de ces solutions.Nous démontrons ensuite pour l’équation de Boltzmann inélastique inhomogène avec terme diffusif le même type de résultat dans des espaces L1 à poids polynomial dans un régime de faible inélasticité. Pour finir, nous étudions dans un cadre général et uniforme des modèles qui convergent vers l’équation de Fokker-Planck du point de vue de l’analyse spectrale et des semi-groupes. / The topic of this thesis is the study of models coming from kinetic theory. In all the problems that are addressed, the associated linear or linearized problem is analyzed from a spectral point of view and from the point of view of semigroups. Tothat, we add the study of the nonlinear stability when the equation is nonlinear. More precisely, to begin with, we treat the problem of trend to equilibrium for the fractional Fokker-Planck and Boltzmann without cut-off equations, proving an exponential decay to equilibrium in spaces of type L1 with polynomial weights. Concerning the inhomogeneous Landau equation, we develop a Cauchy theory of perturbative solutions in spaces of type L2 with various weights such as polynomial and exponential weights and we also prove the exponential stability of these solutions. Then, we prove similar results for the inhomogeneous inelastic diffusively driven Boltzmann equation in a small inelasticity regime in L1 spaces with polynomial weights. Finally, we study in the same and uniform framework from the spectral analysis point of view with a semigroup approach several Fokker-Planck equations which converge towards the classical one.