Würzburg, Univ., Diss., 2009.

Orientador: Flavio Cesar Guimaraes Gandra / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-07-20T09:24:58Z (GMT). No. of bitstreams: 1 MedinaNeto_Antonio_M.pdf: 2016899 bytes, checksum: 8424999fa74716e54560ea2a4c1f052f (MD5) Previous issue date: 1994 / Resumo: Neste trabalho apresentamos e discutimos os resultados de resistividade elétrica, susceptibilidade magnética e Ressonância Paramagnética Eletrônica (R.P.E.), para a série de compostos (La1-xCex)3Al. Nos experimentos de R.P.E. usamos Gd e Er como íons de prova e, partindo do composto de referência La3Al, estudamos a influência da adição do Ce na ressonância destes Íons. Dos resultados de resistividade elétrica e susceptibilidade magnética, observamos uma competição entre o estado supercondutor, o efeito Kondo e o ordenamento antiferromagnético, caracterizados por TC, TK e TN respectivamente. Pudemos assim obter um "diagrama de fase magnético" para o composto, em função da concentração de Ce. Os resultados de R.P.E., para as amostras dopadas com Er, são interpretados usando o modelo de campo cristalino para simetria hexagonal. Para as amostras dopadas com Gd estudamos o comportamento da largura de linha em função da temperatura, para as diferentes concentrações de Ce (x £ 0.07). Destes resultados calculamos o parâmetro de troca entre o Ce e os elétrons de condução e estimamos, também, o comportamento do tempo de flutuação de spin do Ce / Abstract: In this work we report the results of electric resistivity , magnetic susceptibility and Electron Spin Resonance (E.S.R.) for (La1-xCex)3Al. In the E.S.R. experiments we used samples doped with Gd and Er, introduced in the matrix as a probe, and studied the influence of Ce addition in the resonance of those ions. Our resistivity and susceptibility results show competition between the superconducting state, the Kondo effect and antiferromagnetic ordering, characterized by TC, TK and TN , respectively. So, we were able to obtain a magnetic phase diagram for the compound as function of Ce concentration. The ESR results for samples doped with Er, are interpreted using the crystal field model of hexagonal symmetry .For samples doped with Gd, we studied the behavior of the linewidth dependence with the temperature, for different Ce concentration (x £ 0.07). With these results we are able to estimate the Ce exchange parameters and the behavior of the Ce spin fluctuation time / Mestrado / Física / Mestre em Física

In dieser Arbeit wurden mittels winkelaufgelöster Photoemission verschiedene Verbindungen mit stark korrelierten Elektronen untersucht. Es wurde gezeigt, dass diese Technik einen direkten Zugang zu den niederenergetischen Wechselwirkungen bietet und dadurch wichtige Informationen über die Vielteilchenphysik dieser Systeme liefert. Die direkte Beobachtung der scharfen Quasiteilchenstrukturen in der Nähe der Fermikante ermöglichte insbesondere die genaue Betrachtung der folgenden Punkte: 1. Quantenphasenübergang: analog zu [27] wurde gezeigt, dass die hochaufgelöste PES Zugriff auf die lokale Energieskala TK bietet. Außerdem konnte im Rahmen eines störungstheoretischen Modells allgemein gezeigt werden, wie sich kleine RKKY-Störungen auf TK auswirken. Aus der experimentellen Entwicklung von TK(x) in CeCu6-xAux lassen sich mit Hilfe dieses Modells Rückschlüsse auf den Quantenphasenübergang bei T = 0 ziehen. 2. Kondogitter: mit Hilfe einer geordneten CePt5/Pt(111)-Oberflächenlegierung wurde demonstriert, dass mit ARPES Kondogittereffekte beobachtet werden können. Dazu zählen die Beobachtung von Hybridisierungsbandlücken und der starken Renormierung der Bandmassen in der Nähe von EF. Diese Effekte lassen sich, mit Hilfe unterschiedlicher Anregungsenergien und Messungen an einer isostrukturellen LaPt5-Schicht, eindeutig dem Resultat einer d f -Mischung der elektronischen Zustände zuweisen. Anhand von temperaturabhängigenMessungen konnte erstmals der Übergang von lokalisierten zu kohärenten Quasiteilchen in einem Kondosystem mittels ARPES beobachtet werden. 3. Phasenübergänge: bei FeSi und URu2Si2 wurde jeweils gezeigt, dass die ARPES sensitiv für kleinste Änderungen der elektronischen Struktur in unmittelbarer Umgebung der Fermienergie ist. Es konnten charakteristische Energien und Temperaturen, sowie am Phasenübergang beteiligte Bänder und deren effektive Massen m* quantifiziert werden. Insbesondere wurde gezeigt, dass Heavy-Fermion-Bänder mit m* = 40 me eine wichtige Rolle beim Hidden-order-Phasenübergang in URu2Si2 spielen. 4. Oberflächeneffekte: für alle Proben, außer CeCu6-xAux, musste festgestellt werden, dass Oberflächenzustände beträchtliche Anteile am Spektrum besitzen können. Daher ist bei jedem Material größte Vorsicht bei der Präparation der Oberfläche und der Interpretation der Spektren angebracht. Als eine geeignete Methode um Oberflächen und Volumenanteile auseinander zu halten, stellten sich anregungsenergieabhängige Messungen heraus. 5. theoretische Modelle: trotz der Bezeichnung “stark korrelierte Systeme”, unterscheiden sich die untersuchten Verbindungen bezüglich ihrer theoretischen Beschreibung: die Physik der Cersysteme (CeCu6, CePt5/Pt(111)) ist bei T > TK durch lokale Störstellen bestimmt und lassen sich somit im Rahmen des SIAM beschreiben. Bei tieferen Temperaturen T < TK treten jedoch Anzeichen von beginnender Kohärenz auf und geben somit den Übergang zum PAM wieder. Schwere, dispergierenden Bänder in URu2Si2 und FeSi zeigen, dass beide Systeme nur mit Hilfe eines geordneten Gitters beschreibbar sind. Insbesondere stellt sich für FeSi heraus, dass eine Erklärung im Kondoisolator-Bild falsch ist und ein Hubbard-Modell-Ansatz angebrachter scheint. / In this thesis angle-resolved photoemission investigations on diverse strongly- correlated systems were presented. It was shown that this technique gives a direct access to the low-energy excitations of a solid and therefore provides important information about its many-body physics. In particular the spectroscopic investigation of the sharp quasi-particle features near the Fermi edge gave information about the following points: 1. quantum phase transition: as already investigated in [27], it was shown that high resolution PES gives a direct access to the local energy scale TK. In the framework of a pertubative model, it was presented how small RKKY corrections influence the Kondo temperature. From the experimental evolution of TK(x) in CeCu6-xAux conclusions could be drawn about the quantum phase transition at T = 0. 2. Kondo lattice: an ordered CePt5/Pt(111) surface alloy was prepared and investigated by ARPES. The sharp spectra show the characteristics of a Kondo lattice: hybridization gaps and a strong renormalization of the band mass in the vicinity of the Fermi edge. With the aid of different excitation energies and measurements on an isostructural LaPt5 surface alloy it was shown, that these effects are due to a d f -mixing. For the first time, the transition from the single-impurity to the heavy-fermion regime could be observed by ARPES. 3. phase transitions: for FeSi and URu2Si2 the sensitivity of ARPES to small changes in the Fermi surface was shown in the temperature dependent spectra. The measurements reveal characteristic energies and temperatures of the phase transitions. Furthermore the bands which are involved in the phase transition and their effective masses m* could be quantified. In the case of URu2Si2 it was shown that a heavy-fermion band with m* = 40 me is affected by the hidden-order phase transition. 4. surface effects: besides CeCu6-xAux all samples showed significant surface contribution to the spectra. Excitation energy dependent measurements were found to be a good tool to distinguish between bulk and surface contributions. 5. theoretical models: despite the shared expression “strongly correlated systems” the compounds differ in their theoretical description: it was found that the physics of cerium systems (CeCu6, CePt5/Pt(111)) at T > TK can be described in the framework of the SIAM. However, at lower temperatures (T < TK) the signatures of coherence appear in the spectra. These can only be described by the PAM. Heavy dispersing bands have been observed for URu2Si2 and FeSi. Thus these systems must be described by a Hamiltonian with lattice properties, too. Especially the transition metal compound FeSi was shown to be no Kondo insulator. A description in the framework of a multi-band Hubbard Hamiltonian seems to be more appropriate for this compound.

Neste trabalho, é feito um estudo de sistemas de valência intermediária e sistemas Kondo, utilizando um método diagramático para calcular as funções de Green, necessárias ao cálculo das densidades de estado, para estes sistemas. / We studied intermediate valence and Kondo systems using a diagrammatic technique to calculate the Green functions.

Thesis (Ph. D.)--Florida State University, 2003. / Advisor: Dr. Zachary Fisk, Florida State University, College of Art and Sciences, Dept. of Physics. Title and description from dissertation home page (viewed Mar. 2,2004). Includes bibliographical references.

University, Diss., 2003--Dortmund.

Cette thèse a comme sujet général l’étude théorique de deux aspects de la physique des systèmes d’électrons 4f. La première partie est consacrée aux systèmes intermétalliques de lanthanides à valence intermédiaire ou possédant une transition de valence. Dans ce but, nous étudions une version étendue du modèle d’Anderson périodique, auquel est ajoutée une interaction coulombienne entre les électrons de conduction et les électrons f localisés (intéraction de Falico-Kimball). Si cette interaction est plus forte qu’une valeur critique, le changement de valence n’est plus continu, mais devient discontinu. Le modèle est traité par un ensemble de approximations appropriées aux échelles d’énergie du problème : Hubbard I et champ moyen.Le diagramme de phases du modèle à température nulle et l’évolution de la valence avec les paramètres du modèle sont déterminés. En plus, les effets d’un champ magnétique extérieur et des interactions ferromagnétiques entre les électrons localisés sont examinés. Nos résultats sont comparés à quelques composés à base de Yb et Eu, comme YbCu2Si2, YbMn6Ge6-xSnx and EuRh2Ir2.Dans la deuxième partie nous étudions des systèmes de lanthanides dans lesquels le nombre d’atomes magnétiques localisés peut être modifié par substitution par des atomes non-magnétiques (Alliages Kondo). Dans ces systèmes il est possible de passer du régime d’impureté Kondo au régime de réseau Kondo ; à basse température ces deux régimes sont des liquides de Fermi dont les caractéristiques sont différentes. Le modèle d’alliage Kondo est étudié dans la théorie du champ moyen dynamique statistique, qui traite différents aspects du désordre et qui est formellement exacte dans un arbre de Bethe avec un nombre de coordination quelconque.Les distributions des paramètres de champ moyen, des densité d’états locales et d’autres quantités locales sont présentées en fonction des paramètres du modèle, en particulier la concentration de moments magnétiques x, le nombre d’électrons de conduction par site nc, et la valeur de l’interaction Kondo JK. Nos résultats montrent une différence nette entre les régimes d’impureté et de réseau pour une interaction Kondo forte. Pour des concentrations intermédiaires (proches de la concentration des électrons de conduction), le système est dominé par le désordre et des indications d’un comportement non-liquide de Fermi et d’une localisation des états électroniques sont observés. Ces caractéristiques disparaissent quand l’interaction Kondo est faible. Nous discutons aussi la question d’une basse dimensionnalité et la relation avec le problème de percolation dans ces systèmes. / The topics of the thesis concerns two theoretical aspects of the physics of 4f electron systems.In the first part the topic of intermediate valence and valence transitions in lanthanide systems is explored. For that purpose, we study an extended version of the Periodic Anderson Model which includes the Coulomb interaction between conduction electrons and the localized f electrons (Falicov-Kimball interaction). If it is larger than a critical value, this interaction can transform a smooth valence change into a discontinuous valence transition. The model is treated in a combination of Hubbard-I and mean-field approximations, suitable for the energy scales of the problem.The zero temperature phase diagram of the model is established. It shows the evolution of the valence with respect to the model parameters. Moreover, the effects of an external magnetic field and ferromagnetic interactions on the valence transitions are investigated. Our results are compared to selected Yb- and Eu-based compounds, such as YbCu2Si2, YbMn6Ge6-xSnx and EuRh2Ir2.In the second part of the thesis, we study lanthanide systems in which the number of local magnetic atoms is tuned by substitution of non-magnetic atoms, also known as Kondo Alloys. In such systems it is possible to go from the single Kondo impurity to the Kondo lattice regime, both characterized by different type of Fermi liquids. The Kondo Alloy model is studied within the Statistical Dynamical Mean-Field Theory, which treats different aspects of disorder and is formally exact in a Bethe lattice of any coordination number.The distributions of the mean-field parameters, the local density of states and other local quantities are presented as a function of model parameters, in particular the concentration of magnetic moments x, the number of conduction electrons per site nc and the Kondo interaction strength JK. Our results show a clear distinction between the impurity (x<<1) and the lattice (x≈1) regimes for a strong Kondo interaction. For intermediate concentrations (x≈nc), the system is dominated by disorder effects and indications of Non-Fermi liquid behavior and localization of electronic states are observed. These features disappear if the Kondo interaction is weak. We further discuss the issue of low dimensionality and its relation to the percolation problem in such systems.

Neste trabalho, é feito um estudo de sistemas de valência intermediária e sistemas Kondo, utilizando um método diagramático para calcular as funções de Green, necessárias ao cálculo das densidades de estado, para estes sistemas. / We studied intermediate valence and Kondo systems using a diagrammatic technique to calculate the Green functions.

Neste trabalho, é feito um estudo de sistemas de valência intermediária e sistemas Kondo, utilizando um método diagramático para calcular as funções de Green, necessárias ao cálculo das densidades de estado, para estes sistemas. / We studied intermediate valence and Kondo systems using a diagrammatic technique to calculate the Green functions.

Im Rahmen dieser Dissertation wurden organische Dünnschichten und deren Grenzflächen an Metallen mittels Photoemissionsspektroskopie untersucht. Hierbei wurden, unter Einstrahlung von Photonen mit einer Energie von zumeist 20-50 eV Elektronen des Valenzbandes des zu untersuchenden Probensystems ausgelöst, und in Abhängigkeit der kinetischen Energie und des Austrittswinkels bzw. Impulses charakterisiert. Eine wesentliche Aufgabe dieser Arbeit war es, die technische Entwicklung experimenteller Apparaturen des letzten Jahrzehnts dazu zu verwenden, um mit möglichst großer energetischer Auflösung bereits etablierte aber dennoch vielversprechende Systeme erneut zu untersuchen. Im ersten Hauptabschnitt wurden hierzu Einzel- und Doppelschichten bestehend aus Pentacenmolekülen mittels Molekularstrahlepitaxie auf einer Ag(110)-Oberfläche abgeschieden. Eine anschließende Untersuchung der emittierten Photoelektronen mittels Impulsmikroskopie, wodurch man in der Lage ist, die Photoelektronen des gesamten oberen Halbraumes gleichzeitig zu detektieren, ergab eine Verkippung der Moleküle der ersten und zweiten Lage der Doppelschichten. Im Vergleich hierzu liegen die Moleküle der Einzelschicht flach auf dem Substrat auf. Der Übergang von der Einzel- zur Doppelschicht erwirkt demnach eine Verkippung der Moleküle der ersten Lage, welche aufgrund der direkten Wechselwirkung mit dem Substrat nicht zu erwarten war. Im weiteren Verlauf dieses Abschnittes konnten unter Verwendung eines hemisphärischen Analysators mit hoher Energieauflösung weitere Feinheiten des Valenzbandspektrums, wie z.B. ein ungewöhnlicher Kurvenverlauf des Intensitätsmaximums des zweiten besetzten Molekülorbitals der ersten (unteren) Pentacenlage ausgemacht werden. Im zweiten Hauptabschnitt wurde eine energetisch schmale Resonanz, welche in der Literatur mit dem Kondoeffekt in Verbindung gebracht wird, im Valenzbandspektrum zweier unterschiedlicher Metall-Phthalocyaninmoleküle (Nickel- und Kupfer-Phthalocyanin) auf den drei Oberflächen Ag(100), Ag(110) und Ag(111) adsorbiert und auf ihre Temperaturabhängigkeit im Bereich von 20-300 Kelvin untersucht. Hierbei ergab sich neben der Feststellung des Vorhandenseins des Maximums auf allen drei Silber-Oberflächen ein energetischer Versatz dieses Maximums durch Abkühlen der Probe im Falle der Substrate Ag(100) und Ag(110), welcher in der vorliegenden Größenordnung von bis zu 100 meV ungewöhnlich für bisherige bekannte Kondosysteme ist. Auf Ag(111) konnte kein signifikanter Versatz im Rahmen der Messungenauigkeit festgestellt werden. Im weiteren Verlauf wurden auch von diesen Probensystemen Messungen mittels Impulsmikroskopie durchgeführt, welche in den dadurch erhaltenen Impulskarten geringe Anomalien aufwiesen. Insgesamt kann das vorliegende Verhalten dieser Systeme bis zum Abschluss dieser Arbeit nicht endgültig erklärt werden. Die für organische Systeme höchst ungewöhnliche Theorie der Ausbildung eines Kondogitters, in welcher die Wechselwirkung einzelner Störstellen zur Ausbildung eines elektronenartigen Bandes führt, wäre jedoch zunächst in der Lage, ein derartiges Verhalten, wenn auch nicht in dem hier gezeigten Ausmaß, teilweise zu erklären. / In this dissertation organic thin films and their interfaces to metals are investigated by photoemission spectroscopy. Electrons of the valence band of the sample system to be investigated are excited under irradiation of photons with an energy in the order of 20-50 eV, and characterized as a function of the kinetic energy and the exit angle or momentum. An essential task of this work was to use the technical development of state-of-the-art experimental apparatuses of the last decade in order to investigate already established but nevertheless promising systems with the highest possible energetic resolution. In the first main section, single and double layers consisting of pentacene were deposited by molecular beam epitaxy on an Ag(110) surface. A subsequent examination of the emitted photoelectrons by momentum microscopy, which enables the simultaneous measurement of the entire upper half-space, revealed a tilting of the molecules of the first and second layers of the double layers. In comparison, the molecules of the single layer lie flat on the substrate. Therefore, the transition from the single to the double layer causes a tilting of the molecules of the first layer, which was not to be expected due to the direct interaction with the substrate. In the further course of this section, using a hemispherical analyzer with high energy resolution, further small energetic features of the valence band spectrum could be detected, e.g. an unusual shape of the intensity of the second occupied orbital of the first (bottom) pentacene layer. In the second main section, an energetically narrow resonance, which is associated with the Kondo effect in the literature, was investigated in the valence band spectrum of two different metal phthalocyanine molecules (nickel and copper) adsorbed on the three surfaces Ag(100), Ag(110) and Ag(111) for their temperature dependence in the range of 20-300 Kelvin. Besides the determination of the occurrence of the maximum on all three silver surfaces, an energetic shift of this maximum resulted from cooling the sample on the substrates Ag(100) and Ag(110), which in the present order of magnitude of approx. 100 meV is unusual for the previously known Kondo systems. On Ag(111) no significant shift could be found within the uncertainty of the measurement. In the further course, measurements of these sample systems were also carried out using a momentum microscope, which showed minor anomalies in the resulting momentum maps. Overall, the presented behaviour of these systems could not be explained within the frame of this dissertation. However, the theory of the formation of a Kondo lattice, in which the interaction of individual impurities leads to the formation of an electron-like band, which is highly unusual for organic systems, might be able to partially explain such a behaviour, even if not to the extent shown here.