Thèse de doctorat : Génie des procédés et des produits : Vandoeuvre-les-Nancy, INPL : 2006. / Titre provenant de l'écran-titre. Bibliogr.

Thèse de doctorat : Chimie informatique et théorique : Strasbourg 1 : 2008. / Titre provenant de l'écran-titre. Notes bibliogr.

Th. doct.-ing.--Toulouse 3, 1977. N°: 583.

Lorsque des champs électriques sont appliqués à des mélanges eau-huile, les petites gouttelettes d'eau sont attirées entre elles et se regroupent en gouttes plus grosses. Ce processus d’électrocoalescence rend plus efficace la séparation huile-eau par sédimentation.Des données expérimentales sur l’électrocoalescence de très petites gouttelettes sont nécessaires pour améliorer la compréhension de la dynamique de l'interface eau-huile et pour valider les modèles numériques. La configuration simple étudiée dans ce travail de thèse concerne une petite paire de gouttelettes tombant dans une cuve d'huile modèle et soumise à un champ électrique aligné avec l’axe de symétrie des gouttes et la gravité.La première partie du travail a consisté à générer de façon contrôlée d’une paire de très petites gouttelettes (dans la gamme de diamètres 20-200 microns) alignée avec le champ électrique. La génération de goutte à la demande, par méthode éléctrohydrodynamique (EHD) a été améliorée pour un meilleur contrôle du diamètre et de la charge électrique des gouttelettes injectées à partir d'une aiguille métallique unique. Ceci a été obtenu en appliquant à un ménisque d'eau pendant à l’extrémité de l’aiguille des impulsions électriques de forme optimisée.La caractérisation électrique et hydrodynamique des paires de gouttelettes et leur coalescence sont alors principalement déduites de l'analyse des vitesses de chute, avec et sans application d’un champ électrique à courant continu. Des données complètes de positions des gouttelettes et de leur vitesse en fonction du temps sont déduites de prises de vues vidéo. Une attention particulière a été accordée aux visualisations de très petites gouttelettes tombant à petites vitesses, associant des angles multiples de prise de vue, de forts zooms et des vidéos à grande vitesse.La modélisation des différents termes d'interactions hydrodynamiques et électrostatiques entre les gouttelettes permet de déduire des vitesses enregistrées leur masse charge électrique respectives. Quand se produit une coalescence des deux gouttelettes, un enregistrement de la vitesse de la gouttelette résultante, avec et sans tension électrique appliquée, permet de contrôler la conservation de la masse et de la charge électrique, et la validation du procédé.Un premier ensemble de données est constitué d'environ 70 cas différents, avec différentes paire des gouttelettes (dans une plage de diamètre limitée de façon à ce que les vitesses de chute soient comprises entre 0,1 et 0,3 mm/s) et en faisant varier la tension appliquée à courant continu ou alternatif. L'analyse des résultats et des incertitudes expérimentales et un exemple de comparaison possible avec des simulations numériques utilisant le logiciel Comsol Multiphysics ™, permettent d'effectuer des recommandations pour les travaux futurs.Ce travail a été financé par le projet “Fundamental understanding of electrocoalescence in heavy crude oils”; coordonné par SINTEF Energy Research. Le projet a été soutenu par The Research Council of Norway, dans le cadre du contrat n °: 206976 / E30, et par les partenaires industriels suivants: Wärtsilä Oil & Gas Systems AS, Petrobras et Statoil ASA. / When electric fields are applied in oil-water mixtures small water droplets are attracted to others and merge in larger drops. This electrocoalescence process makes more efficient the oil-water separation by sedimentation.Experimental data on the electrocoalescence of very small droplets will be useful to improve the understanding of the dynamics of water-oil interface and to validate numerical models. The simple configuration studied consists in a small droplet pair falling in stagnant model oil, under electric field aligned with the symmetry axis of the droplet pair and the direction of gravity.First part of the work consisted in the well-controlled generation of very small droplet pair (range 20-200 microns) aligned with electric field. Droplet-on-Demand generation by EHD method was improved for a better control of the diameter and electric charge of droplets injected from a single metallic needle. This was obtained by applying to a pendant water meniscus optimized multistage high voltage electric pulses.Electrical and hydrodynamic characterization of the droplet pairs and their coalescence are then mainly deduced from the analysis of falling velocities, with and without applied DC electric field. A complete data set of droplet position and velocity is deduced from video. A special attention was paid to the visualizations of very small droplet and small falling velocities, involving multiple angle of view, strong zooming and high speed video.Modelling the different terms of hydrodynamic and electrostatic interactions between droplets allows deducing from the recorded velocities their respective mass and electric charge. When coalescence occurs, a record of the resulting single droplet velocity, with and without applied voltage, allows controlling the mass and charge conservations and validating the method.A first data set was constituted of about 70 different cases, with varying droplets pair (with a limited diameter range to remain with falling velocities between 0.1 and 0.3 mm/s) and varying applied DC or AC voltage. Analyses of the results and experimental uncertainties, and example of possible comparison with numerical simulations using Comsol Multiphysics™ software, allow performing some recommendations for future work.This work was funded by the project “Fundamental understanding of electrocoalescence in heavy crude oils”; co-ordinated by SINTEF Energy Research. The project was supported by The Research Council of Norway, under the contract no: 206976/E30, and by the following industrial partners: Wärtsilä Oil & Gas Systems AS, Petrobras and Statoil ASA.

Ce manuscrit se concentre sur l’étude de la dynamique de drainage de gouttes d’eau dans une phase continue d’huile de paraffine. Les gouttes sont de taille millimétrique, déformables et évoluent dans un domaine de simulation carré de 1 cm de coté. La simulation du comportement de tels systèmes pose le problème général de la description numérique des écoulements multiphasiques non stationnaires. Un modèle simplifié dans une géométrie à deux dimensions est proposé et simulé en volumes finis. Il inclut les propriétés physico-chimiques des interfaces et notamment les phénomènes de coalescence et l’évolution d’un tensioactif soluble dans les gouttes. L’effet des conditions aux limites sur le drainage d’une unique goutte est étudié. Le rôle de la coalescence sur ce drainage est également décrit pour un modèle de deux gouttes. Quelques simulations sont enfin proposées avec des systèmes dispersés plus complexes. / This manuscript focuses on the description of the settling dynamics of water droplets in a continuous phase of paraffin oil. Droplets are of millimetre size, deformable and evolve in a square simulation domain of 1 cm side. The simulations of the behaviour of such systems raise the general problem of the numerical description of the flows occurring in multiphase unsteady systems. A simplified model in a two dimensional geometry is used and integrated with a finite volume numerical technique. It includes the interfacial mechanical and chemical properties and in particular the coalescence phenomena and the evolution of a water soluble surfactant. The effect of the boundary conditions on the drainage of a unique droplet is studied. The role of drop-drop coalescence on this drainage is also described for a model with two droplets. Some simulations are finally proposed with more complex dispersed systems.

Le calcul des surfaces libres a fait l'objet de plusieurs ouvrages. L'objectif de ces travaux est de calculer avec précision les interfaces entre fluides immiscibles en minimisant la diffusion numérique et les pertes de masse. Plusieurs techniques existent pour effectuer de telles simulations et dans ce travail, on présente une variante améliorée de la méthode des surfaces de niveau (« level-set method »). Cette méthode requiert la résolution d'une équation de transport pour l'interface, couplée à la résolution des équations de NavierStokes. Dans la méthode proposée, l'interface est représentée par la surface de niveau 0 de la fonction distance signée. Cette interface présente une zone de transition de largeur 2e des paramètres rhéologiques des deux fluides comme la viscosité et la densité. Ces paramètres sont régularisés à l'interface pour éviter de gérer des discontinuités. La tension superficielle caractérise la résistance à la déformation de l'interface et joue un rôle très important. Il est donc primordial de bien l'imposer comme terme source dans l'équation de Navier-Stokes, ce qui est réalisé par l'introduction d'un tenseur qui agit uniquement à l'interface. Pour remédier au problème de conservation de la masse, nous avons développé une technique qui consiste à modifier la surface de niveau 0 de manière à conserver le volume. Cette correction est calculée avec la méthode de la sécante. Toutes ces stratégies sont facilitées par l'introduction d'une méthode d'adaptation de maillage instationnaire permettant de concentrer les éléments au voisinage de l'interface, là où le besoin s'en fait sentir. Cela assure une imposition très précise des forces surfaciques ainsi que de la transition des caractéristiques rhéologiques des différents fluides. Ce remaillage adaptatif est basé sur un estimateur d'erreur hiérarchique en dimension 2 et sur un estimateur basé sur une métrique en dimension 3. La résolution des équations de Navier-Stokes est faite par une méthode directe en dimension 2 et par une méthode itérative en dimension 3. L'élément de Taylor-Hood et un schéma implicite de différences arrières d'ordre 2 sont utilisés pour les discrétisations en espace et en temps. On utilise une méthode SUPG pour les équations de transport et de régularisation de l'interface. Enfin, plusieurs problèmes sont traités afin de valider la méthode et de comparer nos résultats avec ceux obtenus par d'autres chercheurs et différentes méthodes. On soulève enfin un certain nombre de questions sur les méthodes employées dans la littérature.

Dans le cadre de la séparation sélective pour le traitement et la valorisation des combustibles nucléaires usés, l’extraction liquide/liquide est largement utilisée au niveau industriel. Néanmoins, ce procédé est encore mal compris en ce qui concerne les phénomènes physico-chimiques qui se produisent à l’interface liquide/liquide. Ce travail porte sur la compréhension de la dynamique de l’interface liquide nanométrique durant le transfert d’une espèce entre une phase aqueuse et une phase organique. Deux techniques expérimentales ont principalement été utilisées: la mesure de tension interfaciale et l’optique non linéaire. Ce travail a également donné lieu au développement d’un modèle numérique de dynamique de transfert de phase prenant en compte à la fois des phénomènes de transport diffusif proche de l’interface et une cinétique chimique sur l’interface décrivant les processus d’adsorption/désorption. Des systèmes modèles constitués de molécules surfactantes et/ou chromophores et/ou complexantes ont été étudiés aux interfaces air/liquide et liquide/liquide. L’adsorption/désorption, l’agrégation en surface, la complexation d’ion à une interface liquide et la structuration des systèmes ont ainsi pu être étudiées tant d’un point de vue des états d’équilibre que de la dynamique. Enfin, ces études ont été appliquées à un système d’intérêt industriel utilisé dans le procédé de dépollution DIAMEX / Liquid-liquid extraction processes are widely used in the industrial fields of selective separation. Despites its numerous applications, the microscopic mechanisms which occur during a liquid liquid extraction processes are really unknown specially at the liquid/liquid interface. Thus, this work deals on the understanding of the phenomena which drive the mass transfer across a liquid/liquid interface. Two experimental techniques were used in this work: dynamic interfacial tension measurement and non-linear optical experiments. Along with the use of this experimental approach, a numerical model describing the mass transfer dynamic has been developed. This model works under the assumption that both diffusion and a chemical step describing adsorption and desorption processes contribute to the global transfer kinetics. Model systems of surfactant molecules, chromophore molecules and complexing molecule were investigated at liquid/liquid and air/liquid interface. Interfacial phenomena like adsorption, surface aggregation and ion complexing were studied. Finally, the methodology developed in this work was applied to studied an extractant molecule with potential industrial application

Cette étude s'intéresse sur la simulation numérique des aires d'alimentation des puits d'eau potable sous l'influence d'une interface eau douce-eau salée (SWI), aux Îles-de-la-Madeleine, au Québec. Trois approches sont étudiées pour représenter l'interface, une entièrement dispersée (ID) considérant l'écoulement des eaux souterraines à densité variable et le transport advectif-dispersif, et les approches simplifiées de l'interface horizontale (IH et MODFLOW) et de Ghyben-Herzberg (GH). Le modèle d'éléments finis 3D SALTFLOW est utilisé pour toutes les simulations, en appliquant l'approche de la probabilité de captage (CP), basée sur le transport advectif-dispersif en mode arrière, pour définir les aires. Une analyse de sensibilité est d'abord appliquée à un domaine rectangulaire 3D simplifié avec un puits de pompage foré dans un aquifère de grès hautement perméable. Cette étude d'analyse de sensibilité porte sur l'influence de la conductivité hydraulique, la profondeur de la crépine et l'augmentation du taux de pompage sur la taille et la forme des aires. Les aires d'alimentation définies avec l'approche de CP sont comparées selon les différentes représentations de l'interface eau douce-eau salée énoncées dans cette étude. L'approche est ensuite appliquée à un sous-domaine 3D hétérogène sur l'Île du Cap aux Meules, qui comprend dix puits de pompage. Pour les conditions considérées dans cette étude, les aires de CP délimitées avec l'IH ou GH sont approximativement égales à 5% des aires simulées avec l'ID. Cependant, les aires ID sont généralement plus grandes comparées à celles simulées avec le traçage de particules basé sur le modèle MODFLOW, en raison des différences dans le modèle conceptuel et l'effet de la dispersion hydrodynamique dans l'approche de CP. L'effet du type d'interface diminue en s'éloignant du littoral. Le CP est une approche potentiellement utile pour définir les aires des aquifères insulaires avec l'intrusion d'eau salée. L'avantage de cette approche de CP est qu'elle inclut les incertitudes à travers le terme de dispersion permettant aux décideurs de choisir des niveaux de risques acceptables. / This study focusses on the numerical simulation of water well capture zones under the influence of a freshwater-saltwater interface (SWI), in the context of groundwater protection on the Magdalen Islands, Québec. Three approaches for representing the interface are investigated, a fully dispersed interface considering density-dependent groundwater flow and advective-dispersive transport, as well as the simplified approaches of a Ghyben-Herzberg interface and a horizontal interface. The 3D finite element model SALTFLOW is used for all simulations, including application of the capture probability (CP) approach, based on backward-in-time advective-dispersive transport, for defining the capture zones. A sensitivity analysis is first applied to a simplified 3D rectangular domain with a single well pumping within a highly permeable sandstone aquifer. Probability capture zones are compared under the different representations of the saltwater interface, highlighting the influence of hydraulic conductivity, the depth of the well screen, and an increase of the pumping rate on the capture zone size and shape. The approach is then applied to a 3D sub-domain of the Island of Cap aux Meules, including ten pumping wells within a heterogeneous system. For the conditions considered in this study, capture zones predicted using the capture probability approach assuming a Ghyben-Herzberg or horizontal interface had surface areas within about 5% of the capture zones simulated using a dispersed interface. These capture zones, however, were generally larger compared to those simulated using advective particle tracks based on a MODFLOW model, due to differences in the conceptual model and to the effect of hydrodynamic dispersion in the CP approach. The effect of the type of interface on the capture zone decreased away from the coastline. Capture probability is a potentially useful approach for defining capture zones in island aquifers under saltwater intrusion as it includes uncertainty through dispersion allowing decision-makers to choose acceptable levels of risk. It is concluded that the Ghyben-Herzberg and horizontale Interface simplifications are acceptable approaches, considering the inherent uncertainties in the conceptual models.

Cette étude s'intéresse sur la simulation numérique des aires d'alimentation des puits d'eau potable sous l'influence d'une interface eau douce-eau salée (SWI), aux Îles-de-la-Madeleine, au Québec. Trois approches sont étudiées pour représenter l'interface, une entièrement dispersée (ID) considérant l'écoulement des eaux souterraines à densité variable et le transport advectif-dispersif, et les approches simplifiées de l'interface horizontale (IH et MODFLOW) et de Ghyben-Herzberg (GH). Le modèle d'éléments finis 3D SALTFLOW est utilisé pour toutes les simulations, en appliquant l'approche de la probabilité de captage (CP), basée sur le transport advectif-dispersif en mode arrière, pour définir les aires. Une analyse de sensibilité est d'abord appliquée à un domaine rectangulaire 3D simplifié avec un puits de pompage foré dans un aquifère de grès hautement perméable. Cette étude d'analyse de sensibilité porte sur l'influence de la conductivité hydraulique, la profondeur de la crépine et l'augmentation du taux de pompage sur la taille et la forme des aires. Les aires d'alimentation définies avec l'approche de CP sont comparées selon les différentes représentations de l'interface eau douce-eau salée énoncées dans cette étude. L'approche est ensuite appliquée à un sous-domaine 3D hétérogène sur l'Île du Cap aux Meules, qui comprend dix puits de pompage. Pour les conditions considérées dans cette étude, les aires de CP délimitées avec l'IH ou GH sont approximativement égales à 5% des aires simulées avec l'ID. Cependant, les aires ID sont généralement plus grandes comparées à celles simulées avec le traçage de particules basé sur le modèle MODFLOW, en raison des différences dans le modèle conceptuel et l'effet de la dispersion hydrodynamique dans l'approche de CP. L'effet du type d'interface diminue en s'éloignant du littoral. Le CP est une approche potentiellement utile pour définir les aires des aquifères insulaires avec l'intrusion d'eau salée. L'avantage de cette approche de CP est qu'elle inclut les incertitudes à travers le terme de dispersion permettant aux décideurs de choisir des niveaux de risques acceptables. / This study focusses on the numerical simulation of water well capture zones under the influence of a freshwater-saltwater interface (SWI), in the context of groundwater protection on the Magdalen Islands, Québec. Three approaches for representing the interface are investigated, a fully dispersed interface considering density-dependent groundwater flow and advective-dispersive transport, as well as the simplified approaches of a Ghyben-Herzberg interface and a horizontal interface. The 3D finite element model SALTFLOW is used for all simulations, including application of the capture probability (CP) approach, based on backward-in-time advective-dispersive transport, for defining the capture zones. A sensitivity analysis is first applied to a simplified 3D rectangular domain with a single well pumping within a highly permeable sandstone aquifer. Probability capture zones are compared under the different representations of the saltwater interface, highlighting the influence of hydraulic conductivity, the depth of the well screen, and an increase of the pumping rate on the capture zone size and shape. The approach is then applied to a 3D sub-domain of the Island of Cap aux Meules, including ten pumping wells within a heterogeneous system. For the conditions considered in this study, capture zones predicted using the capture probability approach assuming a Ghyben-Herzberg or horizontal interface had surface areas within about 5% of the capture zones simulated using a dispersed interface. These capture zones, however, were generally larger compared to those simulated using advective particle tracks based on a MODFLOW model, due to differences in the conceptual model and to the effect of hydrodynamic dispersion in the CP approach. The effect of the type of interface on the capture zone decreased away from the coastline. Capture probability is a potentially useful approach for defining capture zones in island aquifers under saltwater intrusion as it includes uncertainty through dispersion allowing decision-makers to choose acceptable levels of risk. It is concluded that the Ghyben-Herzberg and horizontale Interface simplifications are acceptable approaches, considering the inherent uncertainties in the conceptual models.

Depuis plusieurs décennies, une importante activité scientifique se concentre sur la description numérique, théorique ou expérimentale de l'hydrodynamique des écoulements multiphasiques. Ces écoulements sont caractérisés par l'existence d'interfaces, et d'une force à l'interface, la tension superficielle, séparant généralement deux fluides non miscibles. Un cas d'étude dans ce contexte est le problème du drainage d'une unique goutte dans une phase continue, l'ensemble étant soumis à la gravité. Ce système fait apparaître des écoulements récemment décrits pour une goutte d'eau dans l'huile de paraffine. Ce système constitue également un modèle simple pour l'étude des propriétés aux interfaces, Mais d'un point de vue numérique, se pose alors le problème de la stabilité des algorithmes pouvant être utilisés. Les effets aux interfaces impliquent en effet des domaines spatiaux très limités dans lesquels les grandeurs physiques entre les deux fluides sont discontinues. D'importants artéfacts numériques peuvent alors être générés dans les simulations et faire perdre la richesse de la physico-chimie du système considéré. Le problème de la simulation d'écoulements multiphasiques intéresse aussi bien le monde académique que le monde industriel. L'objectif de ce travail de thèse est donc d'implémenter les techniques numériques les plus récentes et de développer un code pour permettre la simulation de l'hydrodynamique de systèmes dispersés. Pour parvenir à ce but, il reste encore des problèmes algorithmiques importants à résoudre comme la prise en compte des effets thermocapillaires et thermosolutaux. Ces deux derniers points sont l'objet de cette thèse. / For several decades, an important scientific activity has focused on the numerical, theoretical and experimental hydrodynamics of drops. This work presents numerical results of a single droplet in the gravity field and in non-isothermal conditions. The simulation such a multiphase system is important in both academic and industrial world. This is particularly the case in the field of emulsions, wetting problems and evaporation. To achieve this goal, there are still important algorithmic problems due to the free moving interfaces and the description of capillary effects. Here, a Volume of Fluid technique has been implemented with high order temporal and spatial schemes to preserve the sharpness of the drop interface. The system under consideration is a simplified model consisting in a single water droplet in a continuous paraffin oil phase. These liquids are immiscible and non-compressible and the overall evolution is unsteady. Capillary contributions such as temperature and surfactant dependent surface tension are fully accounted for. This presentation is aimed to show the capabilities of VOF techniques for the simulations of unsteady multiphase systems in non-isothermal configurations. The role of the droplet initial position and temperature field is described with good numerical stability. There are still important problems remaining in the simulation of free interface systems with such a technique. Spurious currents induced by the description of capillarity can in particular come into play. But these latter can be controlled once the droplet average velocity due to drainage becomes large enough.