<div>This research has been studied a laser-induced spark in flowing gases. The relationship between the minimum ignition energy (MIE), the turbulence intensity, and the flame kernel propagation speed is considered. Plasma emission, produced by the laser-induced spark, and flame kernel generation by the plasma are investigated. The energy balance equation between an ignition energy and energy losses by heat transfer is studied at laminar flows and turbulent flows. Hydrogen and air mixtures were used in a premixed jet burner for ignition experiments. Particle image velocimetry (PIV) examined the velocity and the turbulence intensity under the turbulent flows. The flame kernel development was visualized using Schlieren imaging and infrared images (IR camera). Flame kernel temperatures were measured through Rayleigh scattering and infrared images (IR camera). Plasma evaluations were captured through an intensified CCD camera (ICCD camera). Minimum ignition energies were measured at the laminar flows and the turbulent flows. The MIE decreases with an increase in the turbulence intensity which changed by ignition locations and perforated plates at the constant bulk velocity. Improved mixing rates due to the ignition locations or the geometry of the perforated plates decrease the MIE at the constant bulk velocity. The turbulence intensity increases wrinkles in the flame kernel surface, thus the contact between the flame kernel and reactants increases due to the wrinkles. Therefore, the flame kernel propagation speed increases as the turbulence intensity is higher since the increased reaction by the wrinkles and the contact. Thus, the MIE decreases as the turbulence intensity increases at the constant ignition condition, including bulk velocities and ignition heights, since the high turbulence intensity increases the flame kernel propagation speed. Laser energy differences affect the plasma expansions by the laser absorption. Laser-supported radiation (LSR) wave speeds were measured and calculated using energy balance equations. Velocity does not affect the flame kernel temperature distribution during the early reaction steps because the plasma generates a flame kernel and determines the flame kernel temperature distribution. The MIE increases with increasing the bulk velocity. The energy losses considering convection, conduction, and radiation were calculated using the flame kernel radius, the flame kernel temperature, mixture properties, and the flame speed. The energy balance equation in the ignition of flowing gases is newly written at the laminar flows and the turbulent flows.</div>

Eine der bedeutendsten technischen Errungenschaften des letzten Jahrhunderts beinhaltet zweifelsfrei die Erfindung des Lasers. Bereits wenige Jahrzehnte nach seiner ersten technischen Umsetzung ist er heute aus so unterschiedlichen Anwendungsbereichen wie der Mess- und Regeltechnik, der Unterhaltungselektronik, sowie der industriellen Fertigung und Materialbearbeitung nicht mehr wegzudenken. Die analytische Chemie bildet hier keine Ausnahme. Die Möglichkeit mittels Laserstrahlung sowohl räumlich als auch zeitlich definiert einen maßgeschneiderten Energieeintrag in Materialsysteme vorzunehmen, wird heute umfangreich in diversen Analyseverfahren eingesetzt. Ein Meilenstein auf dem Gebiet der Laserentwicklung stellt die Einführung diodengepumpter Festkörperlaser (DPSS) dar. Diese neuartige Lasergeneration vereint die Vorteile einer begünstigten Energiebilanz durch resonante Anregung im Lasermedium mit einer erhöhten Flexibilität der zeitlichen Modulation der Laserausgangsleistung. Während DPSS Laser auf dem Gebiet der Materialbearbeitung bereits die Hälfte des Marktanteils ausmachen, finden sie bislang in den analytischen Wissenschaften nur wenig Verbreitung. Auch hier könnten die inhärenten Vorteile von DPSS Lasern bezüglich Konversionseffizienz, Stabilität, Flexibilität und Strahlprofil maßgeblich zu einer Optimierung relevanter Teilschritte beitragen. Die vorliegende Arbeit schließt diese Lücke, indem sie die Anwendbarkeit eines modernen DPSS Lasers für solch unterschiedliche Aufgaben wie der Laserablation, der Raman-Spektroskopie, der atomaren und molekularen Emissionsspektroskopie, bis hin zur Erzeugung eines neuartigen quasi-kontinuierlichen, luftgetragenen Plasmas für die Atmosphärendruck-Ionisation untersucht. In allen Studien konnten die Verbesserungen der jeweiligen analytischen Verfahren auf die Eigenschaften des verwendeten Lasers zurückgeführt werden. / Without any doubt, one of the most momentous technical achievements of the last century has been the invention of the laser. Today, merely some decades after its first technical realization, the laser has established a leading role in such broad application fields as sensing and control engineering, consumer electronics, as well as industrial production and materials processing. Analytical chemistry does not make an exception. The possibility of both spatially and temporally well-confined introduction of precisely dosed and defined energy into any material is nowadays widely exploited in a plethora of analytical techniques. A milestone in the field of laser technology was the advent of diode-pumped solid-state (DPSS) lasers. This new generation of laser systems combines the benefits of an advantageous energy balance, caused by resonant excitation of the laser medium, with an enhancement in flexibility in terms of modulation of the laser output. While DPSS lasers already account for half of the devices used in materials processing, the dissemination in the analytical sciences has so far hardly occurred. Also here, the inherent advantages of DPSS lasers regarding efficiency, reliability, flexibility, and beam profile could greatly contribute in a multitude of analytically relevant sub-steps. This thesis closes this gap by studying the applicability of a current state-of-the-art DPSS laser for as different tasks as laser ablation, Raman spectroscopy, atomic and molecular emission spectroscopy, all the way to generating a generally new quasi-continuous airborne plasma for ambient ionization. In all cases studied, the improvement of the respective analytical techniques could be ascribed to the intrinsic properties of the used laser.

Ce travail de thèse a été consacré à la compréhension du plasma induit par laser sur des matériaux organiqueset à l’application de la technique de laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) à l’analyse quantitative deces matériaux. L’ensemble des travaux contribue donc à approfondir notre connaissance sur les mécanismesphysiques impliqués dans l’interaction laser-matière, dans la génération du plasma et dans l’évolution decelui-ci au cours de son expansion dans le gaz ambiant avec la spécificité de s’adresser à des plasmas induitssur des cibles organiques. Ces travaux visent également à améliorer la performance de la LIBS pour l’analysede matériaux organiques. La spécificité concernant la cible organique répond au besoin actuel de lacommunauté internationale travaillant sur le développement de la LIBS, de mieux maîtriser le plasma induitsur ce genre de matériau qui présente des propriétés optiques bien spécifiques par rapport à des matériauxmieux connus pour l’ablation laser tels que des métaux. Elle répond également au besoin grandissant d’utiliserla technique LIBS aux matériaux organiques pour des applications dans les domaines environnementaux,agroalimentaires, ou encore biomédicaux. Ce mémoire de thèse a été rédigé selon l’organisation suivante. Après l’Introduction Générale qui préciseles contextes scientifiques et technologiques, le Chapitre I rappelle les principes de base nécessaires à lacompréhension du phénomène de génération de plasma par ablation laser, et de l’évolution de celui-ci dans ungaz ambiant. L’accent a été mis sur l’ablation des matériaux organiques. Les procédures et les techniques dediagnostic du plasma induit par laser sont ensuite présentées en insistant sur la nature transitoire etinhomogène d’un plasma en expansion. Le chapitre II s’intéresse à la génération et l’évolution du plasmainduit sur la peau d’une pomme de terre, un échantillon typique de produit agroalimentaire. La caractéristiquedu plasma induit sur une cible organique molle et humide, comme une pomme de terre fraîche était quelquechose d’inconnu au démarrage de la thèse et constituait une base nécessaire à l’analyse quantitative deséléments métalliques en traces et ultra-traces contenus dans un tel échantillon. A l’issue de cettecaractérisation, les données analytiques semi-quantitatives ont été extraites des spectres LIBS correspondant àla peau d’une pomme de terre. Le Chapitre III se situe dans la continuité du Chapitre II pour l’application de laLIBS à des matériaux organiques. Une étude comparative d’analyse de la poudre de lait par la LIBS et parl’ICP-AES permet une évaluation de la performance d’analyse quantitative de la LIBS pour des échantillonsorganiques, et une validation de la procédure CF-LIBS. A la différence des Chapitres II et III où les élémentsde traces métalliques étaient au centre de notre attention, le Chapitre IV étudie le comportement des élémentsmajeurs qui composent la matrice d’un matériau organique, qui sont les 4 éléments organiques, H, C, O, N. Ala décomposition d’un matériau organique par ablation laser, ces éléments peuvent se présenter sous la formede fragments moléculaires, ou encore se recombiner en des espèces moléculaires. Nous étudions alors dans ceChapitre l’évolution de ces espèces en fonction des paramètres du laser utilisé, et notamment la longueurd’onde. Le mémoire se termine par une conclusion générale et des perspectives. / This PhD work was devoted to the understanding of the laser-induced plasma on organic materials and theapplication of laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) to quantitative analysis of these materials. Itcontributes to deepen our knowledge on the physical mechanisms involved in laser-matter interaction, plasmageneration, evolution and expansion of the plasma into the ambient gas, with emphasis on plasmas induced onorganic targets. It also intends to improve the performance of LIBS for the analysis of organic materials. Thespecificity for organic targets fits the current focus of the international community working on LIBS, toimprove the control of the plasma induced on this kind of material which has a distinguished optical prosperitywith respect to that of metals, better known for laser ablation. It addresses also the growing need to apply theLIBS technique to organic materials for different applications in the environmental, food, or biomedicaldomains. The works in this thesis were therefore presented in this thesis document according to the followingorganization.After the General Introduction which introduces the scientific and technological contexts, Chapter Irecalls the basic theoretical elements necessary to understand the phenomenon of plasma generation by laserablation, and its evolution in the background gas. Ablation of organic material is emphasized. Procedures andtechniques of diagnostics of laser-induced plasma were then presented with a focus on the transient andinhomogeneous nature of the expanding plasma. Chapter II focuses on the generation and the evolution of theplasma induced on the skin of a potato, a typical sample of agricultural product. The characteristics of plasmainduced on a soft and wet organic target, such as a fresh potato, was something unknown when the thesis workstarted. These characteristics provide the necessary basis for the quantitative analysis of the trace andultra-trace metallic elements in these samples. Following this characterization, semi-quantitative analyticalresults were extracted from LIBS spectra corresponding to potato skin. Chapter III is presented in thecontinuity of Chapter II for the application of LIBS to the quantitative analysis of organic materials. Acomparative study on the analytical results with LIBS and ICP-AES for milk powders allows an assessment ofthe performances of quantitative analysis by LIBS for organic materials, and a validation of the CF-LIBSprocedure that we have developed. Different from Chapters II and III where attention was paid to trace metalelements, Chapter IV studies the behavior of the major elements that make up the matrix of organic material,which are 4 known organic elements: H, C, O, N. During the decomposition of organic material by laserablation, these elements can be found in the form of molecular fragments, or recombined into molecularspecies. We then study in this Chapter the evolution of these species as a function of the laser ablationparameters, the laser wavelength in particular. The thesis document ends with a general conclusion andoutlooks.

Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) is an analytical technique that has the potential to detect all the elements present in the periodic table. The limit of detection can go below a few ppm and this regardless of the physical phase of the analyzed sample (solid, liquid or gas). Its simplicity of use, its rapidity to get results and its versatility provide this technique with attractive features. The technique is currently developed for applications in a large number of domains such as online control, spatial explorations and the environment. However the weakness of the LIBS technique, compared to other more conventional ones, is still its difficulty in providing reliable quantitative results, especially for inhomogeneous and complex matrix such as organic or biological materials. The work presented in this thesis includes a study of the properties of plasma induced from different organic materials. First, a study of the plasma induced on the surface of a Nylon sample at short time delays (~ns) was carried out using the time-resolved shadowgraph technique for different experimental parameters (laser energy, pulse duration, wavelength). Then, a complete diagnostics of the plasma was performed using the plasma emission spectroscopy. A detailed analysis of the emission spectra at different detection delays allowed us to determine the evolution of the temperatures of the different species in the plasma (atoms, ions and molecules). The homogeneity and the local thermodynamic equilibrium within the plasma was then experimentally checked and validated. We demonstrated that the optimisation of the signalto- noise ratio and a quantitative procedure, such as the calibration-free LIBS, can be put in place within a properly chosen detection window. In our experiments, such optimised detection configuration was further employed to record LIBS spectra from different families of polymer in order to identify and classify them. For this purpose, the chemometrics procedure of artificial neural networks (ANN) was used to process the recorded LIBS spectroscopic data. The promising results obtained in this thesis makes LIBS stand out as a potentially useful tool for real time identification of plastic materials. Finally, this work can also be considered as a base for the further studies of more complex materials such as biological tissues with LIBS.

La spectrométrie de plasma induit par laser, plus connue sous le nom de LIBS (l’acronyme du terme en anglais Laser-Induced Breakdown Spectroscopy) est une technique analytique qui permet la détection de l’ensemble des éléments du tableau périodique avec des limites de détection de l’ordre du ppm et ceci sur tous types d’échantillons qu’ils soient liquides, solides ou gazeux. Sa simplicité de mise en œuvre, sa rapidité et sa versatilité en font une technique très attractive avec un fort potentiel en termes d’applications que ce soit pour le contrôle en ligne, l’environnement ou l’exploration spatiale. Son point faible reste cependant son manque de fiabilité dans l’analyse quantitative, en particulier lors de l’étude d’échantillons hétérogènes ou de matrices complexes telles que les matrices organiques. Ce travail de thèse propose une étude des propriétés des plasmas induit par laser sur différentes familles de polymères. Une étude du plasma au temps court (~ns) par ombroscopie est tout d’abord présentée, ceci pour différents paramètres expérimentaux (énergie laser, durée d’impulsion, longueur d’onde). Un diagnostic complet du plasma par spectrométrie d’émission est ensuite détaillé pour différents délais de détection et montre que la mesure des températures des différentes espèces du plasma (atomique, ionique et moléculaire) permet de vérifier, dans certaines conditions, les hypothèses d’homogénéité et de l’équilibre thermodynamique local. Ceci permet alors la mise en place de procédures quantitatives telles que la méthode dite sans calibration (calibration free LIBS) tout en optimisant le rapport signal sur bruit de la mesure LIBS. Dans nos expériences cette optimisation est mise à profit pour l’identification de différentes familles de polymères en utilisant, pour le traitement des données de la spectroscopie LIBS, la méthode chimiométrique des réseaux de neurones artificiels. Les résultats obtenus, très prometteurs, permettent d’envisager l’utilisation de la LIBS pour l’identification en temps réel des matières plastiques sur chaine de tri. Par ailleurs et de manière plus générale, ce travail pourrait constituer une base solide pour aller étudier d’autres matériaux organiques plus complexes tels que des tissus biologiques. / Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) is an analytical technique that has the potential to detect all the elements present in the periodic table. The limit of detection can go below a few ppm and this regardless of the physical phase of the analyzed sample (solid, liquid or gas). Its simplicity of use, its rapidity to get results and its versatility provide this technique with attractive features. The technique is currently developed for applications in a large number of domains such as online control, spatial explorations and the environment. However the weakness of the LIBS technique, compared to other more conventional ones, is still its difficulty in providing reliable quantitative results, especially for inhomogeneous and complex matrix such as organic or biological materials. The work presented in this thesis includes a study of the properties of plasma induced from different organic materials. First, a study of the plasma induced on the surface of a Nylon sample at short time delays (~ns) was carried out using the time-resolved shadowgraph technique for different experimental parameters (laser energy, pulse duration, wavelength). Then, a complete diagnostics of the plasma was performed using the plasma emission spectroscopy. A detailed analysis of the emission spectra at different detection delays allowed us to determine the evolution of the temperatures of the different species in the plasma (atoms, ions and molecules). The homogeneity and the local thermodynamic equilibrium within the plasma was then experimentally checked and validated. We demonstrated that the optimisation of the signalto- noise ratio and a quantitative procedure, such as the calibration-free LIBS, can be put in place within a properly chosen detection window. In our experiments, such optimised detection configuration was further employed to record LIBS spectra from different families of polymer in order to identify and classify them. For this purpose, the chemometrics procedure of artificial neural networks (ANN) was used to process the recorded LIBS spectroscopic data. The promising results obtained in this thesis makes LIBS stand out as a potentially useful tool for real time identification of plastic materials. Finally, this work can also be considered as a base for the further studies of more complex materials such as biological tissues with LIBS.

Ce travail de thèse a pour but d'étudier la structure et la dynamique du plasma induit par une impulsion laser nanoseconde d'éclairement d'une dizaine de GW cm-2, sur la surface d'une cible métallique plongée dans un gaz ambiant d'argon à pression atmosphérique. Comme source d'émission spectroscopique, un tel plasma constitue la base de l'approche laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), une technique d'analyse chimique en plein développement mais dont la maturation nécessite une compréhension approfondie des mécanismes mis en jeu dans la détente du plasma. Cependant la phase d'émission spectroscopique du plasma intéressante pour la technique LIBS n'occupe qu'un intervalle de temps limité dans la durée de vie de celui-ci, typiquement entre une centaine de nanosecondes et quelques microsecondes après l'impact de l'impulsion laser sur la cible. Au temps très courts, et notamment en présence de l'impulsion laser, la détente du plasma fait intervenir un grand nombre de processus physiques. Ces derniers sont largement partagés par des plasmas beaucoup plus énergétiques qui peuvent être soit produits artificiellement par des lasers hors norme, tels qu'un laser Mégajoule, soit présents dans des milieux difficilement accessibles, tels que le milieu interstellaire. L'étude du plasma à l'échelle du laboratoire peut donc fournir un système-modèle qui pourrait permettre des études fines et systématiques à moindre coût. Enfin, la phase de détente du plasma peut conduire à la formation de nanoparticules par recondensation ultrarapide. L'étude de la structure et la dynamique de la phase gazeuse facilitera ainsi la compréhension des mécanismes impliqués dans la condensation du plasma. Ce travail a été rendu possible avec l'utilisation des techniques de diagnostics reposant sur la spectroscopie d'émission et l'imagerie spectrale rapide du plasma. Cette approche expérimentale constitue aussi une des originalités de ce travail de thèse. Grâce à l'application de telles techniques, plutôt classiques, couplées avec un moyen de détection offrant une grande résolution temporelle et un montage expérimental à précision et à stabilité mécaniques extrêmement poussées, la structure d'un plasma a été révélée jusqu'à un degré de détail rarement atteint auparavant. La dynamique de la propagation du plasma dans un gaz ambiant a été ainsi étudiée en fonction du régime de l'onde d'absorption soutenue par laser. Un contrôle sur le régime de propagation a été notamment réalisé par ablations avec le fondamental et la troisième harmonique d'un laser Nd:YAG à 1064 nm et 355 nm / The purpose this PhD work is to study the structure and the dynamics of the plasma induced by a nanosecond laser pulse with irradiance in the range of 10 GW cm-2, on the surface of a metallic target surrounded by an ambient gas of argon at the atmospheric pressure. As a spectroscopic emission source, such plasma is the basis of laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), a rapidly developing analytical technique. The maturation of this technique requires today a deeper understanding of the mechanisms involved in the expansion of the plasma. However the spectroscopic emission phase of the plasma, interesting for LIBS, occupies only a limited time interval in the lifetime of the plume, typically between a few hundred nanoseconds and several microseconds after the impact of the laser pulse on the target. At very short delay, especially in the presence of the laser pulse, the plasma expansion involves physical processes which are often shared by plasmas with much higher energies which can be either artificially produced by unconventional lasers, such as a megajoule laser, or present in hostile environments such as interstellar media. The study of the plasma at the laboratory scale may therefore provide a model system that could allow detailed and systematic studies of the plasma with a modest cost. Finally, the condensation phase of the plasma could lead to the formation of nanoparticles. The study of the structure and the dynamics of the gas phase can facilitate the understanding of the mechanisms involved in the condensation of the plasma. This PhD thesis work has been made possible with the use of the diagnostics techniques based on emission spectroscopy and fast spectroscopic imaging of the plasma. Such experimental approach is also one of the originalities of this work. Thanks to the use of such techniques, rather classical in a general way, coupled with a detection providing high temporal resolution and an experimental setup with advanced mechanical precision and stability, the structure of the plasma has been revealed with a level of detail rarely achieved so far. The dynamics of the plasma during its expansion in an ambient gas has been thus studied as a function of the regime of the laser-supported absorption wave. A control of the propagation regime was achieved by ablations with the fundamental and the third harmonics of a Nd:YAG laser at 1064 nm and 355 nm respectively

Les plasmas induits par laser (PIL) ont depuis leurs apparitions dans les années soixante suscité un très grand intérêt notamment comme source de données spectroscopiques. Ils ont également acquis des nombreuses applications, comme sources des rayons X pour la lithographie, l’allumage plasma, la déposition par laser pulsé, ou sont devenues la base d’une technique d’analyse très populaire – la LIBS (laser induced breakdown spectroscopy). Cette dernière peut s’appliquer in situe à tout type d’échantillon et sans préparation. Toutefois, les mesures faites par cette méthode sont latéralement intégrées nécessitant des techniques d’inversion, mais dépendent également des conditions d’équilibre thermodynamiques local (ETL) dans le plasma. Afin de valider les mesures effectuées par LIBS, la diffusion Thomson qui est une méthode spatialement résolue et indépendante des hypothèses d’équilibre thermodynamique a été appliquée pour caractériser les PIL. Des plasmas d’ablation et de claquage ont donc été caractérisés à la fois par spectroscopie d’émission et par diffusion Thomson. La comparaison des paramètres température et densité électronique obtenues par les deux méthodes d’une part, et le critère de McWhirter ainsi que les temps de relaxation et les longueurs de diffusions des espèces contenues dans le plasma d’autre part, ont permis de statuer sur l’ETL. / Laser induced plasma (LIP) which was first reported in the beginning of sixties, has achieved a great interest as a source of spectroscopic data. It has also many applications like X-ray sources for lithography, plasma igniters, pulsed laser deposition or it has become a basis of a very popular analytical technique – LIBS (laser induced breakdown spectroscopy). The latter is mainly due to its applicability to different kinds of samples, no sample preparation or in-situ and remote sensing capability. However, LIBS measurements are laterally integrated and Abel inversion must be performed. Also the method assumes the plasma to be in local thermodynamic equilibrium (LTE). In order to validate LIBS measurements, Thomson scattering (TS) method which is spatially resolved and free from equilibrium assumption was applied. Thus, ablation and breakdown plasmas were characterized by both two methods. Comparison between plasma parameters (temperature and electron density) obtained by the two methods and McWhirter criterion as well as relaxation times and diffusion lengths of species in the plasma allowed to estimate LTE.

<p>This dissertation presents research work related to laser micro sintering, laser micro machining and laser-induced plasma. Firstly, we present extensive experimental studies of double-pulse laser micro sintering (DP-LMS), which typically utilizes the high pressure generated by laser-induced plasma over the powder bed surface to promote molten flow and enhance densification. Chapter 2 shows a single-track experimental study of the DP-LMS process using cobalt powder. The related fundamental mechanisms and effects of different laser parameters on the sintering results are analyzed with the help of <em>in-situ</em> time-resolved temperature measurements. Chapter 3 shows a multi-track experimental study of the DP-LMS process using iron powder. The sintered materials are characterized via the top surface porosity, elemental composition, grain microstructure, nanohardness and metal phase. Three strategic guidelines for laser parameter selection are summarized in the end. Chapter 4 shows time-resolved imaging and OES measurements for plasma induced during DP-LMS. The plasma temperature and free electron number density are deduced by its optical emission spectra (OES). These three chapters have clearly demonstrated DP-LMS can produce much more continuous and densified materials than LMS only using the sintering or pressing laser pulses.</p> <p><br></p> <p>Then, we present laser micro grooving of silicon carbide (SiC) in Chapter 5 by ultrasound-assisted water-confined laser micromachining (UWLM), in comparison with laser machining in water without ultrasound and laser machining in air. UWLM applies <em>in-situ</em> ultrasound to the water-immersed workpiece surface to improve the machining quality and/or productivity. Time-resolved water pressure measurements are carried out to help analyze relevant mechanisms. It has been demonstrated UWLM can be a competitive approach to produce high-quality micro grooves on SiC. The crack problem appears to be effectively solved using a high pulse repetition rate.</p> <p><br></p> <p>Finally, we report a double-front phenomenon for plasma induced by high-intensity nanosecond laser ablation of aluminum in Chapter 6. An additional plasma front is observed via an intensified CCD (ICCD) camera, which propagates very fast at the beginning but stops propagating soon after the laser pulse mostly ends. Its formation could be caused by the inverse bremsstrahlung absorption of laser energy by the ionized ambient gas. Three possible mechanisms on how the ambient gas breakdown is initiated are proposed. </p>

La caractérisation de matériaux par spectroscopie optique d’émission d’un plasma induit par laser (LIPS) suscite un intérêt qui ne va que s’amplifiant, et dont les applications se multiplient. L’objectif de ce mémoire est de vérifier l’influence du choix des raies spectrales sur certaines mesures du plasma, soit la densité électronique et la température d’excitation des atomes neutres et ionisés une fois, ainsi que la température d’ionisation. Nos mesures sont intégrées spatialement et résolues temporellement, ce qui est typique des conditions opératoires du LIPS, et nous avons utilisé pour nos travaux des cibles binaires d’aluminium contenant des éléments à l’état de trace (Al-Fe et Al-Mg). Premièrement, nous avons mesuré la densité électronique à l’aide de l’élargissement Stark de raies de plusieurs espèces (Al II, Fe II, Mg II, Fe I, Mg I, Halpha). Nous avons observé que les densités absolues avaient un comportement temporel différent en fonction de l’espèce. Les raies ioniques donnent des densités électroniques systématiquement plus élevées (jusqu’à 50 % à 200 ns après l’allumage du plasma), et décroissent plus rapidement que les densités issues des raies neutres. Par ailleurs, les densités obtenues par les éléments traces Fe et Mg sont moindres que les densités obtenues par l’observation de la raie communément utilisée Al II à 281,618 nm. Nous avons parallèlement étudié la densité électronique déterminée à l’aide de la raie de l’hydrogène Halpha, et la densité électronique ainsi obtenue a un comportement temporel similaire à celle obtenue par la raie Al II à 281,618 nm. Les deux espèces partagent probablement la même distribution spatiale à l’intérieur du plasma. Finalement, nous avons mesuré la température d’excitation du fer (neutre et ionisé, à l’état de trace dans nos cibles), ainsi que la température d’ionisation, à l’aide de diagrammes de Boltzmann et de Saha-Boltzmann, respectivement. À l’instar de travaux antérieurs (Barthélémy et al., 2005), il nous est apparu que les différentes températures convergeaient vers une température unique (considérant nos incertitudes) après 2-3 microsecondes. Les différentes températures mesurées de 0 à 2 microsecondes ne se recoupent pas, ce qui pourrait s’expliquer soit par un écart à l’équilibre thermodynamique local, soit en considérant un plasma inhomogène où la distribution des éléments dans la plume n’est pas similaire d’un élément à l’autre, les espèces énergétiques se retrouvant au cœur du plasma, plus chaud, alors que les espèces de moindre énergie se retrouvant principalement en périphérie. / Interest in the characterization of materials by laser induced plasma spectroscopy (LIPS) is growing with new applications emerging at an ever increasing pace. The purpose of this thesis is to verify the influence of the selection of spectral lines according to measured parameters of the plasma: electron density and excitation (neutral and singly ionized atoms) and ionization temperatures. Our measurements are conducted under typical operating conditions of LIPS: spatially integrated and temporally resolved. We used two binary aluminum targets containing trace elements (Al-Fe and Al-Mg). First, we measured the electron density using Stark broadening of lines from several species (Al II, Fe II, Mg II, Fe I, Mg I, Hα). We observed that the absolute density had a different temporal behavior depending on the species. The ionic lines giving electron densities systematically higher (up to 50 % at 200 ns after plasma ignition), and decreasing faster than densities derived from neutral lines. Densities obtained from trace elements Mg and Fe are lower than densities obtained from the commonly used line Al II at 281.618 nm. In parallel, we studied the space-integrated electron density evolution found from hydrogen Hα line and observed that it has a temporal behavior similar to the density obtained by the Al II line at 281.618 nm. Thus the two species probably share the same spatial distribution within the plasma. Finally, we measured the excitation temperature of iron (neutral and ionized, in trace amount in our targets), and the ionization temperature, using Boltzmann and Saha-Boltzmann plots, respectively. As previously described by Barthélémy et al. (2005), it appears that the different temperatures converge to a single value (considering error bars) after 2-3 microseconds. The different temperatures measured from 0 to 2 microseconds do not overlap, which could be explained by a departure from local thermodynamic equilibrium (Barthélémy et al., 2005), or by considering an inhomogeneous plasma where spatial distribution differs from one species to another, so that high energy species are found from within the plasma’s centre, which is hotter, while the lower energy species are found mainly in the periphery.