Die Suche nach alternativen Strahlungsquellen für quecksilberhaltige Lampen ist derzeit ein großes Forschungsgebiet. Während für allgemeine Beleuchtungsanwendungen LEDs einen effizienten Ersatz bieten, sind für Anwendungen die UV-Strahlung benötigen gegenwärtig keine effizienten Alternativen auf dem Markt erhältlich. Einen möglichen Ersatz für die aktuellen Quecksilber-Niederdruck-Entladungslampen könnten Xenon-Excimerentladungslampen bilden. Die Entladungswellenlänge dieser Lampen liegt bei 172 nm, was deutlich energiereicher im Vergleich zu den Quecksilber-Niederdruck-Entladungslampen (254 nm) ist. Um die Xenon-Excimerentladungslampen einem möglichst großen Anwendungsbereich zur Verfügung zu stellen, wird die 172 nm Entladung mit Hilfe von Leuchtstoffen in andere Spektralbereiche konvertiert. An diese Leuchtstoffe werden hohe Anforderungen gestellt, wie zum Beispiel eine hohe Absorptionsstärke, hohe Effizienzen und eine hohe Langzeitstabilität, so dass sie für jede Anwendung entwickelt werden müssen. In der vorliegenden Dissertation wurde trivalentes Praseodym (Pr3+) als Aktivatorion in binären und ternären fluoridischen Wirtsstrukturen untersucht. Mit trivalentem Praseodym ist es möglich, eine breite Palette unterschiedlicher Lumineszenzspektren mit Emissionen im ultravioletten und sichtbaren bis hin zum infraroten Spektralbereich zu realisieren. Sowohl Emissionsspektren mit breiten Emissionsbanden, als auch mit schmalen Emissionslinien sind darstellbar. Die Wirtsstruktur und die damit verbundene kristallographische Position des Pr3+ beeinflussen die Entstehung von Banden- oder Linienemission sowie die genaue energetische Lage der Emission. Die fluoridischen Wirtsmaterialien eignen sich wiederum hervorragend zur Bestimmung der hochenergetischen Zustände des Aktivatorions, da sie unter allen Materialklassen die höchsten Bandlücken besitzen. Die Ergebnisse zeigen, dass in fluoridischen Wirtsstrukturen, bei denen sich das Pr3+ in großen Koordinationspolyedern (KZ > 8) befindet, die Emissionsspektren hauptsächlich durch schmale Emissionslinien dominiert werden. Im Gegenzug besitzen die Emissionsspektren, bei denen sich das Pr3+ in kleinen Koordinationspolyedern (KZ < 8) befindet, breite Emissionsbanden. Die Begründung für diese Ergebnisse ist in dem Zusammenspiel zwischen dem nephelauxetischen Effekt und der Kristallfeldaufspaltung der 5d-Orbitale, auch optische Elektronegativität genannt, zu finden. Erfahrungsgemäß weisen die fluoridischen Wirtsstrukturen nur einen geringen nephelauxetischen Effekt auf. Bei oxidischen Wirtsstrukturen ist dieser Effekt deutlich größer, was ebenfalls in der vorliegenden Untersuchung gezeigt werden konnte.

Yb3+-Lasermedien glänzen mit hoher Effizienz und relativ geringer thermischer Last, besonders in Laseroszillatoren und -verstärkern mittlerer bis hoher Leistung. Modenkopplung von Yb3+-Lasersystemen ermöglicht Subpikosekunden-Pulse bei hoher mittlerer Ausgangsleistung. Diese Arbeit widmet sich zwei Gruppen der vielversprechendsten neuen Yb3+-aktivierten Laserkristalle: den strukturell analogen, monoklinen Doppelwolframaten Yb:KGd(WO4)2 (Yb:KGW), Yb:KY(WO4)2 (Yb:KYW) und KYb(WO4)2 (KYbW) und den Yb3+-dotierten Sesquioxiden, vertreten durch Yb:Sc2O3 (Yb:Skandia). Die spektroskopischen Daten von KYbW, darunter eine extrem kurze 1/e-Absorptionslänge von 13 Mikrometern bei 981 nm, wurden im Rahmen der Dissertation vermessen. Die Lasereigenschaften niedrig Yb3+-dotierter Wolframate im Dauerstrich (cw)- und modengekoppelten Betrieb wurden in Lasern moderater Ausgangsleistung untersucht. Ultrakurzpuls-Erzeugung mit Yb:KYW, Yb:KGW und Yb:Glas wurde in einem passiv modengekoppelten Laser verglichen. Dabei wurde eine relativ hohe Lasereffizienz erreicht, Dank einer Trapezlaserdiode als Pumpquelle mit exzellenter Strahlqualität. Quasi-cw- und cw-Laserbetrieb von Yb3+ in hochdotierten und stöchiometrischen Wolframatkristallen wurden untersucht. Diese Materialien sind interessant für Mikrochip- und Scheibenlaser. Wichtige Fragestellungen waren die Kristallqualität und die Hitzeentwicklung bei hohen Yb3+-Konzentrationen. Erstmals wurde Lasertätigkeit von Wolframaten mit Yb3+-Konzentrationen >>20% und schließlich, mit KYbW, cw-Laserbetrieb eines stöchiometrischen Yb-Lasermaterials demonstriert. Weiterhin wurde mit KYbW der kleinste bisher für einen Laserkristall gemessene Laserquantendefekt erzielt, 1,6%. Unter Benutzung eines Yb:Sc2O3-Lasermediums wurde erstmals modengekoppelter Betrieb eines Oszillators mit Sequioxid-Laserkristall gezeigt. Betrieb mit nichtsolitonen- und solitonenartiger Pulsformung sowie mit Ti:Saphir-Laser oder Trapezlaserdiode als Pumplaser wurden untersucht. Mit einem Ti:Saphir-gepumpten Yb:Skandia-Laser wurde eine Konversionseffizienz von 47 % bezogen auf die absorbierte Pumpleistung erreicht, der bisher höchste Wert für einen modengekoppelten Yb3+-basierten Laser. / Yb3+ laser media excel with high efficiency and relatively low heat load, especially in medium to high power laser oscillators and amplifiers. Mode-locking of Yb3+ laser systems can provide subpicosecond pulse durations at high average power. This work deals with two groups of the most promising novel Yb3+-activated laser crystals: Yb3+-activated monoclinic double tungstates, namely the isostructural crystals Yb:KGd(WO4)2 (Yb:KGW), Yb:KY(WO4)2 (Yb:KYW), and KYb(WO4)2 (KYbW), and Yb3+-doped sesquioxides, represented by Yb:Sc2O3 (Yb:scandia). Spectroscopic data of KYbW were investigated as part of this thesis, finding an extremely short 1/e-absorption length of 13 micrometers at 981 nm. Continuous-wave (cw) and mode-locked laser performance of moderate-average-power lasers based on lowly Yb3+-doped tungstates were examined. Ultrashort pulse generation with Yb:KYW, Yb:KGW, and Yb:glass was compared in a passively mode-locked laser. A relatively high mode-locked laser efficiency was achieved due to a tapered diode pump laser with excellent beam quality. Quasi-cw and cw lasing of Yb3+ in highly doped and stoichiometric tungstate crystals were investigated. These materials are interesting for microchip and thin-disk lasers. Important issues were crystal quality and heat generation at high Yb3+ concentrations. For the first time, laser operation of tungstates with a Yb3+ concentration >>20% and finally, with KYbW, cw lasing of a stoichiometric Yb laser material was achieved. Furthermore, with KYbW, the smallest laser quantum defect ever for a laser crystal was demonstrated, 1.6%. Using a Yb:Sc2O3 laser medium, for the first time mode locking of an oscillator using a sesquioxide laser crystal was realized. Laser regimes with non-solitonlike and solitonlike pulse shaping were investigated, using a Ti:Sapphire laser and a tapered laser diode as pump sources. With a Ti:Sapphire-laser-pumped Yb:scandia laser the highest conversion efficiency with respect to absorbed pump power for any mode-locked Yb3+-based laser was achieved, 47%.

The research that is presented in this thesis can be divided into two major parts. The first part concerns longitudinally pumped, bulk Er-Yb lasers. In these lasers, the main limitation is the thermal shortcomings of the phosphate glass host material. From the laser experiments and the spectroscopic measurements on crystalline host materials, as well as an investigation to bring further light to the physical background of the involved dynamics, the thesis presents some novel results that contribute to the search for a crystalline replacement. The second part concerns novel laser concepts applied to Yb-doped double tungstate lasers. Different crystal orientations are investigated, such as an athermal orientation for reduced thermal lensing and a conical refraction orientation for complete polarization tuning. Furthermore, the introduction of volume Bragg gratings in the cavity enables wide spectral tuning ranges and extremely low quantum defects. Regarding the first part, the main results are the achievement of 15 % slope efficiency in a monolithic, continuous-wave Yb:GdCOB laser and the achievement of Q-switching of the same laser. The Q-switched pulse durations were around 5-6 ns and the Q-switched slope efficiency was 11.6 %. For both lasers, a maximum output power of 90 mW was obtained, which is close to ordinary glass lasers under similar conditions. A spectroscopic investigation into the Er,Yb-codoped double tungstates was also performed and the results have enabled mathematical modeling of the fluorescence dynamics in these materials. Finally, the temperature dependence of the dynamics in Er,Yb:YAG was studied and the results have given some insight into the physical background of the mechanisms involved. Regarding the second part, different end-pumped Yb:KReW laser cavities were constructed to demonstrate the different concepts. With a laser crystal cut for propagation along the athermal direction at 17º angle clockwise from the dielectric direction Nm, the thermal lens could be reduced by 50 %. In these experiments the maximum output power was 4 W at 60 % slope efficiency. In another cavity incorporating a volume Bragg grating in a retroreflector set-up, the wavelength could be continuously tuned between 997 - 1050 nm. The spectral bandwidth was 10 GHz and the peak output power was 3 W. The same output power could also be obtained at 1063 nm with the grating positioned as an output coupler instead. If, on the other hand, the grating was positioned as an input coupler, 3.6 W output power at 998 nm was obtained at a quantum defect of only 1.6 %. Furthermore, using a crystal oriented for propagation along an optic axis, internal conical refraction could be used to establish arbitrary control of the polarization direction as well as the extinction ratio. Even unpolarized light could be enforced despite the highly anisotropic medium. With this configuration, the maximum output power was 8.6 W at 60 % slope efficiency which equals the performance of a reference crystal with standard orientation. The completely novel concepts of laser tuning with Bragg grating retroreflectors, of low quantum defect through Bragg grating input couplers and of polarization tuning by internal conical refraction can all easily be applied to several other laser materials as well. / QC 20100713

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