Les isolants topologiques constituent une nouvelle classe de matériaux caractérisés par l'association d'un volume isolant et de surfaces conductrices. Avec des propriétés électroniques similaires au graphene, notamment un transport régit par des particules à énergie de dispersion linéaire couramment appelés fermions de Dirac ainsi qu'une protection topologique empêchant tout phénomène de rétrodiffusion, ces matériaux suscitent un intérêt grandissant dans la quête d'une électronique de faible consommation. En effet, la production de courants de spin non-dissipatifs et polarisés ainsi que la formation de courants de spin purs en l'absence de matériaux magnétiques constituent une partie des attentes de ces matériaux topologiques.L'objectif de cette thèse a été de démontrer expérimentalement le potentiel de l'isolant topologique HgTe pour des applications notamment dans le domaine de la l'électronique de spin ou spintronique.Pour ce faire, d'importants efforts ont été mis en œuvre pour améliorer le procédé de croissance par épitaxie par jets moléculaires.La composition chimique, la contrainte ainsi que la qualité des interfaces de la couche de HgTe ont été identifiées comme des axes majeurs de travail et d'optimisation afin d'obtenir une structure de bande inversée, l'ouverture d'un gap de volume, ainsi que pour protéger les propriétés électroniques des états de surface topologiques. Fort de ces caractéristiques, notre matériau possède à priori toutes les qualités nécessaires pour permettre de sonder les propriétés topologiques. Accéder à ces propriétés particulières est en particulier possible par des mesures d'effet Hall quantique sur des structures de type barres de Hall. La fabrication de ces dispositifs a néanmoins requis une attention particulière à cause de la forte volatilité du mercure et a nécessité le développement d'un procédé de nanofabrication à basses températures.Des mesures d'effet Hall quantique à très basses températures ont ensuite été réalisées dans un cryostat à dilution. Tout d'abord des couches épaisses de HgTe ont été mesurées et ont démontrées des mécanismes de transport très complexes mêlant les états de surface topologiques à d'autres contributions attribuées au volume et aux états de surface latéraux. La réduction de l'épaisseur des couches de HgTe a permis de limiter l'impact de ces contributions en les rendant négligeable pour les couches les plus fines. Dans ces conditions, ces structures ont affiché les propriétés attendues de l'effet Hall quantique avec notamment une annulation de la résistance. Avec ces propriétés, l'analyse en température de l'effet Hall quantique a permis de démontrer la nature des porteurs circulant sur les états de surface topologiques et de les identifier à des fermions de Dirac.Avec la mise en évidence de la nature topologique de notre système, l'étape suivante a été d'utiliser les propriétés topologiques et plus particulièrement le blocage entre le moment et le spin d'un électron pour tester le potentiel du système 3D HgTe/CdTe pour la spintronique. Premièrement, des mesures de pompage de spin ont été réalisées et ont mis en exergue la puissance de ces structures pour l'injection et la détection de spin. Deuxièmement, ces structures ont été implémentéessous la forme de jonction p-n dans l'idée de réaliser un premier dispositif de spintronique qui présente à ce jour des premiers signes de fonctionnement. / With graphene-like transport properties governed by massless Dirac fermions and a topological protection preventing from backscattering phenomena, topological insulators, characterized by an insulating bulk and conducting surfaces, are of main interest to build low power consumption electronic building-blocks of primary importance for future electronics.Indeed, the absence of disorder, the generation of dissipation-less spin-polarized current or even the possibility to generate pure spin current without magnetic materials are some of the promises of these new materials.The objective of this PhD thesis has been to experimentally demonstrate the eligibility of HgTe three dimensional topological insulator system for applications and especially for spintronics.To do so, strong efforts have been dedicated to the improvement of the growth process by molecular beam epitaxy.Chemical composition, strain, defect density and sharpness of the HgTe interfaces have been identified as the major parameters of study and improvement to ensure HgTe inverted band structure, bulk gap opening and to emphasize the resulting topological surface state electronic properties. Verification of the topological nature of this system has then been performed using low temperature magneto-transport measurements of Hall bars designed with various HgTe thicknesses. It is worth noting that the high desorption rate of Hg has made the nanofabrication process more complex and required the development of a low temperature process adapted to this constraint. While the thicker samples have evidenced very complex transport signatures that need to be further investigated and understood, the thickness reduction has led to the suppression of any additional contributions, such as bulk or even side surfaces, and the demonstration of quantum Hall effect with vanishing resistance. Consequently, we have managed to demonstrate direct evidences of Dirac fermions by temperature dependent analysis of the quantum Hall effect. The next step has been to use the topological properties and especially the locking predicted between momentum and spin to test the HgTe potential for spintronics. Spin pumping experiments have demonstrated the power of these topological structures for spin injection and detection. Moreover, the implementation of HgTe into simple p-n junction has also been investigated to realize a first spin-based logic element.

Cette thèse porte sur la caractérisation et l'étude du magnéto-transport sur les structures de type HgTe/CdTe sous contraintes développant un transport de surface topologique tout en étant isolant en volume ; on nomme cette nouvelle classe de matériau isolant topologique 3D.Je développerai dans cette thèse la caractérisation et définition d'un isolant topologique 2D/3D pour ensuite me focalise plus particulièrement sur les systèmes II-VI HgTe/CdTe.Une partie de la thèse développe les conditions de croissance réalisées au CEA/Leti ainsi que la caractérisation du matériau par rayon X. La structure de bande des surfaces est caractérisée par ARPES.Une troisième partie traite de la fabrication des barres de Hall nécessaires à la caractérisation du comportement topologique des surfaces. La partie développement expérimentale est également fournie.La dernière partie traite du magnétotransport réalisé avec ces barres de Hall à faible et fort champ magnétique. Le comportement ambipolaire, une phase de Berry non triviale, l'antilocalisation faible et l'effet Hall quantique entier dans ces structures sont abordés tout tentant de fournir une interprétation des résultats obtenus. / This report deal with caracterisation of magnetotransport in HgTe/CdTe structures bulk strained in that a topological surface transport is predicted. This new kind of material is a 3D topological insulator.In this thesis, I will explain what means 3D/2D topological insulator before focusing on II-VI system lijke HgTe/CdTe.Next, I will discuss about growing conditions performed in CEA/Leti and then material caracterisation by X-ray. Surfaces band structures were also, observed by ARPES, underligned in the report.A third part deal with Hall bars design and conception in order to emphasize topological behavior of these surfaces.The last part shows the results obtained on these Hall bars with magnetotransport at low and high magnetic field. Ambipolaire behaviour, non trivial Berry phase, weak antilocalization and the interger quantum hall effect in HgTe/CdTe structures are studied and a possible interpretation of these results are given.

Dans cette thèse, j’étudie la compressibilité électronique de deux isolants topologiques tridimensionnels : Le tellurure de mercure (HgTe) sous contrainte et le séléniure de bismuth (Bi2Se3).Je présente des mesures d’admittance électronique à basse température résolues en phase sur une large gamme de fréquence. Cela permet d’extraire la capacité quantique associé à la densité d’états et la résistivité des matériaux étudiés.Nous montrons qu’un isolant topologique intrinsèque présente une réponse dominée par les états de surface topologiques sur une large gamme d’énergie qui s’étend au-delà du gap de transport du matériau massif. Ce régime, appelé « écrantage de Dirac », est caractérisé par une compressibilité électronique proportionnelle à l’énergie de surface et une haute mobilité.Dans la suite, nous nous intéressons à la limite de ce régime. Nous observons qu’à haute énergie et sous l’influence de forts champs électriques perpendiculaires, des états excités massifs de surface sont peuplés ce qui se manifeste expérimentalement de différentes façons : Une chute dans la constante de diffusion électronique, un pic de conductivité ainsi que l’apparition d’un deuxième type de porteurs en magnéto-transport et de métastabilité dans la relation charge-tension.Un modèle théorique basé sur un traitement quasi-relativiste du Hamiltonien de surface est présenté. Il permet d’identifier la dépendance en énergie et champ électrique des états massifs de surface.Cette thèse est complémenté par des résultats expérimentaux sur Bi2Se3 obtenu par croissance sur nitrure de bore mettent en évidence l’importance de la pureté des interfaces d’isolants topologiques. / This thesis discusses the electronic compressibility of two representative three dimensional topological insulators: Strained mercury telluride (HgTe) and bismuth selenide (Bi2Se3).I present low temperature phase-sensitive electron admittance data over a broad frequency range. This allows to extract the quantum capacitance related to the density of states and the resistivity of the investigated materials.We show that the response of an intrinsic topological insulator is dominated by topological surface states over a large energy range exceeding the bulk material’s transport gap. This regime, named “Dirac screening” is characterized by an electron compressibility proportional to the surface Fermi level and a high mobility.Subsequently, we investigate the limits of this regime. At high energy and large perpendicular electric fields we observe the population of excited massive surface states. Experimentally, these manifest themselves in multiple signatures: A drop in the electronic diffusion constant, a peak in the conductivity, appearance of a second carrier type in magneto-transport and meta-stability in the charge-voltage relation.A theoretical model based on a quasi-relativistic treatment of the surface Hamiltonian is presented. It allows to identify the electric field and energy dependence of the massive surface states.This thesis is complemented by experimental results on Bi2Se3 grown on boron nitride, where we demonstrate the importance of clean surfaces for the study of electronic properties in topological insulators.

Dans cette thèse, nous étudions l’effet du désordre magnétique sur les propriétés de transport électronique du graphène et des isolants topologiques 2D de type HgTe. Le graphène et les isolants topologiques sont des matériaux dont les excitations électroniques sont assimilées à des fermions de Dirac sans masse. L’influence des impuretés magnétiques sur les propriétés de transport du graphène est étudiée dans le régime de forts champs électriques. En conséquence de la production de paires électron-trou, la réponse devient non linéaire et dépend de la polarisation magnétique. Nous étudions une transition entre un isolant topologique bi-dimensionnel conducteur, caractérisé par une conductance G = 2 (en quantum de conductance) et un isolant de Chern avec G = 1, induite par des impuretés magnétiques polarisées. / In this thesis, we study the effect of a magnetic disorder on the electronic transport properties of graphene and HgTe-type 2D topological insulators. Graphene and topological insulators are materials whose electronic excitations are treated as massless Dirac fermions.The influence of magnetic impurities on the transport properties of graphene is investigated in the regime of strong applied electric fields. As a result of electron-hole pair creation, the response becomes nonlinear and dependent on the magnetic polarization.We investigate a transition between a two-dimensional topological insulator conduction state, characterized by a conductance G = 2 (in conductance quantum) and a Chern insulator with G = 1, induced by polarized magnetic impurities.

L'émergence d'une une nouvelle classe de matériaux, des isolants topologiques, a stimulé un vaste champ de recherche. Bismuth, un élément du groupe V du tableau périodique, est un des ingrédients clé d'une famille d'isolants topologiques. Pour des applications dans la technologie des composants électroniques, il est essentiel de maîtriser la préparation des matériaux en couches minces. Dans ce travail de thèse, nous avons étudié la croissance et la structure électronique de bismuth sur les surfaces (100) et (111) de semi-conducteur III-V InAs.Déposition de Bi sur la surface InAs(100) résulte en une auto-organisation de Bi qui forme des lignes de taille atomique. On montre que le bismuth interagit extrêmement faiblement avec la surface car la structure d'origine de la surface propre de l'InA(100) reste intacte. L'étude de la bande valence montre la présence d'états résonants fortement dépendants de l'énergie de photons et de la polarisation de la lumière, en cohérence avec la structure quasi unidimensionnelle de la surface.La spécificité de la surface InAs(111) est qu'elle a deux terminaisons différentes: par In, (face A) et par As, (face B). Les deux faces présentent des reconstructions différentes. Par la photoémission des niveaux de coeur nous avons montré une différence de réactivité chimique entre les faces A et B. La croissance de Bi sur la face A résulte en un monocristal de haute qualité pour les films à partir de 10 monocouches. Par contre, lors du dépôt de premières couches, la face B montre une croissance en îlots et un bon monocristal est obtenu seulement pour des films d'au moins de 50 monocouches.Pour la même face, A ou B, nous avons observé des différences de croissance plus subtiles entre les surfaces préparées soit par le bombardement ionique et des recuits soit par l'épitaxie par jets moléculaires.La photoémission résolue en angle a permit de caractériser la dispersion des bandes dans les films de Bi. La dispersion est tout à fait comparable au cristal massif de Bi. La dernière étape consistait à étudier la structure électronique d'un monocristal de Sb déposé sur le film de Bi.Les surfaces propres de InAs(111)A et InAs(111)B présentent une courbure de bande qui résulte en formation d'une couche d'accumulation d'électrons. En déposant le Bi sur ces surfaces, la couche d'accumulation est préservée, elle est même amplifié, car Bi agit comme le donneur dans l'InAs.La couche d'accumulation se traduit par un confinement quantique des électrons, mesurable par la photoémission résolue en angle.Mots clés :Structure électronique de surface, ARPES, semimétal, courbure de bande, Gaz-2D, Bismuth, Sb, InAs(111)A, InAs(111)B, puits quantique, surface Fermi, couches minces. / A new class of material is coming up, Topological Insulators, have opened a wide field of research. Bismuth, an element of group V of periodic table, is one of the key ingredient of this Topological Insulators family. With the aim of improving technological applications, especially the electronic compounds, it is of most importance to control the preparation of thin films materials. Within this Phd work, we studied the growth and Bismuth electronic structure on (100) and (111) semiconductor III-V InAs surfaces.Bi deposition on InAs(100) surface result of a Bi self-assembly which forms lines at atomic scale. We show Bi interact extremely weakly with the surface because the beginning structure of clean InAs(100) surface stay unharmed. The study of valence band sheds light on the existence of resonant states strongly photon energy dependent and also depend on the light polarization, consistent with almost one dimensional structure surface.InAs(111) surface specific feature is that it has both surface ending different : In ending, (face A) and As ending, (face B). The both faces pointed out distinguishable reconstructions. By the core-level photoemission we identified a chemical reactivity difference taking place between A and B faces. Bi growth on A-face tend to be a high quality monocrystal for those films from a thickness of 10 monolayers. On the other hand, during the deposition of first layers, the B-face show an island growth and a good monocrystal is obtained only available for films with 50 monolayers at least.For the same face, A or B, we have seen some growth discrepancies more subtle between prepared surfaces either by ionic bombardment and annealing (IBA) either by molecular beam epitaxy (MBE).The angular resolved photoemission allowed to identify the band dispersion inside of this Bi films. The dispersion is absolutely relative to the bulk Bi crystal. The final step involved the study of Sb monocrystal electronic structure deposited onto Bi film.Clean InAs(111)A and InAs(111)B surfaces indicate a band bending which result in the accumulation electron charge formation. With depositing Bi onto these surfaces, the accumulation layer would be kept, it is also increased, given that Bi acts as a donor-like in InAs. The accumulation layer is characterized by an electron quantum confinement, measurable by angle resolved photoemission.Keywords:Electronic structure surface, ARPES, semimetal, band bending effect, 2DEG, Bismuth, Sb, InAs(111)A, InAs(111)B, quatum wells, Fermi surface, thin films.

Grâce à leur propriétés uniques, les nanofils d'InAs et de Bi1-xSbx sont important pour les domaines de la nanoélectronique et de l'informatique quantique. Alors que la mobilité électronique de l'InAs est intéressante pour les nanoélectroniques; l'aspect isolant topologique du Bi1-xSbx peut être utilisé pour la réalisation de Qubits basés sur les fermions de Majorana. Dans les deux cas, l'amélioration de la qualité du matériau est obligatoire et ceci est l'objectif principal cette thèse ou` nous étudions l'intégration des nanofils InAs sur silicium (compatibles CMOS) et où nous développons un nouvel isolant topologique nanométrique: le Bi1-xSbx. Pour une compatibilité CMOS complète, la croissance d'InAs sur Silicium nécessite d'être auto- catalysée, entièrement verticale et uniforme sans dépasser la limite thermique de 450 ° C. Ces normes CMOS, combineés à la différence de paramètre de maille entre l'InAs et le silicium, ont empêché l'intégration de nanofils InAs pour les dispositifs nanoélectroniques. Dans cette thèse, deux nouvelles préparations de surface du Si ont été étudiées impliquant des traitements Hydrogène in situ et conduisant à la croissance verticale et auto-catalysée de nanofils InAs compatible avec les limitations CMOS. Les différents mécanismes de croissance résultant de ces préparations de surface sont discutés en détail et un passage du mécanisme Vapor-Solid (VS) au mécanisme Vapor- Liquid-Solid (VLS) est rapporté. Les rapports d'aspect très élevé des nanofils d'InAs sont obtenus en condition VLS: jusqu'à 50 nm de diamètre et 3 microns de longueur. D'autre part, le Bi1-xSbx est le premier isolant topologique 3D confirmé expérimentalement. Dans ces nouveaux matériaux, la présence d'états surfacique conducteurs, entourant le coeur isolant, peut héberger les fermions de Majorana utilisés comme Qubits. Cependant, la composition du Bi1-xSbx doit être comprise entre 0,08 et 0,24 pour que le matériau se comporte comme un isolant topologique. Nous rapportons pour la première fois la croissance de nanofils Bi1-xSbx sans défaut et à composition contrôlée sur Si. Différentes morphologies sont obtenues, y compris des nanofils, des nanorubans et des nanoflakes. Leur diamètre peut être de 20 nm pour plus de 10 microns de long, ce qui en fait des candidats idéaux pour des dispositifs quantiques. Le rôle clé du flux Bi, du flux de Sb et de la température de croissance sur la densité, la composition et la géométrie des structures à l'échelle nanométrique est étudié et discuté en détail. / InAs and Bi1-xSbx nanowires with their distinct material properites hold promises for nanoelec- tronics and quantum computing. While the high electron mobility of InAs is interesting for na- noelectronics applications, the 3D topological insulator behaviour of Bi1-xSbx can be used for the realization of Majorana Fermions based qubit devices. In both the cases improving the quality of the nanoscale material is mandatory and is the primary goal of the thesis, where we study CMOS compatible InAs nanowire integration on Silicon and where we develop a new nanoscale topological insulator. For a full CMOS compatiblity, the growth of InAs on Silicon requires to be self-catalyzed, fully vertical and uniform without crossing the thermal budge of 450 °C. These CMOS standards, combined with the high lattice mismatch of InAs with Silicon, prevented the integration of InAs nanowires for nanoelectronics devices. In this thesis, two new surface preparations of the Silicon were studied involving in-situ Hydrogen gas and in-situ Hydrogen plasma treatments and leading to the growth of fully vertical and self-catalyzed InAs nanowires compatible with the CMOS limitations. The different growth mechanisms resulting from these surface preparations are discussed in detail and a switch from Vapor-Solid (VS) to Vapor- Liquid-Solid (VLS) mechanism is reported. Very high aspect ratio InAs nanowires are obtained in VLS condition: upto 50 nm in diameter and 3 microns in length. On the other hand, Bi1-xSbx is the first experimentally confirmed 3D topololgical insulator. In this new material, the presence of robust 2D conducting states, surrounding the 3D insulating bulk can be engineered to host Majorana fermions used as Qubits. However, the compostion of Bi1-xSbx should be in the range of 0.08 to 0.24 for the material to behave as a topological insula- tor. We report growth of defect free and composition controlled Bi1-xSbx nanowires on Si for the first time. Different nanoscale morphologies are obtained including nanowires, nanoribbons and nanoflakes. Their diameter can be 20 nm thick for more than 10 microns in length, making them ideal candidates for quantum devices. The key role of the Bi flux, the Sb flux and the growth tem- perature on the density, the composition and the geometry of nanoscale structures is investigated and discussed in detail.

No description available.

Cette thèse présente une étude expérimentale des propriétés électroniques de deux matériaux topologiques, notamment l’isolant topologique tridimensionnel irradié Bi₂Te₃ et le super-réseau topologique naturel Sb₂Te. Les deux systèmes ont été étudiés par des techniques basées sur la spectroscopie de photoémission. Les composés Bi₂Te₃ ont été irradiés par des faisceaux d’électrons de haute énergie. L’irradiation avec des faisceaux d’électrons est une approche très prometteuse pour réaliser des matériaux qui sont vraiment isolants dans le volume, afin de mettre en évidence le transport quantique dans les états de surface protégés. En étudiant une série d’échantillons de Bi₂Te₃ par la technique de spectroscopie de photoémission résolue en temps et en angle (trARPES), nous montrons que les propriétés topologiques des états de surface de Dirac sont conservées après irradiation électronique, mais leurs dynamiques ultra-rapides de relaxation sont très sensibles aux modifications reliées aux propriétés du volume. De plus, nous avons étudié la structure électronique des bandes occupées et inoccupées du Sb₂Te. En utilisant la microscopie de photoémission d’électrons à balayage (SPEM), nous avons constamment trouvé diverses régions non équivalentes sur la même surface après avoir clivé plusieurs monocristaux de Sb₂Te. Nous avons pu identifier trois terminaisons distinctes caractérisées par différents rapports stœchiométriques de surface Sb/Te et possédant des différences claires dans leurs structures de bandes. Pour la terminaison dominante riche en tellure, nous avons également fourni une observation directe des états électroniques excités et de leurs dynamiques de relaxation en ayant recours à la technique trARPES. Nos résultats indiquent clairement que la structure électronique de surface est fortement affectée par les propriétés du volume du super-réseau. Par conséquent, pour les deux systèmes, nous montrons que la structure électronique de surface est absolument connectée aux propriétés du volume. / This thesis presents an experimental study of the electronic properties of two topological materials, namely, the irradiated three-dimensional topological insulator Bi₂Te₃ and the natural topological superlattice phase Sb₂Te. Both systems were investigated by techniques based on photoemission spectroscopy. The Bi₂Te₃ compounds have been irradiated by high-energy electron beams. Irradiation with electron beams is a very promising approach to realize materials that are really insulating in the bulk, in order to emphasize the quantum transport in the protected surface states. By studying a series of samples of Bi₂Te₃ using time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES) we show that, while the topological properties of the Dirac surface states are preserved after electron irradiation, their ultrafast relaxation dynamics are very sensitive to the related modifications of the bulk properties. Furthermore, we have studied the occupied and unoccupied electronic band structure of Sb₂Te. Using scanning photoemission microscopy (SPEM), we have consistently found various nonequivalent regions on the same surface after cleaving several Sb₂Te single crystals. We were able to identify three distinct terminations characterized by different Sb/Te surface stoichiometric ratios and with clear differences in their band structure. For the dominating Te-rich termination, we also provided a direct observation of the excited electronic states and of their relaxation dynamics by means of trARPES. Our results clearly indicate that the surface electronic structure is strongly affected by the bulk properties of the superlattice. Therefore, for both systems, we show that the surface electronic structure is absolutely connected to the bulk properties.