Les isolants topologiques 3D sont un nouvel état de la matière décrit par un volume iso-lant électriquement et recouvert par des états de surface métalliques. Une jonction Joseph-son topologique (TJJ) formée autour de ces états de surface peut théoriquement contenirun mode lié d’Andreev ayant une périodicité doublée par rapport aux modes liés d’An-dreev conventionnels 2p périodiques. Le mode d’Andreev 4p périodique serait la briqueélémentaire de l’ordinateur quantique topologique. Ainsi, nous étudions la dynamique dece mode particulier lors de mesures de Shapiro sur des jonctions Josephson fabriquées surdes isolants topologiques à base de bismuth.A?n d’identi?er les e?ets d’un mode 4p-périodique dans une mesure de Shapiro, nousutilisons un model phénoménologique permettant de simuler la caractéristique courant-tension d’une TJJ lors de telles mesures. Nous prédisons deux signatures du mode 4p-périodique et estimons leur robustesse face aux e?ets de chau?age par e?et Joule et face àun modèle d’empoisonnement thermiquement activé du mode 4p-périodique.Par des mesures de Shapiro, nous étudions la dynamique des TJJ basées sur le matériausimple qu’est le Bi2Se3. L’observation des deux mêmes signatures précédemment anticipéespar nos simulations, à savoir un ordre d’apparition non conventionnel des pas de Shapiroainsi que la persistance d’un supercourant à la fermeture du plateau de Shapiro n = 0prouve la présence d’un mode 4p-périodique.Notre étude s’est également portée sur un autre isolant topologique le BiSbTeSe2. Nousavons e?ectué sa croissance par cristallisation liquide-solide et avons mis en évidence,par des mesures d’interférométrie supraconductrice une supraconductivité de surface sanstransport électronique par le volume. / Three dimensional topological insulators (3D TI) are a new state of matter composedof an electrically insulating bulk covered by metallic surface states. Theoretically, a topo-logical Josephson junction composed of these surface states can host an Andreev Boundstate (ABS) that has twice the periodicity of the conventional 2p periodic ABSs. The4p periodic ABS is expected to be the building block of topological quantum computing.Therefore, we study the dynamic of this particular ABS by performing Shapiro measure-ment on Josephson junctions built with bismuth based 3D TI.To identify the e?ects of a 4p periodic ABS in a Shapiro measurement, we use a phe-nomenological model that simulates the voltage-current characteristics of a TJJ. We predicttwo signatures of the 4p periodic ABS and estimate their robustness against Joule heatingand thermally activated quasiparticle poisoning of the 4p periodic mode.We study the Josephson junctions dynamics by performing Shapiro measurements onjunctions built on Bi2Se3. We observe the two previously anticipated signatures, whichare the non-conventional appearance order of the Shapiro steps and the remaining of asupercurrent at the closing of the Shapiro step n = 0. They prove the presence of a 4pperiodic ABS.We also study the topological insulator BiSbTeSe2 that we have grown by using themelting growth method. By superconducting interferometric measurements, we show asuperconducting surface transport without bulk electronic conduction.

Une des propriétés intrinsèques des matériaux diélectriques est d'accumuler des charges électriques sous l'action de contraintes extérieures (température, champ électrique...). Ce phénomène utile dans certaines applications (mémoires non volatiles...), demeure en général une cause de défaillance (microsystèmes...). Il convient donc de disposer d'une méthode permettant de mesurer cette densité de charges aux échelles pertinentes pour le système. Du fait de la miniaturisation, les méthodes classiques de mesure de charge d'espace (PEA, FLIMM,...) ne sont plus adaptées, car leurs résolutions latérales de quelques micromètres est bien supérieure aux dimensions nanométriques des systèmes. Une nouvelle méthode de mesure de la charge d'espace basée sur la microscopie à champ proche, et plus particulièrement la mesure de potentiel de surface par microscopie à sonde de Kelvin (KPFM), permet d'obtenir des informations sur l'état de charge du matériau avec une résolution nanométrique. Notre objectif est d'étudier les phénomènes d'injection et de rétention de charges dans des diélectriques minces. Pour cela deux voies ont été explorées. La première consiste à injecter localement des charges à la surface d'une couche mince de SiOxNy d'épaisseur variable (entre 6nm et 130nm) et à mesurer les modifications du potentiel de surface induit par les charges. Les mesures de potentiel de surface (KPFM) et de courant (C-AFM) couplées à des simulations du champ électrique par éléments finis (COMSOL) ont mis en évidence que deux mécanismes sont en jeu lors de l'injection de charges : le piégeage dans la couche et la conduction au travers de la couche. Pour les épaisseurs les plus fines la conduction est le mécanisme majoritaire (ce qui limite la quantité de charges piégées) alors que pour les films plus épais le piégeage est majoritaire. Pour les films d'épaisseur intermédiaire les deux mécanismes sont en compétition. Une fois les charges injectées leur dissipation se fait majoritairement dans le volume selon une dynamique indépendante de l'épaisseur de la couche. La seconde voie consiste à étudier l'injection et le déplacement de charges entre deux électrodes latérales enfouies dans le diélectrique. Cette structure permet de s'affranchir du manque de sensibilité de la mesure KPFM à la profondeur des charges dans le volume et d'étudier les phénomènes d'injection aux interfaces et le transport de charges sous champ électrique. Le champ électrique induit entre les deux électrodes polarisées a été simulé par éléments finis sous COMSOL et comparé aux mesures de potentiel KPFM. Nous avons ainsi pu caractériser l'injection à l'interface métal/diélectrique et nous avons montré la faisabilité d'utiliser ce type de structure pour étudier la mobilité des charges au sein d'une couche diélectrique. / One of the intrinsic properties of dielectrics is to accumulate electrical charges when subjected to external stresses (temperature, electrical field ...). This property can be helpful for some applications (DRAM...), but leads generally to failure of the device (micro-system...). Thus, a charge density measurement technics is mandatory for the scale of relevance according to the observed system. However due to miniaturization, the measurement technics classically used are helpless to study tiny systems of a few tens nanometers thick, as their spatial resolution is of the order a few micrometers. A new measurement technics represented by KPFM (Kelvin Probe Microscopy) and based on near field microscopy technology, can measure charges on a material with nanoscale lateral resolution. Our purpose here is to characterize charges injection and decay mechanisms in thin SiOxNy and SiNx film deposited by plasma process, thanks to near field microscopy. To achieve this goal, two approaches have been explored. The first one consists in localized injection of electrical charges at the surface of a thin SiOxNy layer of variable thickness (between 6 nm and 130nm) and to measure surface potential modification induced by injected charges. Surface potential (KPFM) and current (C-AFM) measurements coupled to electric field simulation by finite element (COMSOL(r)) emphasizes that two mechanisms are involved during charges injection: trapping and conduction through the layer. For thinner layers, conduction mechanism is predominant (which limits trapped charges amount); while for thicker films trapping is the main mechanism. For intermediate thickness films both mechanisms are in competition. Once the charges injected, dissipation in volume appears to be the predominant mechanism for any thickness. The second approach is the study of charges injection and transport between two embedded lateral electrodes. This structure allows overcoming the lack of in-depth sensitivity of the KPFM measurement toward the position of charges in the volume, to study injection phenomena at interfaces and transport of charges within the volume under electrical field constraint. The electric field induced between the two polarized electrodes was simulated by finite element using COMSOL and compared to surface potential measured by KFM. Results emphasize technical issues related to charges injection/transport between lateral electrodes. According to this analysis an experimental set up and data post-treatment protocol is developed which permits to characterized charges injection at interface. Besides, feasibility of charges mobility investigation using this type of structure was demonstrated.

Les travaux présentés dans ce manuscrit traitent de l'étude du dititanate de rubidium de stoechiométrie Rb$_{2}$Ti$_{2}$O$_{5}$. Ce matériau a été synthétisé dans les laboratoires du LPEM, en collaboration avec l'Institut des Matériaux Jean Rouxel de Nantes. Le procédé de synthèse par voie chimique est présenté de façon détaillée dans le manuscrit. Une caractérisation par diffraction de rayons X en fonction de la température, réalisée sur poudre et monocristal a montré que le groupe d'espace du composé est C2/m. Des calculs de relaxation structurale utilisant la théorie de la fonctionnelle de densité (DFT ) par méthode ab initio sont venus confirmer ces résultats. Une étude des modes vibratoires du réseau cristallin par spectroscopie Raman et IR en fonction de la température est aussi présentée dans ce manuscrit. Des calculs DFT sur les modes vibratoires du Rb$_{2}$Ti$_{2}$O$_{5}$ sont également présentés pour compléter l'étude spectroscopique. Des études par Microscope Electronique à Transmission ainsi que Microscope Electronique à Balayage viennent ajouter des informations sur la structure cristalline et la topographie du matériau. La majeure partie des travaux présentés dans ce manuscrit concerne des mesures de transport réalisées sur ce composé. Cette étude se compose d'un ensemble de mesures comportant des cycles I-V, Q-V et des mesures de permittivité en fréquence, le tout sur une large plage de température (100\,K-400\,K). Une valeur colossale de la permittivité relative (10$^8$) avec une variation de six ordres de grandeurs entre les basses et hautes fréquences, ainsi que des signatures dans les courants de polarisation de déplacement attestant d'un comportement de type ferroélectrique ont été mis en évidence. Nous avons montré que les échantillons de Rb$_{2}$Ti$_{2}$O$_{5}$ sont très faiblement conducteurs électroniquement mais de bons conducteurs ioniques. Nous avons mis en évidence des propriétés d'accumulation de charge ionique donnant lieu à des macro-dipôles expliquant une valeur colossale de la constante diélectrique. Ces propriétés s'activent dans une plage de température comprise entre 200K et 330K. Nous avons de surcroît démontré que ce matériau offrait de manière intrinsèque les propriétés d'un système de permittivité. / The work described in this thesis report deals with the dielectric investigation of the rubidium peroxititanate with stoechiometry Rb$_{2}$Ti$_{2}$O$_{5}$. This material has been synthetized in the LPEM (ESPCI Paris) with the collaboration of Institut des Matériaux Jean Rouxel (Nantes, France). The synthesis process is based on chemical solid state reactions and is detailed in this report. An X-Ray diffraction caracterization as function of the temperature was realized on powders and single cristals and showed that the material structure is C2/m. Structural relaxation computations using Density Functional Theory (DFT) confirmed these results. A deep investigation of the phonon modes by means of Raman and Infrared spectroscopy as function of temperature was also performed and results are presented and discussed in the thesis. DFT computations of the phonon modes of the Rb$_{2}$Ti$_{2}$O$_{5}$ are also displayed to finalize the structural study. Transverse Electron Miscroscopy and Scanning Electron Microscopy also brought useful information concerning the crystal structure and the topography of the materials. The main part of the work presented in this thesis is related to electrical transport measurements performed on Rb$_{2}$Ti$_{2}$O$_{5}$ crystals. This study consists of a temperature dependence investigation of I-V and Q-V cycles as well as permittivity measurements as function of frequency. We report a colossal relative permittivity (10$^8$) with a variation of almost six order of magnitude between low and high frequencies, and signatures in the displacement currents attesting of a huge variation of polarization due to ferroelectic-like behavior. We showed that the samples of Rb$_{2}$Ti$_{2}$O$_{5}$ are very weak electronic conductors (10$^{-9}$\,S.cm$^{-1}$) but very good ionic conductors (10$^{-3}$\,S.cm$^{-1}$). We have evidenced ionic charge accumulation properties giving rise to macro-dipoles explaining this colossal dielectric constant value. These properties were found to be activated within a temperature range of 200\,K -330\,K. In addition it was demonstrated that this material genuinely behaves as a memristive system.

Les travaux entrepris dans le cadre de cette thèse portent sur l’étude de la dégradation radiolytique de polymères constitutifs de l’enveloppe isolante de câbles électriques contrôle commande. Pour étudier les mécanismes de dégradation de l’isolant du câble, une approche originale à été suivie via l'utilisation de matériaux modèles, i.e un mélange réticulé non chargé à base d’EVA (Ethylène Vinyle Acétate) et d’EPDM (Ethylène Propylène Diène Monomère) et le composite correspondant chargé avec des ATH (trihydroxyde d’aluminium), ont été soumis à une irradiation gamma. Ces travaux s'inscrivent dans la perspective d'un souhait de prolongation de la période d’exploitation des centrales du parc électronucléaire français par l'exploitant EDF. Une analyse multi-échelle de la dégradation des matériaux modèles et de l’isolant a été effectuée pour comprendre l’évolution des propriétés des matériaux polymères induites par différents types de vieillissement (thermooxydatif et/ou radiooxydatif). Dans l’ensemble de ces conditions, Il a été établi que la dégradation du mélange EVA/EPDM et du composite EVA/EPDM/ATH est gouvernée par un mécanisme de coupures de chaînes, le point faible de la matrice polymère étant la partie vinyle acétate; de plus dans le cas de la radiooxydation, les processus purement radiolytiques jouent un rôle clé. À partir de courbes de corrélation, il a été montré que les propriétés physicochimiques des matériaux polymères, telles que l’évaluation par spectroscopie IR de la quantité de produits d’oxydation formés, la détermination de la fraction de gel, et les mesures d’OIT (Temps d’Induction à l’Oxydation), sont des indicateurs sensibles de vieillissement. L’évolution de ces trois critères étant plus précoce et plus progressive que la perte des propriétés mécaniques de l’isolant, on pourrait donc anticiper une perte brutale des propriétés mécaniques, voire de la fonctionnalité du câble, en faisant un suivi de leur évolution. Plus généralement, ces études soulignent l’importance de travailler à des débits de dose très faibles et à température ambiante pour que le vieillissement accéléré soit représentatif, ce qui a été fait dans le cadre de cette thèse. / This study is focused on the radiooxidative degradation of polymeric insulation of Instrument and Controle (I&C) electric cables. In order to investigate the degradation mechanisms of the insulation, an original approach has been implemented thanks to the use of model composites with ATH (Aluminium TriHydrate) filler and blends (without filler) based on a cross-linked mixture of EVA (Ethylene Vinyl Acetate) and EPDM (Ethylene Propylene Diene Monomer) were submitted to gamma-irradiation. This work has been completed within the goal of extending the lifetime operation of French Nuclear Power Plants (NPPs) by EDF. Multi-scale analysis of the model materials and insulation were performed in order to investigate de modifications and the evolution of the polymer properties induced by different kinds of ageing (thermo and/or radiooxidation). After having highlighted that whatever the ageing conditions are, degradation of polymers is governed by scission process, it is shown that purely radiolytic processes play a key role in the overall degradation scenario. These studies based on correlation curves showed that physico-chemical properties of the polymer, such as the evaluation by InfraRed of the amount of the oxidation products formed, gel fraction and Oxidation Induction Time measurements are relevant indicators of ageing. The evolution of these properties during ageing is even, in the case of the insulation, earlier than the loss of mechanical properties, which may allow to anticipate a sudden loss of mechanical properties and therefore of the functionality of the cable insulation. More generally, these studies points out the needs of using the lowest dose rates possible and room temperature, as done in this work.

L'étude de l'état isolant de Mott est un des domaines très actif de la recherche en matière condensée car les fortes corrélations qui en sont à l'origine donnent naissance à des états de la matière très variés et avec des applications potentielles. Sr₂IrO₄ est un isolant de Mott exotique car induit par un fort couplage spin-orbite. Il permet d'étudier l'impact des corrélations électroniques sur les propriétés de basses énergies sous un angle nouveau. L'objet de cette thèse est l'étude expérimentale des propriétés électroniques de ces composés iridates par des mesures d'ARPES permettant des observations directes de la structure électronique dans l'espace réciproque et de RMN et μSR, qui donnent une vision locale dans l'espace réel. Nous nous sommes en particulier intéressés à la transition isolant métal pouvant survenir en dopant ce composé. Une façon originale de doper Sr₂IrO₄ que nous avons étudiée en détails est de substituer l'iridium par du rhodium. Les deux sont isovalents, mais le rhodium capture un électron conduisant à un dopage effectif en trous. Grâce à l’ARPES, nous avons mis en évidence les différentes bandes de la structure électronique. Nous avons étudié attentivement le caractère orbital de ces bandes et mis en évidence des anisotropies résiduelles en certains points de l’espace réciproque, survivant malgré la présence du fort couplage spin-orbite. Ceci, ainsi que des effets de repliement de la structure électronique, donnent lieu à des variations brutales d'intensité, qui doivent être prises en compte pour analyser correctement les spectres. Lors du dopage avec le Rh, la phase métallique obtenue reste très incohérente, avec une absence de pic de quasiparticule et un pseudogap uniforme sur l'ensemble de la surface de Fermi. Le gap de Mott ne semble pas se fermer. Le pseudogap peut révéler une brisure de symétrie mais aussi l’effet du désordre introduit par le Rh et nous discuterons son origine, en lien avec la physique d’autres systèmes corrélés. Nous montrons que pour de faibles taux de substitution Ir/Rh, l’ajout de porteurs trous contrôle le comportement du système alors qu’à des taux de substitutions plus élevés, le nombre de porteurs est stable mais le désordre augmente et contrôle à son tour la physique. Nous nous sommes aussi intéressés aux propriétés électroniques et magnétiques sondées par la RMN de l'oxygène 17 sur poudre et poudre orientée et par μSR. La RMN permet de différencier les deux sites d'oxygène de Sr₂IrO₄ nous permettant de déterminer certains paramètres nucléaires préalables à l'étude fine des propriétés électroniques. Dans le composé pur, nous avons étudié la transition magnétique et observé ce qui semble être le développement d'un moment sur l'oxygène apical. Dans les composés dopés, nous ne voyons pas de désordre structural important malgré des taux de dopage allant jusqu'à 15% de rhodium. Les propriétés magnétiques présentent néanmoins des signes d’inhomogénéité, plus marqués dans le cas du dopage lanthane. Les fluctuations dans le composé métallique montrant une prédominance des corrélations antiferromagnétiques. De son côté, la μSR a permis de construire le diagramme de phases de la transition antiferromagnétique et de mettre en évidence l'inhomogénéité de la transition magnétique dans les échantillons faiblement dopés. À basse température, nous confirmons que la phase magnétique évolue, peut-être avec l’apparition d’un moment sur l’oxygène, et cet effet est même renforcé dans les composés faiblement dopés. Au-dessus de la température de transition antiferromagnétique, nous n'avons pas trouvé de signature d'une transition vers une phase de boucles de courant observée par d'autres techniques. Cette étude permet d’attribuer à Sr₂IrO₄ dopé rhodium le caractère assez rare de matériau 2D fortement corrélé à désordre contrôlé. De manière plus générale, cet exemple devrait permettre de mieux comprendre les effets éventuels de désordre associés à d’autre façons de doper les iridates. / The study of the insulating Mott state is a very active field of research in condensed matter because of the strong correlations usually at play which can lead to a large variety of states of matter, with potential applications. Sr₂IrO₄ is an exotic Mott insulator because it is induced by a strong spin-orbit coupling. It allows studying the impact of electronic correlations on the low energy properties from a new viewpoint. The subject of this thesis is the experimental study of the electronic properties of these iridate compounds by ARPES measurements allowing direct observations of the electronic structure in reciprocal space and NMR and μSR, which give a local view in real space. We have in particular studied the metal to insulator transition which can occur in this compound upon doping. An original way to dope Sr₂IrO₄ that we have investigated in details is to substitute iridium by rhodium. Both are isovalent but the rhodium captures an electron leading to an effective hole doping. Thanks to ARPES we have identified the different bands in the electronic structure. We have studied in details the orbital character of these bands and pointed out residual anisotropies at some points in the reciprocal space, which survive despite the strong spin-orbit coupling. This, as well as the folding effects of the electronic structure, give rise to sudden variations in intensity, which must be taken into account in order to correctly analyze the spectra. Upon doping with Rh, the obtained metallic phase remains very incoherent, with no quasiparticle peak and a uniform pseudogap over the full Fermi surface. The Mott gap does not seem to be closing. The pseudogap can reveal symmetry breaking but also the effect of the disorder introduced by the Rh and we will discuss its origin, in relation to the physics of other correlated systems. We show that for low Ir/Rh substitution rates, the addition of hole carriers controls the behavior of the system while at higher substitution rates, the number of carriers is stable but the disorder increases and in turn controls physics.We were also interested in the electronic and magnetic properties probed by 17 oxygen NMR on powder and oriented powder samples and by μSR. NMR makes it possible to differentiate the two oxygen sites in Sr₂IrO₄ allowing determining some nuclear parameters necessary to the fine study of the electronic properties. In the pure compound, we have studied the magnetic transition and observed what appears to be the development of a moment on the apical oxygen. In the doped compounds, we do not see any significant structural disorder despite doping levels up to 15% rhodium. However, the magnetic properties nevertheless show signs of inhomogeneity, which are more pronounced in the case of lanthanum doping. The fluctuations in the correlated metal compound show a predominance of antiferromagnetic correlations. From our μSR investigation, we could construct the magnetic phase diagram which highlights the inhomogeneity of the magnetic transition in the low-doped samples. At low temperature, we confirm that the magnetic phase evolves, perhaps with the appearance of a moment on the oxygen, and this effect is even enhanced in the lightly doped compounds. Above the antiferromagnetic transition temperature, we did not find signatures of the current loop phase observed by other techniques. This study makes it possible to attribute to Sr₂IrO₄ doped with rhodium the rather rare character of strongly correlated 2D material with controlled disorder. More generally, this example should provide a better understanding of the potential effects of disorder associated with other ways to dope iridates.

Dans la perspective de l’aéronef « plus électrique », l’augmentation de puissance électrique embarquée se traduit par une augmentation de tension. Les tensions envisagées aujourd’hui sont inférieures à 1000 V DC. Mais des valeurs plus élevées peuvent être considérées pour le futur. Il est donc indispensable d’étudier les dégradations prématurées induites par cette élévation de tension sur les équipements existants. Ce travail de thèse, portant spécifiquement sur les câbles aéronautiques, constitue une contribution à cette étude. Les câbles examinés, constitués d’une âme multibrins sur laquelle sont rubanées des couches de PTFE et PI, ont subi différents vieillissements accélérés thermiques statiques et dynamiques, sous humidité, et ce sans ou avec contrainte électrique. Certains vieillissements ont été effectués sur une durée supérieure à 9000 heures. Les décharges partielles (DP) ont été étudiées sur ces câbles en termes de tension d’apparition PDIV et RPDIV. Ces DP peuvent intervenir à l’extérieur ducâble mais également à l’intérieur (pour des tensions plus élevées) dans les interstices d’air entre l’isolant et les brins conducteurs. Cette localisation a été confirmée par un modèle électrostatique. L’effet du vieillissement n’a pu être constaté que sur les décharges internes, avec dans certains cas une réduction significative des valeurs de RPDIV.Des analyses physicochimiques du système d’isolation électrique ont été effectuées ainsi que des radiographies par rayons X. Des modifications chimiques des interfaces du système d’isolation interviennent au cours des vieillissements. Pour les vieillissements les plus poussés (après 9000h sous contrainte thermique à 240°C), ces modifications résultent en la formation de cavités où des DP peuvent prendre place. Enfin, des mesures électrostatiques de potentiel de surface (déclin et retour après neutralisation) ont mis en évidence, bien avant l’observation de cavités, une augmentation de conductivité d’une des couches de l’isolation. / In future "more electric" aircraft, the increase in on board electrical power will result in an increase in voltage. The voltages envisaged today are lower than 1000 V DC, but higher values can be considered in the medium to long term. It is therefore essential to study possible premature degradation of existing equipment induced by this rise in voltage. This thesis work, specifically on aeronautical cables, is a contribution to this goal. The examined cables, consisting of a multi-stranded core on which PTFE and PI layers are wound, have undergone various static and dynamic accelerated thermal aging, under humidity, without or with electrical stress. Aging has been carried out in some cases for more than 9000 hours. Partial discharges (DP) were studied on these cables in terms of the appearance voltage PDIV and RPDIV. These DPs can occur outside the cable but alsoinside (for higher voltages) in the air gaps between the insulation and the conductive strands. This location has been confirmed by an electrostatic model. The effect of aging was only found in the case of internal discharges, with in some cases a significant reduction in RPDIV values.Physicochemical analyses of the electrical insulation system were carried out as well as x-ray radiography. Chemical modifications of the interfaces of the insulation system occur during aging. For the most advanced aging (after 9000h under thermal stress at 240°C), these changes result in the formation of cavities where DP can then take place. Finally, electrostatic measurements of surface potential (decline and return after neutralization) have shown, well before the observation of cavities, an increase in conductivity of one of the layers of the insulation.

La problématique de la sauvegarde de l’énergie pose un certain nombre de défis à la science, en particulier celui de son efficacité. La conception et la caractérisation de nouveaux matériaux isolants thermiques plus performants se révèlent donc fondamentales dans cette perspective. Les aérogels se présentent comme de sérieux candidats dans ce domaine, leur procédé de fabrication confère à certains d’entre eux des caractéristiques extrêmes telles qu’une grande porosité et une faible masse volumique. La caractérisation thermique de tels matériaux est délicate, leur faible sensibilité aux flux thermiques qui les traversent rend les méthodes connues difficiles à mettre en œuvre. A travers l’étude d’échantillons d’aérogels de faible poids moléculaire conçus au LCPM, une méthode de caractérisation adaptée a été développée. Cette méthode de type « tri-couche » offre les avantages d’être robuste et de s’affranchir de la connaissance de paramètres difficiles à atteindre dans de tels cas. La description et la validation de cette méthode sont l’objet principal de ce travail. Par ailleurs, les mesures de conductivité thermique sous vide ont été exploitées et ont permis une compréhension plus poussée de la structure de ces aérogels. Les résultats obtenus dans cette étude ouvrent donc des perspectives en vue de l’optimisation de nouvelles solutions pour l’isolation thermique / The issue of preserving energy raises a number of challenges to science, particularly its efficiency. The conception and characterization of new more efficient thermal insulating materials prove fundamental in this regard. Aerogels appear as serious candidates in this area, their manufacturing process provides extreme characteristics such as high porosity and low density for some of them. Thermal characterization of such materials is tricky, their low sensitivity to heat flux makes well-known methods difficult to implement. Through the study of low molecular weight aerogel samples designed by the LCPM a characterization method suitable to these samples has been developed by the LEMTA. This “three-layers” method offers the advantages of being robust and to overcome the knowledge of parameters that are difficult to reach in such cases. Describing and validating this method is the main object of this work. In addition, thermal conductivity measurements under vacuum have been processed which allowed a deeper understanding of the structure of aerogels. The results obtained this study open perspectives for the optimization of new solutions for thermal insulation

Les propriétés structurales et électroniques de films ultra-minces d'alcalins (K,Cs) déposés sur un substrat de Si(111)-v3´v3R30:B ont été étudiés par diffraction d'électrons lents (LEED), spectroscopie Auger, microscopie à effet tunnel (STM) et photoemission (ARPES, XPS). Un état de surface de symétrie s-pz a été mis en évidence par photoémission résolue en angle celui-ci présentant un maximum au taux optimal. Le site d'adsorption H3 a été identifié par IV-LEED en accord avec les prédictions théoriques. Nos mesures ARPES mettent en évidence un repliement de la bande de surface, son caractère fortement isolant ainsi qu'une largeur de bande très étroite. Dans le cas des dépôts de Césium, le gap est cependant réduit et il apparaît du poids spectral au niveau de Fermi. Ces résultats sont a priori en accord avec le caractère corrélé de ces états, ceux-ci ayant été définis initialement comme des isolants de Mott. Cependant, nous mettons en évidence dans ce travail une nouvelle reconstruction 2v3´2v3 caractérisée par un quadruplement de la maille de surface et associée à un gain d'énergie des électrons participant à l'état de surface. De plus, la dépendance en température des spectres de photoémission suggèrent un fort élargissement Franck-Condon associé à un fort couplage électron-phonon. L'étude des raies de cœur par photoémission haute résolution sur la ligne CASSIOPEE (synchrotron SOLEIL) nous a permis de mettre en évidence un ordre de charge à la surface pour les deux types de reconstruction observées en LEED. Tous nos résultats expérimentaux indiquent un fort couplage avec le réseau des électrons de l'état de surface induit par les alcalins ce qui n'a jamais été reporté auparavant ni fait l'objet de prédictions. Un scénario basé sur l'établissement d'une onde de densité de charge à la surface dans la limite d'un fort couplage électron-phonon est proposé. IL est proposé que la limite de l'isolant bi-polaronique soit atteinte dans le cas des couches ultra-minces d'alcalins/Si(111) offrant ainsi la possibilité d'étudier le comportement des électrons fortement couplés au réseau en présence de corrélations électroniques sur un réseau triangulaire. / Low energy electron diffraction (LEED), Auger spectroscopy, scanning tunneling microscopy (STM) and angle-resolved photoemission (ARPES) have been used to study ultrathin films of alkali atoms deposited on Si(111)-v3´v3R30:B surface. An alkali-induced surface state of s-pz symmetry has been evidenced by photoemission being maximum close to the saturation coverage of 1/3 monolayer. A quantitative IV-LEED study evidences the H3 alkali adsorption site as predicted by ab initio calculations. High resolution ARPES data presented in this work evidence a band-folding, a large alkali-dependent semi-conducting gap and a narrow bandwidth. The Cs- induced surface band is shown to present a smaller gap together with a non-zero spectral weight at the Fermi level. These results are a priori consistent with the correlated nature of these materials, the Harrison criterion U/W>>1 being fulfilled for these half-filled surface bands. Moreover, a novel 2v3´2v3 lattice and charge ordering has been discovered below 300 K characterized by a quadrupling of the unit cell and a net energy gain for the surface band. In addition, the temperature dependence of the ARPES spectra suggests these materials are characterized by a strong electron-phonon coupling. High resolution core-levels photoemission spectroscopy recorded at the CASSIOPEE beamline (synchrotron SOLEIL) evidence a local charge ordering at surface in both phases. The corresponding band mapping agree well with the 2(v3´v3) symmetry also for both phases. All these experimental results sign a strong interplay between the charge and lattice degrees of freedom which have never been predicted for these semiconducting surfaces. Therefore, a scenario assuming a charge density wave at surface in the strong electron-phonon coupling limit is proposed. As a striking point, the bi-polaronic insulating ground state is proposed to be reached making these alkali/Si(111) semi-conducting surfaces model systems to study polaronic signatures on the physical properties of low dimensional strongly correlated materials.

Afin de rendre les télécommunications optiques disponibles au plus grand nombre, le rapport coût/fonctions entrainé par la production de composants photoniques doit être fortement réduit. Or, un procédé permet de repousser les limites des dispositifs classiques basés sur un seul matériau. Il s'agit de l'intégration hybride. Cette technique fait intervenir deux échantillons ou plus pour optimiser les composants. C'est pourquoi ce projet de maîtrise s'est concentré sur le développement de nouvelles technologies de fabrication pouvant appuyer l'hybridation. En fait, ce document aborde le sujet à partir des trois directions suivantes: Direction 1: Collage moléculaire basse température à base de titane oxydé par plasma. Dans ce premier cas, le but est d'obtenir des collages moléculaires dont la forte adhésion permet de faire de l'intégration hybride en dessous de 300 [degrés Celsius]. Pour y arriver, une couche intermédiaire de titane oxydé par plasma est utilisée. Cela rend possible le collage d'échantillons de petites tailles, de matériaux différents et possédants des microstructures. Direction 2: Intégration de réseaux de Bragg verticaux dans des circuits planaires optiques. Dans ce second cas, le but est d'intégrer des réseaux de Bragg verticaux sur des branches de jonctions"Y" grâce à une lithographie mixte (photolithographie et électrolithographie combinés). Cela rend possible l'étude de dispositifs non disponibles commercialement. Direction 3: Coupleur SU-8/Silicium à faibles pertes. Dans ce dernier cas, le but est de faire le prototypage rapide de coupleurs dont les simulations prédisent une grande efficacité de couplages (>75%). Ces composants tirent profit de la plateforme silicium-sur-isolant (SOI ) et d'une photorésine, la SU-8. Cela rend possible la fabrication et le test de la première génération de ces coupleurs. L'ensemble de ces travaux ouvre la voie à des projets de microfabrication de dispositifs photoniques hybride complets et fonctionnels à l'Université de Sherbrooke.

La compréhension du rôle du désordre sur la supraconductivité reste un problème fondamental de la physique du solide. Ce sujet illustre la compétition entre les phénomènes de localisation par le désordre qui conduisent à des isolants et la formation de paires de Cooper qui conduit à une conductivité infinie. Ces effets prennent un caractère spectaculaire en dimension 2, dimension limite pour l'existence de l'état métallique ou de l'état supraconducteur. Généralement le système décrit une Transition directe Supraconducteur -- Isolant (TSI) qui a les caractéristiques d'une Transition de Phase Quantique, transitions définies à T=0 et provoquées par le franchissement d'une valeur critique par le paramètre moteur de la transition. Parmi ces paramètres (intrinsèques au système), on peut citer la densité d'états électroniques, le désordre microscopique et l'épaisseur. L'alliage Nb(x)Si(1-x) est un matériau particulièrement intéressant pour l'étude de cette TSI. Le matériau est amorphe et homogène jusqu'à des épaisseurs de 2,5 nm et des températures de recuit de 250°C et nous observons une TSI induite par la composition, le recuit et l'épaisseur, que nous avons étudiée par rapport aux théories fermionique (Finkel'stein) d'affaiblissement de la supraconductivité par le désordre et bosonique (Dirty Boson Model de Fisher) s'interprétant par la localisation des paires de Cooper. Ces expériences remettent en cause la possibilité de réduire la mesure du " désordre " par un unique paramètre tel que la résistance carrée ou le produit k_F l du vecteur d'onde de Fermi par le libre parcours moyen électronique. En particulier, elles soulignent l'effet spécifique de l'épaisseur. Par ailleurs, pour certaines valeurs des paramètres, nous observons une phase " métallique " qui apparaît à très basse température entre les phases supraconductrices et isolantes, contredisant les théories de la non-existence d'un métal à 2D. Nous avons montré que le diagramme de phase associé à ces échantillons pouvait s'interpréter en introduisant le concept de " métal de Bose", prédit par Das & Doniach. Le Nb(x)Si(1-x) est donc un système prometteur pour l'étude plus approfondie de ce nouvel état métallique.