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Dynamique structurelle ultra-rapide lors de la transition solide-plasma dense et tiède produite par laser / Ultrafast structural dynamics during the laser-driven solid-warm dense plasma transitionLeguay, Pierre-Marie 19 December 2013 (has links)
La matière dense et tiède (WDM pour Warm Dense Matter) est caractérisée par des températures proches de celle de Fermi et des densités proches du solide. Cette thèse présente des études expérimentales de la WDM éventuellement hors équilibre électron-ion, à l'aide de la spectroscopie d'absorption X près des seuils (XANES) résolue en temps. Nous avons développé un dispositif expérimental de XANES résolu en temps, basé sur un spectromètre à deux cristaux de Bragg, qui permet d'obtenir d'une part le signal émis par la source X utilisée, et d'autre part le signal transmis à travers un échantillon fin d'aluminium. La comparaison de ces deux grandeurs permet de mesurer l'absorption absolue de l'échantillon. L'échantillon est excité par un faisceau laser ultra-bref afin d'atteindre les conditions thermodynamiques attendues.Le dépôt laser étant réalisé sur les électrons de l'échantillon, les ions restent froids pendant l'interaction. L'équilibration thermique qui suit a une durée attendue de l'ordre de quelques picosecondes. Lors d'une première expérience, nous avons étudié la dynamique des transitions de phase subies par une feuille d'aluminium de 100 nm d'épaisseur, chauffée par un laser de 120 fs, avec un flux relativement élevé (6 J/cm²). La transition solide-liquide a lieu sur une échelle de temps plus faible que la résolution (environ 3 ps). La transition liquide-vapeur atomique a lieu après une vingtaine de picosecondes, en accord avec des simulations hydrodynamiques. Afin d'observer plus précisément la transition solide-liquide, nous avons réalisé une seconde expérience avec des flux plus faibles (< 1J/cm²). La feuille d'aluminium reste dans un état localement structuré aux temps longs. L'observation de la diminution progressive des modulations XANES, correspondant à une perte partielle d'ordre local, permet de déterminer la dynamique de l'augmentation de la température ionique. La comparaison des résultats expérimentaux avec des simulations hydrodynamiques, et de dynamique moléculaire quantique, a montré que le XANES est un diagnostic pertinent de la température ionique pendant et au delà de la fusion, permettant de suivre l'équilibration thermique électrons-ions. Nous avons constaté un temps caractéristique de l'équilibration significativement plus long qu'attendu, ce qui questionne la détermination du taux de collisions électrons-ions dans le régime dense et tiède. Ce même diagnostic a été exploité lors de deux expériences où nous avons étudié la silice comprimée par un choc laser jusqu'à des densités atteignant plus de deux fois celle du solide. Nous avons ainsi pu suivre l'évolution des structures électronique et ionique de la silice. Pour obtenir une meilleure résolution temporelle, nous avons réalisé deux autres expériences en utilisant une source X bêtatron et un laser X à électrons libres. La faisabilité d'expériences de XANES avec des résolutions femtosecondes a ainsi été démontrée. / Warm Dense Matter (WDM) is characterized by temperatures near the Fermi one and densities close to the solid. Experimental studies of WDM eventually out of electron-ion equilibrium are presented in this thesis with the help of time-resolved X-ray Absorption Near Edge Spectroscopy(XANES).We have developed a time-resolved XANES set-up, based on a two-Bragg-crystals spectrometer, allowing to record in one hand the X-ray source emitted signal, and in the other hand the transmitted one through a thin aluminum sample. The absolute absorption of the sample is measured comparing these two signals. The aluminum sample is heated by an ultrafast laser beam in order to reach the required thermodynamical conditions. Note that the energy is deposited on the electrons, whereas the ions keep cold during the interaction. The thermal equilibration follows with an expected picosecond time scale. We performed a first experiment with the aim of studying the phase transitions undergone by a 100 nm depth aluminum foil, heated with a 120fs laser with a high fluence (6 J/cm²). The solid-liquid transition occurs on a time-scale shorter than the experimental resolution (about 3 ps). Le liquid-vapor transition occurs after about 20 ps, consistent with hydrodynamical simulations. In order to study more precisely the solid-liquid transition, we performed a second experiment with the same set-up but lower laser fluences (< 1 J/cm²). The aluminum foil stays in a locally-structured state even after long delays. The dynamics of the ionic temperature increase can be followed watching the progressive lessening of XANES modulations, corresponding to a partial decrease of the local order. Then one can reach the thermal electron-ion equilibration dynamics. The comparison of experimental data with hydrodynamics and quantum molecular dynamics simulations have revealed the relevance of XANES measurements in order to follow the ionic temperature during and above melting. The precision of the measurements allow to notice a significantly longer equilibration time-scale than expected, questioning the electron-ion collision rate determination in the warm dense regime. The same diagnostic has been operated during two experiments in order to study laser-shock compressed silica up to densities doubling the solid one. We have been able to follow the evolution of the electronic and ionic structures of silica. In order to reach a shorter time resolution, we performed experiments with two other X-ray sources : betatron and a X-ray free electron laser. The feasibility of femtosecond time-resolved XANES experiments have been demonstrated.
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Etudes théorique et expérimentale de plasmas produits par laser en vue de leur application a l'analyse chimique des matériaux en environnement complexe / Theoritical and experimental studies of laser-induced plasmas for their application to chemical analyses of materials in complex environmentClair, Guillaume 04 April 2011 (has links)
Ce travail présente une étude originale de l'interaction laser-matière en régime nanoseconde à l'aide d'une double approche expériences-modélisation numérique. L'approche expérimentale vise à caractériser les plasmas produits par laser et l'empreinte laissée par le faisceau laser sur la cible. L'approche numérique s'appuie sur un modèle 1D qui permet de décrire le chauffage de la cible par le laser, l'ablation de matière et la formation d'un plasma dans cette matière ablatée dûe à l'interaction avec le laser. Des comparaisons des résultats obtenus par les deux approches permettent d'évaluer le degré de précision des résultats issus du modèle. Ces comparaisons se limitent aux 100 premières nanosecondes d'expansion du plasma. Nous montrons ainsi que le modèle décrit assez bien l'écrantage du faisceau laser par le plasma, l'expansion du plasma et la propagation de l'onde de choc dans le gaz ambiant. De plus, les valeurs des seuils d'ablation et de formation du plasma sont calculées avec une bonne précision. En revanche, des écarts sont constatés pour la modélisation des processus d'interaction entre le laser et la cible. Le degré de précision du modèle est au final suffisamment bon pour nous permettre d'étudier précisément l'effet du gaz ambiant sur les propriétés et la dynamique du plasma. / This work provides an original study about laser-matter interaction in the nanosecond regime, based on a coupling between the experiments and the modelling. The experimental study provides a description of the dynamics of the laser produced plasmas. The modelling, based on a 1D numerical scheme, is aimed to describe the heating of the target by the laser pulse, the process of matter ablation and the formation of a plasma in this ablated material due to the interaction with the laser. The comparisons between both experimental and numerical results give the order of accuracy of the results obtained by modelling. These comparisons are limited to the first hundred nanoseconds of plasma expansion. We show that the plasma shielding, the plasma expansion and the propagation of the shockwave are well modelled. Furthermore, the values of both ablation and plasma formation threshold are accurately computed. However, many differences are observed in the results concerning the laser-target interaction process. Finally, the degree of accuracy of the model is sufficiently high to study precisely the background gas effet on both plasma dynamics and properties.
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Étude de la dynamique plasma dans la filamentation laser induite dans les verres de silice en présence de rétrodiffusion Brillouin stimulée et dans les cristaux de KDP / Study of a dynamical plasma response in laser filamentation induced in silica glasses in presence of stimulated Brillouin scattering and in KDP crystalsRolle, Jérémie 26 September 2014 (has links)
Dans cette thèse, nous étudions l’influence d’un plasma non-stationnaire produit par des impulsions laser en régime d’auto-focalisation. Cette auto-focalisation est couplée à des non-linéarités Brillouin pour des impulsions nanosecondes dans les verres de silice. Elle excite différents canaux d’ionisation dans les cristaux de KDP irradiées par des impulsions femtosecondes. Tout d’abord, nous dérivons les équations de propagation des ondes optiques laser et Stokes sujettes à la filamentation due à l’effet Kerr, la rétrodiffusion Brillouin et à la génération de plasma. Dans une deuxième partie, nous présentons des résultats numériques sur la propagation non-linéaire de faisceaux LIL. Ceux-ci révèlent l’importance de la distribution temporelle de l’impulsion pompe dans la compétition entre auto-compression Kerr et la rétrodiffusion Brillouin stimulée. Ces simulations préliminaires permettent de valider le système anti-Brillouin opté pour le LMJ sur la base de faisceaux millimétriques.Dans une troisième partie, nous présentons des résultats théoriques et numériques sur la filamentation d’impulsions nanosecondes opérant dans l’ultraviolet et l’infrarouge. L’influence d’un plasma inertiel sur la dynamique de couplage de deux ondes en contre-propagation est examinée. Dans une configuration à une onde, une analyse variationnelle reproduit les caractéristiques globales d’un équilibre quasi-stationnaire entre auto-compression Kerr et défocalisation plasma. Toutefois, cet équilibre cesse pour faire place à des instabilités modulationnelles induites par rétroaction du plasma sur l’onde de pompe. Nous montrons que des modulations de phase supprimant la rétrodiffusion Brillouin permettent d’inhiber ces instabilités plasma. La robustesse de ces modulations de phase est testée en présence d’un bruit aléatoire dans le profil de l’impulsion laser.Enfin, nous étudions numériquement la dynamique non-linéaire d’impulsions femtosecondes se propageant dans la silice et le KDP. Premièrement, nous montrons que la présence de défauts impliquant moins de photons pour exciter un électron de la bande de valence à la bande de conduction promeut des intensités de filamentation plus élevées. Ensuite, nous comparons la dynamique de filamentation dans la silice avec celle dans un cristal KDP. Le modèle d’ionisation pour le KDP prend en compte la présence de défauts et la dynamique électrons-trous. Nous montrons que la dynamique de propagation dans la silice et le KDP présente des analogies remarquables pour des rapports de puissance incidente sur puissance critique équivalents.La conclusion nous permet de résumer les résultats originaux obtenus dans le cadre de cette thèse et d’en discuter des développements ultérieurs possibles. / In this thesis, we study the role of an inertial plasma reponse produced by laser pulses in self-focusing regime. Self-focusing is coupled with Brillouin nonlinearities for nanosecond pulses in silica glasses. For femtosecond pulses propagating in KDP crystals, self-focusing excites various ionization chanels. First of all, we derive the propagation equations for the pump and Stokes waves, subjected to filamentation due to optical Kerr effect, stimulated Brillouin scattering and plasma generation. In the second part, we present numerical results on the nonlinear propagation of LIL laser beams. These results show that temporal distribution of the pump pulse play a key role in the competition between self-focusing and stimulated Brillouin scattering. These preliminary results valide the anti-Brillouin system opted on the MegaJoule laser (LMJ) on the basis of milimetric-size laser beam.In a third part, we present numerical and theoretical results on the filamentation in fused silica of nanosecond light pulses operating in ultraviolet and infrared range. Emphasis is put on the action of a dynamical plasma reponse on two counterpropagating waves. For a single wave, we develop a variational analysis which reproduces global propagation features for a quasistationary balance between self-focusing and plasma defocusing. However, such a quasistionary balance ceases to clean up modulational instabilites induced by plasma retroaction on the pump wave. We show that phase modulations supress both simulated Brillouin scattering and plasma instabilities. The robustness of phase modulations is evaluated in presence of random fluctuations in the input pump pulse profile.Finally, we study numerically the nonlinear propagation of femtosecond pulses in fused silica and KDP. First, we show that the presence of defects involving less photons for exciting electrons from the valence band to the conduction band promotes higher filamentation intensity levels. Then, we compare the filamentation dynamic in silica and KDP crystal. The ionization model for KDP crystal takes into account the presence of defects and the electron-hole dynamics. We show that the propagation dynamics in silica and KDP are almost identical at equivalent ratios of input power over the critical power self-focusing.The summary of this thesis recalls the original results obtained and discusses the possibility of future developments.
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Effets radiatifs et d'électrodynamique quantique dans l'interaction laser-matière ultra-relativiste / Radiative and quantum electrodynamics effects in extreme intensity laser-matter interactionLobet, Mathieu 18 December 2015 (has links)
Cette thèse a pour objet l'étude de l'interaction laser-matière dans un régime d'éclairement extrême que visent à atteindre plusieurs installations multi-pétawatt en cours de développement (CILEX-Apollon, ELI, IZEST, etc.). Pour un éclairement supérieur à 1022 Wcm-2, la dynamique relativiste des électrons accélérés dans l'onde laser est modiée par un important rayonnement Compton inverse non-linéaire. Au-delà de 1023 Wcm2, les photons ainsi produits peuvent, en interagissant à leur tour avec le champ laser, se désintégrer en paires électron-positron via le mécanisme de Breit-Wheeler non-linéaire. Ces mécanismes d'électrodynamique quantique, dont l'étude expérimentale était jusqu'ici l'apanage des grands accélérateurs de particles, peuvent grandement affecter les mécanismes usuels d'interaction laser-plasma, notamment ceux régissant l'accélération de particules chargées et, par conséquent, le bilan global de l'interaction. Afin de modéliser ce régime inédit d'interaction, qui combine processus collectifs, relativistes et d'électrodynamique quantique, nous avons enrichi des mécanismes précédents le code de simulation particle-in-cell calder développé de longue date au CEA/DIF. L'influence de ces mécanismes est d'abord explorée dans le cas d'une impulsion laser interagissant avec une cible dense de taille micrométrique. Un rendement de conversion de l'énergie laser en photons supérieur à 10% est observée au-dessus de 1023 Wcm-2, tandis que la production d'anti-matière s'emballe, via un mécanisme de cascade, à partir de 1024 Wcm2. Dans un second temps, nous étudions la génération de positrons lors de la collision frontale entre un faisceau d'électrons ultra-relativistes issu d'un accélérateur plasma et une impulsion laser ultra-intense. Dans une dernière partie, nous considérons un scénario prospectif d'intérêt astrophysique, à savoir la collision de plasmas de paires issus de cibles solides irradiées à 1024 Wcm-2 montrant la croissance rapide d'une instabilité de lamentation magnétique combinée à d'intenses effets radiatifs. / This PhD thesis is concerned with the regime of extreme-intensity laser-matter interaction that should be accessed on upcoming multi-petawatt facilities (e.g. CILEX-Apollon, ELI, IZEST). At intensities IL > 1022 Wcm-2, the relativistic dynamics of the laser-driven electrons becomes significantly modified by high-energy radiation emission through nonlinear inverse Compton scattering. For IL > 1023 Wcm-2, the emitted-ray photons can, in turn, interact with the laser field and decay into electron-positron pairs via the nonlinear Breit-Wheeler process. These quantum electrodynamic processes, which until recently could only be explored on large-scale particle accelerators, can greatly alter the "standard" mechanisms of laser-plasma interaction, and therefore its overall energy budget. In order to model their intricate interplay with the laser-induced plasma processes, they have been implemented within the particle-in-cell code calder developed at CEA. In a first part, we study these QED processes in the interaction of an ultra-intense laser with a micrometric overdense target. It is found that the laser-to--ray energy conversion efficiency can by far exceed 10% for intensities IL > 1023 Wcm-2, while copious pair production (through pair cascading) kicks in for IL > 1024 Wcm-2. In a second part, we consider positron generation in the collision between a GeV electron bunch issued from a laser-wake eld accelerator and a counterpropagating laser pulse. In a third part, we analyze a prospective scheme of astrophysical interest, consisting in the collision between two dense pair plasmas produced from solid targets irradiated at 1024 Wcm-2 showing a fast-growing magnetic lamentation instability amplified by intense synchrotron emission.
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Post compression d'impulsions intenses ultra-brèves et mise en forme spatiale pour la génération d'impulsions attosecondes intenses / Post compression of high energy ultra-short pulses and spatial shaping of intense laser beams for generation of intense attosecond pulsesDubrouil, Antoine 28 October 2011 (has links)
La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas suffisante pour induire des effets non-linéaires (transitions à deux photons).Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du µJ lors de la génération dans l'argon.- Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en réflexion et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le profil d'intensité est radialement constant (faisceaux flat top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé.- Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé.Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ). / The generation of high order harmonics in a gaseous medium is a phenomenon conveniently described by a three steps model : subject to a strong laser field irradiation, an atom (or molecule) can undergo a tunneling ionization. The ejected electron is accelerated in the laser field and recombine on its parent ion leading to the emission of an XUV photon. The XUV radiation can be emitted as attosecond pulses (1 as = 10-18 s), and it is then an ideal tool to probe the electronic structure of atoms or molecules which require the highest time resolution. However, the intensity of this radiation is usually not sufficient to induce non-linear processes (two-photon transitions).In the frame of this work, we have developed a harmonic source capable of producing an intense XUV radiation to access non-linear physics in this wavelength domain.To achieve these results, significant work on the infrared generating pulses was necessary, both in the spatial and temporal domain. We have developed a technique for spatial shaping of intense laser beams, and a post compression technique fitted to high energy pulses.This thesis is therefore divided into three parts:- The development of an high energy harmonic source and related diagnostics. We use a Ti: sapphire laser system for this source which delivers 40-fs pulses up to an energy of 150 mJ at 10 Hz repetition rate. Good optimization conditions were obtained, leading to XUV pulse energies of the order of μJ in the case of generation in argon.- The development of a spatial shaping technique adapted to intense laser beams and to harmonic generation. The device is based on reflection optics and the interferences of two beams. It can produce, in the focal region, beams with a radially constant intensity over a large volume (flat top beams) and thus provide additional control of the harmonics generating process.- The development of a post compression technique in guided geometry based on the ionization induced spectral broadening. This technique is suitable for intense pulses (3.5 TW) and produces pulses above the terawatt level in the 10-fs range. This technique therefore provides a unique source for harmonic generation.These two approaches have been tested and validated for high order harmonics generation, and the results open interesting perspectives such as the generation of isolated attosecond pulses of high energy (> 100 nJ).
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Nonlinear instabilities and filamentation of Bessel beams / Instabilités non linéaires et filamentation des faisceaux de BesselOuadghiri Idrissi, Ismail 10 December 2018 (has links)
Un faisceau de Bessel est un champ électromagnétique résistant à la diffraction. il peut se propager en préservant son profile transversal d'intensité même en régime de filamentation. Ceci est très avantageux pour les applications laser de haute puissance, en particulier parce qu’ils permettent de générer des canaux de plasma homogènes dans les diélectriques. Cependant, à haute intensité, les impulsions laser ultracourtes subissent, dans certaines conditions expérimentales (faible focalisation), des instabilités non linéaires entraînant la modulation d’intensité du lobe central au cours de la propagation, ce qui peut être néfaste pour ces applications comme l’usinage des matériaux transparents. L’objectif de cette thèse est de contrôler la génération de canaux de plasma par impulsions de Bessel via le contrôle du profil spatial de ces impulsions. Nous avons dans une première partie, développé une méthode expérimentale pour manipuler le profil d’intensité axiale en régime linéaire. La seconde partie concerne l’étude et le contrôle des instabilités non linéaires induites par l’effet Kerr. Nous avons développé un modèle théorique du mélange à quatre ondes dans les faisceaux de Bessel et avons démontré une nouvelle approche pour manipuler ces instabilités par une mise en forme appropriée de l’intensité axiale des faisceaux de Bessel. Nous avons ensuite étudié la validité des modèles de filamentation basés l’équation non linéaire de Schrödinger et le modèle de Drude. Les résultats expérimentaux de la filamentation des faisceaux de Bessel dans le verre ont montré un comportement invariant par propagation, contrairement aux modèles numériques. Nous avons testé et amendé les modèles de dynamiques de plasma et de propagation. Nos simulations sont comparées à des résultats expérimentaux. Nous montrons que les corrections que nous avons pu apporter par rapport à l’état de l’art sont insuffisantes et rendent nécessaire une autre forme de modèle. / Bessel beams are solutions of Helmholtz equation. They can propagate while conserving their transverse intensity profile in space even in filamentation regime. This feature is very advantageous in high power laser applications such as plasma waveguide generation and laser ablation because they can generate homogeneous plasma channels in dielectrics. However, for moderate to low focusing conditions, Bessel pulses can sustain nonlinear instabilities, which consist in the modulation of the central core intensity along the propagation. Such a feature can prevent efficient energy deposition which hampers the applicability of Bessel pulses. The aim of this thesis is to investigate the possibility to control laser-generated plasma channels using spatially-reshaped Bessel pulses. In a first part, we have developed an experimental method based on a spatial light modulator to modify the evolution of the on-axis intensity of Bessel beams in the linear propagation regime. To study and control Kerr-induced instabilities, we developed, in a second part, a novel model based on four wave mixing interactions in Bessel beams. We have then demonstrated a novel approach to control these instabilities via on-axis intensity shaping. Bessel filamentation models in transparent media were then studied. Most models used in literature are based on nonlinear Schrödinger equation for light propagation and Drude model for laser-matter coupling. Experimental results on Bessel filamentation in glass showed propagation-invariant features in contrast with numerical simulations. Several corrections to this model were discussed. Our results show that such models are insufficient to explain our experimental results and thus the need to develop a more suitable one.
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Etude des dynamiques moléculaires sondées par générations d'harmoniques d'ordres élevés / Studies of molecular dynamics probed by High Harmonic GenerationFerré, Amelie 03 October 2014 (has links)
Grâce à ses propriétés (cohérence, brillance, durée), le rayonnement XUV femtoseconde produit par génération d'harmoniques d'ordre élevé est utilisé comme un processus de sonde pour l'étude de dynamiques atomiques et moléculaires, avec une bonne résolution spatiale et temporelle (femtoseconde voire attoseconde). Ainsi, des dynamiques rotationnelles ont été résolues sur des petits systèmes moléculaires (N2, CO2). Les travaux de cette thèse ont consisté à étendre les méthodes de spectroscopie harmoniques et les appliquer à des systèmes moléculaires complexes d'intérêt femtochimique. Parmi elles, nous présenterons la génération d'harmoniques à deux sources, le réseau transitoire d'excitation ou encore la génération d'harmoniques à deux couleurs. Ces techniques nous ont permis de résoudre des dynamiques femtosecondes dans N2O4 et SF6. La HHG est aussi utilisée comme source de rayonnement XUV, en jouant le rôle d'impulsion pompe lors d'expériences de type pompe-sonde. Cette approche a été utilisée pour l'étude du dichroïsme circulaire de photoélectrons de molécules chirales ionisées par un champ XUV harmonique de polarisation quasi circulaire. Nous nous attarderons à détailler la découverte de cette nouvelle source XUV femtoseconde de polarisation quasi circulaire. / High harmonic generation (HHG) spectroscopy has proven to be a promisingtool (like probe in pump-probe experiments) in revealing the atomic and molecular dynamicswith the potential for subangstrom spatial resolution and subfemtosecond temporalresolution. Then, rotational dynamics have been resolved on small molecular systems (N2,CO2). This thesis looks to extending HHG spectroscopy methods to probe the structureand the dynamic of complex molecular systems. We will describe the two sources highharmonic generation, the transient grating of excitation and the two-color high harmonicgeneration. We enable to resolve the femtosecond nuclear dynamics in N2O4 and SF6. HHGis also used like a XUV radiation source, playing the role of pump pulse. This approach hasbeen used for the study of photoelectron circular dichroism. An XUV harmonic field witha quasi-circular polarization ionizes chiral molecules. In this manuscript, we will developthis new femtosecond XUV and quasi circular polarization radiation.
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