Nous présentons nos travaux sur la génération d’harmoniques élevée (HHG) avec des impulsions térawatt femtosecondes. Nous avons effectué l’HHG avec les impulsions fondamentales de haute énergie et caractérisé l’émission de XUV spatialement et spectralement de manière monocoup et nous avons observé plusieurs structures dans le champ lointain. Ces structures sont très robustes et reproductibles et ont été observés dans de nombreux types de gaz et des géométries de génération. Sans caractérisation monocoup spatiale et spectrale les structures ne sont pas visibles. Nous avons développé des simulations simples pour identifier ces structures et nous avons pu observer des structures similaires. Nous les avons identifiés comme étant liées à la cohérence spatiale de la source XUV et la diffraction dans le champ lointain. Dans le champ proche, la phase et l’amplitude harmonique évoluent spatialement et temporellement et leurs profils sont fortement modulés. Ces profils modulés diffractent et créent des spectres structurés dans le champ lointain. Nous avons observé que la propagation dans un milieu générateur fin a peu d’influence sur les structures. Nous démontrons une mise en forme spatiale de l’impulsion fondamentale via l’optique adaptative et leur avantage pour HHG. Une optique adaptative nous permet d’avoir un faisceau à profil de phase régulier. Un tel faisceau est utilisé pour HHG avec un faisceau de grand diamètre et contrôle du faisceau XUV est démontrée. Nous avons développé une technique de post-compression de haute énergie, et nous avons obtenu des impulsionsde 10 fs et 10 mJ dans un profil quasi gaussien. La technique repose sur l’automodulation de phase induite par l’ionisation et est compatible avec des impulsions niveau TW de haute énergie. Nous avons effectué des HHG avec ces impulsions et obtenu des spectres XUV quasi continu avec des structures spatiales et spectrales. Nous avons effectué des simulations simples etdes simulations de SFA et nous avons observé des structures similaires même sans prendre en compte la propagation dans le milieu. / We present our work on high harmonic generation with TW femtosecond pulses. We performed HHG with high energy femtosecond pulses and characterize the generated XUV emission spatially and spectrally at the single-shot basis and we observed many structures in spatially resolved XUV spectra in the far field. Those structures are very robust and reproducible and have been observed in many different gases and generation geometries. Without spatial and spectral characterization on the single-shot basis the structures are not visible. We developed simple simulations to identify those structures and we observed similar structures as experimentally. We identified them as a result of spatial coherence of the XUV source and the diffraction to the far field. In the near field, the harmonic amplitude and phase are spatially and temporally dependent and their profiles are strongly modulated. Such modulated profiles diffract to structured spatially resolved spectra in the far field. We observed that propagation of the XUV in the generating medium has little influence on the structures. We demonstrate spatial shaping of the driving pulses via adaptive optics and their advantage for HHG. An adaptive optics allows us to have the driving beam of regular spatial profile and phase even out of focus. Such a beam is used for HHG with a large diameter driving beam and control of the XUV beam is demonstrated. We developed a high energy TW post-compression technique and we obtained pulses of 10 fs and 10 mJ in a quasi-Gaussian spatial profile. The technique is based on ionization-inducedself-phase-modulation and is compatible with high energy TW level pulses. We performed HHG with such TW pulses and obtained XUV quasi-continuum spectra with spectral and spatial structures. We performed simple simulations and SFAsimulations and we observed similar structures even without considering the XUV propagation in the medium.

Les travaux présentés dans cette thèse portent sur la réalisation d'un système de génération de signaux micro-ondes à haute stabilité de fréquence. De tels signaux sont obtenus en asservissant en phase un laser femtoseconde à fibre sur une référence de fréquence optique ultra-stable. On est ainsi capable de transférer la stabilité relative de fréquence d'une référence optique dans le domaine micro-onde. Des lasers ultra-stables ont d'abord été développés afin de servir de référence. Ils sont obtenus en asservissant en fréquence un laser sur une cavité Fabry-Perot. Une étude par calculs numériques puis expérimentale a permis de minimiser l'influence, sur les cavités, de la source de bruit dominante qu'est les vibrations. Grâce à cette démarche et à l'utilisation de miroirs de cavité en silice fondue, deux de ces lasers ultra-stables ont une stabilité relative de fréquence estimée à 4,1×10^(-16) @ 1 s. A partir du laser femtoseconde stabilisé sur l'un des lasers ultra-stable, un signal micro-onde à ~12 GHz est généré avec une stabilité de 3×10^(-15) à 1 s. Une horloge atomique à fontaine, interrogée avec ce signal, atteint une stabilité de 3,5×10^(-14)τ^(-1/2), sa limite fondamentale imposée par le bruit de projection quantique. On montre ainsi que la contribution du bruit du signal d'interrogation sur la stabilité de l'horloge (effet Dick) est rendue négligeable. Enfin, la limitation ultime du processus de transfert de l'optique vers la micro-onde a été mesurée en utilisant la même référence optique pour deux lasers femtosecondes identiques. Après optimisation du système, elle a été évaluée au niveau de 2-3×10^(-16) entre 1 s et 10 s.

Dans ce travail de thèse, la texturation de surface d‟alliages de titane a été étudiée en utilisant un procédé d'écriture directe par laser femtoseconde dans le but d'améliorer la mouillabilité d‟implants dentaires et orthopédiques par les fluides biologiques et la minéralisation de la matrice (formation osseuse) tout en réduisant l'adhésion bactérienne et la formation de biofilmes. Des surfaces de titane (Ti-6Al-4Vet cp Ti) ont été micro-, nano-texturées par laser femtoseconde et une biofonctionnalisation de ces surfaces a été ajoutée ou non par greffage de peptides d'adhésion cellulaire (peptides RGD) en surface de ces différents matériaux. Les textures de surface peuvent être classées comme suit: (a) structures périodiques de surface induites par laser (LIPSS); (b) étalage de nanopiliers (NP); (c) étalage de micro colonnes recouvertes de LIPSS (MC-LIPSS) formant une distribution bimodale de rugosité. Nous avons montré que la texturation de surface par laser améliore la mouillabilité des surfaces avec de l'eau ainsi qu‟une solution saline tamponnée Hank's (HBSS) et amène une anisotropie de mouillage. Une minéralisation cellulaire est observée pour toutes les surfaces des deux alliages de titane lorsque des Cellules Souches Mésenchymateuses humaines (hMSC) sont cultivées dans un milieu ostéogénique. La minéralisation de la matrice et la formation de nodules osseux sont considérablement améliorées sur les surfaces texturées LIPSS et NP. Parallèlement,l'adhésion de Staphylococcus aureus et la formation de biofilmes sont considérablement réduites pour les surfaces texturées LIPSS et NP. La biofonctionnalisation des différentes surfaces texturées (cp Ti) par laser a été réalisée et caractérisée par spectroscopie de photoélectrons (XPS) et par microscopie à fluorescence en utilisant des peptides fluorescents. L‟ensemble des résultats obtenus suggèrent que la texturation de surface d'alliages de titane (Ti-6Al-4V et cp Ti) en utilisant une technique d‟écriture directe par laser femtoseconde est un procédé prometteur pour l'amélioration de la mouillabilité de la surface d'implants dentaires et orthopédiques par les fluides biologiques et leur ostéointégration (différenciation ostéoblastique et minéralisation de la matrice), tout en réduisant l‟adhésion de Staphylococcus aureus et la formation de biofilmes. Enfin, la combinaison de la texturation par laser et du greffage covalent d‟un principe actif (ici un peptide d‟adhésion cellulaire comme le peptide RGD) amènera indéniablement une bioactivité utile pour favoriser l'adhésion des hMSC et faciliter laformation osseuse. / In the present thesis the surface texturing of Ti alloys using femtosecond laser direct writing method is explored as a potential technique to enhance the wettability of dental and orthopaedic implants by biological fluids and matrix mineralisation (bone formation), while reducing bacteria adhesion and biofilmformation. The surface texture was combined with biofunctionalisation by covalent grafting of a RGD peptide sequence as well. The surface textures can be classified as follows: (a) Laser-Induced Periodic Surface Structures-LIPSS; (b) nanopillars arrays(NP); (c) arrays of microcolumns covered with LIPSS (MC-LIPSS), forming a bimodal roughness distribution. Laser texturing enhances surface wettability by water andHank‟s balanced salt solution (HBSS) and introduces wetting anisotropy, crucial incontrolling the wetting behaviour. Matrix mineralisation is observed for all surfaces of both Ti alloys when human mesenchymal stem cells (hMSCs) are cultured in osteogenic medium. Matrix mineralisation and formation of bone-like nodules are significantly enhanced on LIPSS and NP textured surfaces. On the contrary, Staphylococcus aureusadhesion and biofilm formation are significantly reduced for LIPSS and NP textured surfaces. The biofunctionalisation of the laser textured surfaces of cp Ti is sucessfully achieved. In general, these results suggest that surface texturing of Ti alloys using femtosecond laser direct writing is a promising method for enhancing surface wettability of dental and orthopaedic implants by biological fluids and their osseointegration (osteoblastic differentiation and matrix mineralisation), while reducing Staphylococcus aureus adhesion and biofilm formation. Finally, the combination of laser texturing and covalent grafting of a RGD peptide sequence may be potentially useful for increasing cell adhesion and facilitating bone formation.

Lorsqu’un faisceau laser femtoseconde est fortement focalisé sur des matériaux transparents, une ionisation en cascade peut se produire suite à l’intense ionisation du champ induit par celui-ci. Une fraction de l’énergie laser est absorbée et transférée dans le support produisant un échauffement local. La température à l’intérieur de la zone d’irradiation s’élèvera au point de fusion ou d’ébullition, selon la fluence de l’impulsion incidente et les propriétés du matériau. En conséquence, une légère modification du matériau, la formation de nano-réseaux ou des dommages complexes peuvent se produire. L’explosion de Coulomb peut participer au processus d’enlèvement de matière lorsque le faisceau laser est fortement focalisé sur la surface. Dans cette thèse, nous allons nous concentrer sur la formation de nano-réseaux sur la surface de la silice fondue. Nous mesurons la fluence de l’impulsion nécessaire pour induire des nano-réseaux de surface pour différents espacements entre des impulsions consécutives, pour découvrir et quantifier l’effet d’incubation dans le processus de formation de nano-réseaux. Nous proposons également une équation d’incubation modifiée (seuil d’ablation en fonction de l’espacement entre les impulsions). À l’aide d’un SEM, nous examinons le changement structurel de la morphologie sur la surface induite par la combinaison de différents paramètres d’écriture tels que : l’énergie par impulsion/fluence, l’espacement entre les impulsions et la profondeur de la lumière focalisée sous la surface. Nous montrons ainsi l’évolution des nano-fentes dans le cas statique et pour une petite gamme de fluence d’impulsion et démontrons que des nano-réseaux uniformes peuvent être obtenus lorsque la fluence de l’impulsion est légèrement au-dessus du seuil d’ablation et que la largeur et l’espacement des nano-réseaux dépendent de l’espacement entre les impulsions et de leur fluence. Nous proposons également un nouveau modèle qui inclut les effets de répartition de l’intensité locale et d’incubation. L’évolution progressive de maxima locaux et la formation de nouvelle paires de nanogrooves (cas statique) ou de son autoréplication (cas de numérisation) sur des emplacements spécifiques est en fait la physique derrière le processus de formation qui est fidèlement reproduit dans l’expérience. Jusqu’à maintenant, aucun modèle n’a réussi à bien représenter les phénomènes observés. Finalement, nous présentons les applications potentielles de l’écriture directe d’un certain nombre contrôlable de nanocanaux et nano-réseaux à grande surface. / When a femtosecond laser beam is tightly focused onto transparent materials, strong field ionization followed by avalanche ionization may occur, and a fraction of laser energy is absorbed and transferred into the lattice resulting in local heating. The temperature within the irradiation zone will rise up to the melting or boiling point depending on the incident pulse fluence and material properties. As a result, either smooth modification, or well-shaped nanogratings or complex damage may occur. Coulomb explosion may also participate in the material removal process. In this thesis, we focus on the nanograting inscription on the surface of fused silica. We measure the pulse fluence which is required to induce surface nanogratings for different pulse-to-pulse spacing, uncover and quantify the incubation effect in the nanograting inscription process, and propose a modified incubation equation (ablation threshold as a function of pulse-topulse spacing). Using a scanning electron microscope, we examine the structural change on the surface induced by the combination of different writing parameters such as the pulse energy/fluence, pulse-to-pulse spacing and the depth of the focused light below the surface. We show the shot-to-shot evolution of nanogrooves in the static case for a small range of pulse fluence, and demonstrate that well-shaped nanogratings can be obtained with pulse fluence slightly above the reduced ablation threshold, and that the width and spacing of the nanogratings depend on the pulse-to-pulse spacing and pulse fluence. In particular, we propose a new model which consists of local intensity distribution and incubation effect. The progressive evolution of new local maxima and in turn the formation of new nanogrooves in pairs (static case) or in a self-replicating way (scanning case) at specific locations is in fact the physical focus behind the nanograting inscription, as is faithfully reproduced by the experiment. No previously reported model has ever been successful in that respect. Finally, we discuss and demonstrate the potential applications in direct writing of a controllable number of nanochannels and large-area nanogratings.

Un des avantages des lasers femtosecondes de haute puissance (TW-PW) est de pouvoir obtenir, au foyer d'une optique focalisante, des intensités très élevées atteignant jusqu'à 10^22W.cm^-2 soit un champ électrique de 2.7 PV.m^-1. Pour cela, ces chaînes lasers délivrent nécessairement des faisceaux de grands diamètres (jusqu'à 40 cm) et des impulsions très courtes (de l'ordre de la dizaine de femtosecondes). En conséquence, les propriétés spatiales et temporelles de l'impulsion ne sont généralement pas indépendantes. Ce type de dépendance, appelée couplage spatio-temporel, a pour conséquence d'augmenter la durée d'impulsion et la taille de la tache focale, ce qui peut conduire à une diminution notable de l'intensité maximale au foyer. Les dispositifs de métrologie couramment utilisés sur ces chaînes lasers femtosecondes de haute puissance ne permettent de mesurer les profils spatial et temporel de l'impulsion que de façon indépendante.L'objectif de cette thèse était de développer des techniques permettant de mesurer les couplages spatio-temporels afin de pouvoir quantifier leur effet et de les corriger dans l'optique d'obtenir l'intensité maximale au foyer. Ainsi, nous avons tout d'abord adapté une technique de caractérisation spatio-temporelle existante à la mesure de lasers TW. Afin d'éviter les contraintes induites au foyer, comme celles liées aux fluctuations de pointé, les mesures ont été réalisées sur le faisceau collimaté. Ajouter une source de référence en parallèle du dispositif initial, nous a aussi permis de prendre en compte les artéfacts de mesure dus aux variations thermiques et mécaniques affectant l'interféromètre. Grâce à cette amélioration, il est possible de reconstruire le profil spatio-temporel complet du faisceau, en particulier son front d'onde.Cependant, les limitations induites par cette technique, nous ont conduit à développer un nouveau dispositif de mesure. Basé sur une corrélation croisée, cette technique consiste à faire interférer le faisceau laser à caractériser avec une partie de ce dernier, suffisamment petite pour ne pas être distordue spatio-temporellement. Nous avons également mis en œuvre une variante de ce dispositif permettant une mesure mono-coup selon une dimension transverse de l'impulsion.A l'aide de ces différentes techniques, nous avons pu caractériser, pour la première fois, plusieurs chaînes lasers TW. Les mesures réalisées ont mis en lumière l'existence de couplages spatio-temporels résiduels conduisant à une baisse significative de l'intensité pic au foyer. Ces résultats montrent qu'il est indispensable de caractériser spatio-temporellement des chaînes lasers femtosecondes de haute puissance dans l'optique d'obtenir l'intensité maximale au foyer. / One of the advantages of high-power femtosecond lasers (TW-PW) is to obtain, at the focus of a focusing optic, very high intensities up to 10^22W.cm^-2 (i.e. an electric field of 2.7 PV.m^-1. Therefore, these lasers chains necessarily deliver beams with large diameter (up to 40 cm) and very short pulses (of the order of tens of femtoseconds). As a consequence, the spatial and temporal properties of the pulse are generally not independent. Such dependence, called spatial-temporal coupling has the effect of increasing the pulse duration and the size of the focal spot, which can lead to a significant reduction of the maximum intensity at the focus. Metrology devices commonly used on these high-power femtosecond lasers allow retriving the spatial and temporal profiles of the pulse only in an independent manner. The aim of this thesis was to develop techniques for measuring spatiotemporal couplings in order to quantify their effect and correct them in order to obtain the maximum intensity at focus. First of all, we adapted an existing technique of spatio-temporal characterization to the measurement of TW lasers. To avoid the issues induced at the focus, such as those related to jittering, measurements were performed on the collimated beam. By adding a reference source to the original device, we managed to take into account the measurement artifacts due to thermal and mechanical variations affecting the interferometer. With this improvement, it was possible to reconstruct the complete spatio-temporal profile of the beam, particularly its wavefront. However, the limitations imposed by this technique led to the development of a new measurement device. Based on a cross-correlation, this technique consists of making the laser beam to interfere with a part of itself, small enough not to be spatiotemporally distorted. We have also implemented a variant of this device for a single-shot measurement along one transverse dimension of the pulse. Using these techniques, we performed the very first characterization of several TW laser chains. The measurements have revealed the existence of residual space-time couplings leading to a significant decrease of the peak intensity at focus. These results show that it is essential to spatio-temporally characterize high power femtosecond laser chains to obtain the maximum intensity at focus.