La fabrication d'un film multicouches en polymère peut être réalisée de manière économique par l'utilisation de la technique de coextrusion. Ce procédé consiste à extruder plusieurs polymères à l'état fondu à travers une filière pour obtenir un produit multicouches qui pourra être utilisé dans de multiples applications (film polymère, revêtement d'un substrat métallique ou papier...). La superposition des couches permet de conférer au produit des propriétés complémentaires (adhésion, résistance mécanique, aptitude à l'impression ...). Dans certaines conditions opératoires, on observe des instabilités à l'interface entre les couches qui vont nuire aux qualités du produit obtenu. Des études ont montré que plusieurs paramètres peuvent être la cause de ces instabilités : les températures des produits et de la filière, les débits de chaque polymère, la différence de leur viscosité et de leur élasticité.Nous avons développé un modèle numérique permettant de saisir l'influence des paramètres du procédé sur les instabilités interfaciales. Un calcul éléments finis 3D sur l'ensemble de la filière (avec seulement une couche) a permis de montrer que l'écoulement est 2D dans la zone d'entrée et la zone de sortie de la filière, que l'on peut suspecter d'être à l'origine du développement des défauts. Les études de stabilité dynamique bidimensionnelle de l'écoulement montrent qu'une perturbation initiale engendre une onde progressive le long de la filière quelque soit la zone d'étude. Dans le cas d'un comportement purement visqueux, l'amplitude de la perturbation a tendance à être atténuée quelque soit les débits des polymères. Ceci s'explique car le moteur de l'instabilité est le nombre de Reynolds dont la valeur est faible. Dans le cas de comportements viscoélastiques, le moteur de l'instabilité est le nombre de Weissenberg dont la valeur est plus grande que celle du nombre de Reynolds. Les résultats montrent que l'amplitude de la perturbation peut, selon les cas, augmenter ou diminuer en s'approchant de la sortie de filière. La corrélation avec les résultats expérimentaux est satisfaisante.

L'atomisation d'un liquide par l'intermédiaire d'une nappe est un phénomène fréquemment rencontré dans la nature ainsi que dans un contexte industriel tel que la formation de sprays de combustibles dans les moteurs. Cette étude expérimentale vise à rendre compte des mécanismes de brisure des lames liquides. Deux régimes de nappes sont ici considérés.<br /><br />Le premier correspond à un état stable pour lequel la nappe reste plane. Cet état est étudié à l'aide d'un dispositif formant des nappes par collision de jets cylindriques. Un couplage entre des modulations d'épaisseur de la nappe et la déstabilisation capillaire du bord libre conduisant à la formation des gouttes est mis en évidence. Ces modulations d'épaisseur sont dues aux conditions d'injection et pilotent la fragmentation de la nappe. <br /><br />Lorsque la vitesse d'écoulement dans la nappe est augmentée, une instabilité de cisaillement avec l'air se développe et la nappe se met à battre tel un drapeau. Ce second régime est étudié à partir d'une nappe formée par la collision normale d'un jet rond sur un cylindre solide pouvant osciller verticalement. Les caractéristiques des ondes générées par l'oscillation du point d'impact (vitesse, amplitude,...) sont correctement prédites par une analyse linéaire. Les ondulations de la surface imposent une accélération transitoire au liquide. Cette situation est instable au sens de Rayleigh-Taylor et conduit à des modulations d'épaisseur transverses à l'écoulement. La modification du champ d'épaisseur conditionne la morphologie du bord libre qui est constitué d'indentations à l'extrémité desquelles des ligaments sont formés et se brisent en gouttes. Un modèle incluant le développement des deux instabilités permet de rendre compte de la caractérisation de la fragmentation de la nappe (lieu de brisure, vitesse et taille des gouttes). Enfin, d'autres situations expérimentales mettant en jeu des accélérations et des modulations d'épaisseur sur des nappes liquides sont également envisagées.

Les objets multicouches mis en œuvre par les procédés de co-extrusion sont extrêmement importants pour des applications dans des domaines aussi variés que stratégiques tels que l'optique, les supports photosensibles, le biomédical et l'agroalimentaire. Pendant la transformation, le contraste important des propriétés rhéologiques entre les couches peut engendrer des instabilités interfaciales. Durant ces dernières années, des centaines de publications ont été dédiées à ces défauts. Cependant, pour les multicouches à base de polymères incompatibles où une réaction de greffage ou de réticulation se produit aux interfaces (assurant en pratique une affinité physico-chimique entre les polymères pour éviter le délaminage du produit final), peu de résultats ont été publiés. Nous avons engagé depuis trois ans dans notre laboratoire une recherche relative au procédé de co-extrusion qui consiste à enrichir l'approche classique purement mécanique par des considérations rhéologiques relatives aux propriétés de l'interphase. Dans ce travail, nous illustrons notre approche sur un système Polyéthylène greffé glycidyle méthacrylate (PE-GMA)/ Polyamide (PA6) comme système réactif (SR) et PE/PA6 comme non réactif (SNR). Deux grades de polyamides ont été utilisés pour permettre de varier les rapports de viscosités et d'élasticité par rapport aux polyéthylènes. Dans un premier temps, le comportement rhéologique à l'état fondu des multicouches a été étudié par spectrométrie mécanique dynamique et rhéologie capillaire. La compétition entre l'interdiffusion polymère/polymère et la réaction interfaciale a été évaluée. L'outil rhéologique se révélait ainsi une sonde très fine pour explorer les propriétés aux interfaces des matériaux multicouches. Les résultats expérimentaux ont été confrontés aux modèles décrivant le comportement rhéologique des systèmes multiphasiques. Les manifestations observées et les résultats trouvés ont été analysés en se basant sur les mécanismes physico-chimiques mis en jeu. En outre, la détermination expérimentale de la tension interfaciale a permis d'estimer l'épaisseur de l'interphase via des modèles thermodynamiques. Cette évaluation expérimentale a été confrontée à une étude théorique à partir d'un modèle que nous avons récemment développé et qui prend en compte l'évolution de cette interphase en fonction du temps et les différents paramètres viscoélastiques. L'épaisseur de cette même interphase est reliée à son tour aux propriétés adhésives des systèmes multicouches. Dans un second temps, l'influence de différents paramètres liés au procédé: (température, temps de contact dans le bloc de répartition, cisaillement, temps de séjour, aire interfaciale, débits et épaisseurs de chaque couche...) a été étudiée sur une machine semi industrielle de coextrusion des films .Des cartes de stabilité ont été établies en relation avec le rapport de viscosité, d'élasticité et d'épaisseur des différentes couches. L'étude expérimentale a été réalisée ainsi sur des écoulements à deux, trois ou cinq couches pour des configurations symétriques ou asymétriques. Pour les systèmes réactifs, les instabilités interfaciales sont atténuées, voire éliminées en fonction de l'interdiffusion et de la cinétique de réaction aux interfaces qui sont fonction à leur tour du temps de séjour et de la température dans le bloc de coextrusion et la filière. En revanche, les instabilités réapparaissent dans le cas des systèmes non réactifs. Enfin la présente étude montre qu'outre les facteurs classiques introduits dans l'évaluation des cartes de stabilité théoriques et expérimentales (rapport des viscosités et d'élasticité des différentes couches, la cinématique de l'écoulement (cisaillement - élongation) et l'épaisseur de chaque couche), le taux de réaction ou de compatibilisation à l'interface polymère/polymère a un rôle majeur qu'il faut prendre en considération.

La coextrusion multinanocouche est un procédé innovant qui permet de combiner deux polymères afin de produire des films composés de couches alternées dont le nombre peut être contrôlé et atteindre plusieurs milliers. Ainsi, les épaisseurs des couches individuelles dans le film peuvent en théorie atteindre quelques nanomètres. Les effets de confinement des chaînes macromoléculaires ainsi que la multiplication des interfaces peuvent alors conduire à des propriétés macroscopiques améliorées, pertinentes dans un contexte industriel (optiques, mécaniques, barrière aux gaz, …). Néanmoins, à ces échelles, des défauts dans la continuité des couches peuvent apparaître pendant la mise en forme et affecter ces propriétés. L’objectif de cette thèse est d’identifier les paramètres clés, procédés et matériaux, et de mieux comprendre les mécanismes à l’origine des instabilités conduisant à ces inhomogénéités de la nanostructure. Dans ce cadre, deux polymères amorphes ont été principalement étudiés, le polyméthacrylate de méthyle (PMMA) et le polystyrène (PS). Des films composés de 65 à plus de 8000 couches alternées, à différents taux d’étirage et compositions massiques, ont été fabriqués dans le but d’étudier la stabilité du procédé à différentes échelles et principalement à l’échelle nanométrique. Les films obtenus ont été caractérisés par microscopie, en particulier la microscopie à force atomique (AFM). Un premier travail a consisté à mettre en place une démarche statistique et quantitative pour caractériser l’épaisseur moyenne des couches obtenues, mais aussi la distribution d’épaisseur et la stabilité des couches. Puis, nous avons cherché à sonder l’effet de différents paramètres procédés et matériaux sur l’homogénéité des structures à l’échelle micronique. En se plaçant ensuite dans des conditions stables à ces échelles, nous avons cherché à faire varier de manière systématique les paramètres procédés pour étudier la stabilité des couches à l’échelle nanométrique. Nous avons mis en évidence l’existence d’une épaisseur critique en dessous de laquelle les couches rompaient, située autour de 10 nm pour le couple PS/PMMA. Lorsque l’épaisseur visée est de l’ordre de la dizaine de nanomètres ou inférieures, le taux de rupture de couches augmente également fortement. Des hypothèses sont faites quant aux causes de ces ruptures et de l’existence de cette épaisseur critique. Nous suggérons que ces ruptures peuvent être provoquées par des perturbations interfaciales (liées à des impuretés et/ou aux fluctuations thermiques) amplifiées par les forces de van der Waals qui deviennent non négligeables pour de faibles épaisseurs de couches (typiquement inférieures à 40 nm) et sont attractives entre deux couches de même nature. Des expériences modèles sont proposées dans la perspective d'une approche quantitative des conditions critiques d'apparition de ces défauts. / Nanolayer coextrusion enables the production of polymeric films composed of up to thousands of alternating layers. The thickness of each layer can in theory be controlled, by monitoring the number of layers, the mass ratio of the polymers, and the draw ratio of the film at the exit die, and can decrease down to several nanometers. It has been shown that such films can display drastically improved macroscopic properties, such as optical, gas barrier, or mechanical, due to confinement and interfacial effects. However, layer beak-up phenomenon occurring at such thicknesses, impacting the resulting properties, has also been reported for many polymer pairs. The goal of this thesis is to investigate the causes for these break-ups and for the instabilities leading to them. Most of this work deals with multilayer films of polymethyl methacrylate (PMMA) and polystyrene (PS), two amorphous polymers which blends were widely studied in the literature. Films with 65 to more than 8000 layers were fabricated by modifying processing and molecular parameters, to determine their impact on the homogeneity of the samples. These films were characterized mainly by using microscopy techniques, and especially atomic force microscopy (AFM), to extract not only the mean layer thickness, but distribution of thicknesses and the ratio of broken layers within the sample. A first necessary step was to develop a reliable statistical and quantitative analysis to obtain such information. Then, a first study focused on the effects of some process and material parameters on the homogeneity of multilayer films with micronic thicknesses. Choosing favourable experimental conditions at these scales, nanolayered films were then fabricated. We showed the existence of a critical layer thickness, below which layer breakup, estimated at around 10 nm for PS/PMMA films. When the targeted thickness is around or below 10 nm, the amount of broken layers increases significantly. We make the hypothesis that the layer breakup phenomenon is due to interfacial instabilities driven by van der Waals forces. The thicknesses of the layers we can reach with this process are so small that dispersive forces between two layers composed of the same polymer cannot be neglected (typically below 100 nm). Model experiments are proposed to quantitatively study the critical conditions of appearance of these layer breakups.

This thesis deals with the dynamics of a thin liquid film falling down a heated plate. The heating yields surface tension gradients that induce thermocapillary stresses on the free surface, thus affecting the stability and the evolution of the film. Accounting for the coherence of the flow due to viscosity, two main approaches that reduce the dimensionality of the original problem are usually considered depending on the flow rate (as measured by the Reynolds number): the `long wave' asymptotic expansion for small Reynolds numbers and the `integral boundary layer' approximation for moderate Reynolds numbers. The former suffers from singularities and the latter from incorrectness of the instability threshold for the occurrence of hydrodynamic waves. Thus, the aim of this thesis is twofold: in a first part, we define quantitatively the validity of the `long wave' evolution equation (Benney equation) for the film thickness h including the thermocapillary effect; and in a second part, we improve the `integral boundary layer' approach by combining a gradient expansion to a weighted residual method. In the first part, we further investigate the Benney equation in its validity domain in the case of periodically inhomogeneous heating in the streamwise direction. It induces steady-state deformations of the free surface with increased transfer rate in regions where the film is thinner, and also in average. The inhomogeneities of the heating also modify the nature of travelling wave solutions at moderate temperature gradients and allows for suppressing wave motion at larger ones. Moreover, large temperature gradients (for instance positive ones) in the streamwise direction produce large local film thickening that may in turn become unstable with respect to transverse disturbances such that the flow may organize in rivulet-like structures. The mechanism of such instability is elucidated via an energy analysis. The main features of the rivulet pattern are described experimentally and recovered by direct numerical simulations. In the second part, various models are obtained, which are valid for larger Reynolds numbers than the Benney equation and account for second-order viscous and inertial effects. We then elaborate a strategy to select the optimal model in terms of linear stability properties and existence of nonlinear solutions (solitary waves), for the widest possible range of parameters. This model -- called reduced model -- is a system of three coupled evolution equations for the local film thickness h, the local flow rate q and the surface temperature Ts. Solutions of this model indicate that the interaction of the hydrodynamic and thermocapillary modes is non-trivial, especially in the region of large-amplitude solitary waves. Finally, the three-dimensional evolution of the solutions of the reduced model in the presence of periodic forcing and noise compares favourably with available experimental data in isothermal conditions and with direct numerical simulations in non-isothermal conditions. ------------------------------------------------ Cette thèse analyse la dynamique d'un film mince s'écoulant le long d'une paroi chauffée. Le chauffage crée des gradients de tension superficielle qui induisent des tensions thermocapillaires à la surface libre, altérant ainsi la stabilité et l'évolution du film. Grâce à la cohérence de l'écoulement assurée par la viscosité, deux approches permettant de réduire la dimensionnalité du problème original sont habituellement considérées suivant le débit (mesuré par le nombre de Reynolds): l'approximation asymptotique dite `longues ondes' pour les faibles nombres de Reynolds et l'approximation `intégrale couche limite' pour les nombres de Reynolds modérés. Cependant, la première approximation souffre de singularités et la dernière de prédictions imprécises du seuil de stabilité des ondes hydrodynamiques à la surface du film. Le but de cette thèse est donc double: dans une première partie, il s'agit de déterminer, de manière quantitative, la validité de l'équation d'évolution `longues ondes' (ou équation de Benney) pour l'épaisseur du film h, en y incluant l'effet thermocapillaire; et dans une seconde partie, il s'agit d'améliorer l'approche `intégrale couche limite' en combinant un développement en gradients avec une méthode aux résidus pondérés. Dans la première partie, nous étudions l'équation de Benney, dans son domaine de validité, dans le cas d'un chauffage inhomogène et périodique dans la direction de l'écoulement. Cela induit des déformations permanentes de la surface libre avec un accroissement du transfert de chaleur dans les régions où le film est plus mince, mais aussi en moyenne. Un chauffage inhomogène modifie également la nature des solutions d'ondes progressives pour des gradients de températures modérés et conduit même à leur suppression pour des gradients de températures plus importants. De plus, ceux-ci, lorsqu'ils sont par exemple positifs le long de l'écoulement, produisent des épaississements localisés du film qui peuvent à leur tour devenir instables par rapport à des perturbations suivant la direction transverse à l'écoulement. Ce dernier s'organise alors sous forme d'une structure en rivulets. Le mécanisme de cette instabilité est élucidé via une analyse énergétique des perturbations. Les principales caractéristiques des structures en rivulets sont décrites expérimentalement et retrouvées par l'intermédiaire de simulations numériques. Dans la seconde partie, nous dérivons une famille de modèles valables pour des nombres de Reynolds plus grands que l'équation de Benney, qui prennent en compte les effets visqueux et inertiels du second ordre. Nous élaborons ensuite une stratégie pour sélectionner le modèle optimal en fonction de ses propriétés de stabilité linéaire et de l'existence de solutions non-linéaires (ondes solitaires), et ce pour la gamme de paramètres la plus large possible. Ce modèle -- appelé modèle réduit -- est un système de trois équations d'évolution couplées pour l'épaisseur locale de film h, le débit local q et la température de surface Ts. Les solutions de ce modèle indiquent que l'interaction des modes hydrodynamiques et thermocapillaires n'est pas triviale, spécialement dans le domaine des ondes solitaires de grande amplitude. Finalement, l'évolution tri-dimensionnelle des solutions du modèle réduit en présence d'un forçage périodique ou d'un bruit se compare favorablement aux données expérimentales disponibles en conditions isothermes, ainsi qu'aux simulations numériques directes en conditions non-isothermes

Cette thèse présente l'étude de la déstabilisation d'un film d'huile de silicone sous un plan horizontal poreux continûment alimenté. <br />On observe, en fonction du débit d'alimentation et de la viscosité, une grande richesse de comportements spatio-temporels à travers trois régimes de référence, constitués de gouttes, de colonnes ou de nappes: réseaux hexagonaux centrés, défauts topologiques oscillant ou pas, nappes spiralantes...<br />L'étude théorique de la déstabilisation d'une structure hexagonale menée dans cette thèse, permet de prédire tous les vecteurs d'onde possibles de l'instabilité secondaire, en particulier le mode de doublement de période observé dans l'expérience.<br />L'étude de la transition au chaos spatio-temporel par intermittences, à partir du régime hexagonal et stationnaire de colonnes, est également menée. Selon la viscosité utilisée, la transition est du premier ou du deuxième ordre au sens des systèmes thermodynamiques.

This thesis deals with the dynamics of a thin liquid film falling down a heated plate. The heating yields surface tension gradients that induce thermocapillary stresses on the free surface, thus affecting the stability and the evolution of the film. Accounting for the coherence of the flow due to viscosity, two main approaches that reduce the dimensionality of the original problem are usually considered depending on the flow rate (as measured by the Reynolds number): the `long wave' asymptotic expansion for small Reynolds numbers and the `integral boundary layer' approximation for moderate Reynolds numbers. The former suffers from singularities and the latter from incorrectness of the instability threshold for the occurrence of hydrodynamic waves. Thus, the aim of this thesis is twofold: in a first part, we define quantitatively the validity of the `long wave' evolution equation (Benney equation) for the film thickness h including the thermocapillary effect; and in a second part, we improve the `integral boundary layer' approach by combining a gradient expansion to a weighted residual method. <p>In the first part, we further investigate the Benney equation in its validity domain in the case of periodically inhomogeneous heating in the streamwise direction. It induces steady-state deformations of the free surface with increased transfer rate in regions where the film is thinner, and also in average. The inhomogeneities of the heating also modify the nature of travelling wave solutions at moderate temperature gradients and allows for suppressing wave motion at larger ones.<p>Moreover, large temperature gradients (for instance positive ones) in the streamwise direction produce large local film thickening that may in turn become unstable with respect to transverse disturbances such that the flow may organize in rivulet-like structures. The mechanism of such instability is elucidated via an energy analysis. The main features of the rivulet pattern are described experimentally and recovered by direct numerical simulations.<p>In the second part, various models are obtained, which are valid for larger Reynolds numbers than the Benney equation and account for second-order viscous and inertial effects. We then elaborate a strategy to select the optimal model in terms of linear stability properties and existence of nonlinear solutions (solitary waves), for the widest possible range of parameters. This model -- called reduced model -- is a system of three coupled evolution equations for the local film thickness h, the local flow rate q and the surface temperature Ts. Solutions of this model indicate that the interaction of the hydrodynamic and thermocapillary modes is non-trivial, especially in the region of large-amplitude solitary waves.<p>Finally, the three-dimensional evolution of the solutions of the reduced model in the presence of periodic forcing and noise compares favourably with available experimental data in isothermal conditions and with direct numerical simulations in non-isothermal conditions.<p><p>------------------------------------------------<p><p>Cette thèse analyse la dynamique d'un film mince s'écoulant le long d'une paroi chauffée. Le chauffage crée des gradients de tension superficielle qui induisent des tensions thermocapillaires à la surface libre, altérant ainsi la stabilité et l'évolution du film. Grâce à la cohérence de l'écoulement assurée par la viscosité, deux approches permettant de réduire la dimensionnalité du problème original sont habituellement considérées suivant le débit (mesuré par le nombre de Reynolds): l'approximation asymptotique dite `longues ondes' pour les faibles nombres de Reynolds et l'approximation `intégrale couche limite' pour les nombres de Reynolds modérés. Cependant, la première approximation souffre de singularités et la dernière de prédictions imprécises du seuil de stabilité des ondes hydrodynamiques à la surface du film. Le but de cette thèse est donc double: dans une première partie, il s'agit de déterminer, de manière quantitative, la validité de l'équation d'évolution `longues ondes' (ou équation de Benney) pour l'épaisseur du film h, en y incluant l'effet thermocapillaire; et dans une seconde partie, il s'agit d'améliorer l'approche `intégrale couche limite' en combinant un développement en gradients avec une méthode aux résidus pondérés.<p>Dans la première partie, nous étudions l'équation de Benney, dans son domaine de validité, dans le cas d'un chauffage inhomogène et périodique dans la direction de l'écoulement. Cela induit des déformations permanentes de la surface libre avec un accroissement du transfert de chaleur dans les régions où le film est plus mince, mais aussi en moyenne. Un chauffage inhomogène modifie également la nature des solutions d'ondes progressives pour des gradients de températures modérés et conduit même à leur suppression pour des gradients de températures plus importants. De plus, ceux-ci, lorsqu'ils sont par exemple positifs le long de l'écoulement, produisent des épaississements localisés du film qui peuvent à leur tour devenir instables par rapport à des perturbations suivant la direction transverse à l'écoulement. Ce dernier s'organise alors sous forme d'une structure en rivulets. Le mécanisme de cette instabilité est élucidé via une analyse énergétique des perturbations. Les principales caractéristiques des structures en rivulets sont décrites expérimentalement et retrouvées par l'intermédiaire de simulations numériques. <p>Dans la seconde partie, nous dérivons une famille de modèles valables pour des nombres de Reynolds plus grands que l'équation de Benney, qui prennent en compte les effets visqueux et inertiels du second ordre. Nous élaborons ensuite une stratégie pour sélectionner le modèle optimal en fonction de ses propriétés de stabilité linéaire et de l'existence de solutions non-linéaires (ondes solitaires), et ce pour la gamme de paramètres la plus large possible. Ce modèle -- appelé modèle réduit -- est un système de trois équations d'évolution couplées pour l'épaisseur locale de film h, le débit local q et la température de surface Ts. Les solutions de ce modèle indiquent que l'interaction des modes hydrodynamiques et thermocapillaires n'est pas triviale, spécialement dans le domaine des ondes solitaires de grande amplitude. Finalement, l'évolution tri-dimensionnelle des solutions du modèle réduit en présence d'un forçage périodique ou d'un bruit se compare favorablement aux données expérimentales disponibles en conditions isothermes, ainsi qu'aux simulations numériques directes en conditions non-isothermes<p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished