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The development and application of a combinatorial sputtering thin film technique to screen potential scintillation material systems was investigated. The technique was first benchmarked by exploring the binary lutetium oxide-silicon oxide material system, which successfully identified the luminescence phases of the system, Lu2SiO5 (LSO) and Lu2Si2O7 (LPS). The second application was to optimize the activator concentration in cerium doped LSO. The successfully optimized cerium concentration in the thin film LSO of 0.34 atomic percent was much greater than the standard cerium concentration in single crystal LSO. This lead to an intensive study based on temperature dependent steady-state and lifetime photoluminescence spectroscopy to understand the different concentration quenching mechanisms involved in the bulk single crystal versus the thin film LSO. The results were used to develop configuration coordinate models which were employed to explain the observed concentration dependent behavior. The nature of single crystal LSO:Ce concentration quenching was determined to be due to radiative energy transfer, and ultimately self-absorption. For the thin films it was found self-absorption was not a dominant factor due to the thin dimension of the film and also its nano-crystalline nature. Instead, the photoluminescence excitation and emission spectra as a function of concentration demonstrated the concentration quenching behavior was due to an increase in defect-mediated non-radiative transitions with increasing cerium. The final application of the thin film screening technique was the exploration of the ternary Lu2O3-SiO2-Al2O3 material system doped with cerium. It was found that the presence of aluminum and silicon hindered LSO and Al5Lu3O12 (LuAG) emission, respectively. However, the presence of aluminum was found to increase LPS emission intensity. The percent of aluminum in the LPS phase was estimated at 2.5 atomic percent.

A variety of benefits motivate the development of epitaxial metals, among which include the ability to design fully integrated layer structures where metallic films and nanostructures can be embedded into the cores of optoelectronic devices. Applications include high-performance tunnel-junctions, epitaxial transparent Ohmic contacts, photomixer material, and thermoelectrics. Additionally, the integration of metallic nanostructures and films into optoelectronic devices has shown potential for improving device performance and functionality through sub-wavelength confinement of plasmonic modes and enhancement of light/matter interactions. The rare-earth monopnictide (RE-V) material system can be integrated epitaxially with conventional zincblende III-V substrates under normal growth conditions, resulting in high-quality, thermodynamically stable interfaces. The RE-V semimetals span a range of optical, electrical, and structural properties, making them ideal for integration into III-V-based optoelectronic devices and applications. In this dissertation, high-quality epitaxial LuAs, LaAs and La(x)Lu(1-x)As films and nanostructures were grown and characterized for their structural, electrical, optical, and plasmonic properties. Through a sweep of alloy film compositions of the RE-V alloy material La(x)Lu(1-x)As, the ability to produce tunable epitaxial metals was demonstrated, with a range of peak transmission spectra from near- to mid-infrared wavelengths, plasmonic response in the mid-infrared, moderate resistivity, and lattice-matching potential to many relevant III-V substrates. Additionally, there is a great deal of interest in developing techniques to produce optoelectronic devices that are not restricted by substrate lattice constant. Many epitaxial approaches have been tried, with moderate success; however, growing low defect-density heteroepitaxial materials with differing crystal structures and highly-mismatched lattice parameters is extremely challenging, and such structures suffer from poor thermal properties and reliability issues. A general approach is needed for thin metamorphic buffer layers with minimal threading dislocations that simultaneously have low thermal resistance for effective heat-sinking and device reliability. An investigation was conducted into the use of RE-V nanostructure superlattices towards the reduction of dislocation density in highly-mismatched III-V systems. / text

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:35:41Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:56Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:44:29Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:22Z (GMT). No. of bitstreams: 1 07114.pdf: 5950239 bytes, checksum: a45c843d71dddc5fe0b565d5be615211 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:35:41Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:56Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Este trabalho apresenta dois modelos baseados em análise compartimental: modelo Animal e modelo Humano, usando imagens obtidas com mini gama câmera e dados de pacientes (obtidos da literatura) para a determinação das constantes cinéticas na biodistribuição do 177Lu-DOTATATO para três espécies animais (rato Wistar, hamster armênio e hamster sírio) e para o Humano. Os estudos de biodistribuição consideraram duas fases: a Fase 1, governada pela transferência do sangue para os órgãos e a Fase 2 governada pela excreção renal. As constantes cinéticas calculadas a partir dos dados obtidos com os animais foram usadas para a construção de escalas alométricas para prever a biodistribuição do radiofármaco 177Lu-DOTATATO empregando relações de massa, metabolismo, longevidade e parâmetros fisiológicos. Os resultados de extrapolação foram comparados com resultados calculados diretamente para os pacientes de PRRT (Peptide Receptor Radiotherapy) usando o modelo Humano. As constantes cinéticas calculadas a partir dos dados obtidos com humanos foram usadas para estimativa de dose em pacientes de PRRT considerando 26 órgãos e tecidos considerados pelo método MIRD. Os resultados de dosimetria foram concordantes com aqueles disponíveis na literatura. Para a Fase 1, as relações alométricas para as constantes cinéticas dos principais órgãos envolvidos no metabolismo e excreção do 177Lu-DOTATATO - fígado, rins e bexiga - mostraram boa correlação na projeção por massa, por metabolismo e por parâmetros fisiológicos. Para a Fase 2, apenas as constantes do sangue para os rins e do sangue para o fígado apresentaram boa correlação. Considerando o efeito de bloqueio da excreção renal pelo uso de anestésico, não se justificam tempos de medição maiores que 40 minutos para estudos in vivo, em pequenos animais. Dessa maneira, os resultados obtidos com as medições da Fase 1 da biodistribuição do 177Lu-DOTATATO em animais se apresentam como suficientes para estabelecer relações alométricas para estimativa de dose em pacientes submetidos à PRRT. / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:44:29Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:07:22Z (GMT). No. of bitstreams: 1 07114.pdf: 5950239 bytes, checksum: a45c843d71dddc5fe0b565d5be615211 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Submitted by Pedro Silva Filho (pfsilva@ipen.br) on 2017-11-17T17:17:04Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2017-11-17T17:17:04Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Linfomas são cânceres que se iniciam a partir da transformação maligna de um linfócito no sistema linfático. Os linfomas são divididos em duas categorias principais: os linfomas de Hodgkin e todos os outros linfomas, denominados linfomas não-Hodgkin (LNH). Os pacientes com LNH são comumente tratados com radioterapia apenas ou combinada com quimioterapia utilizando-se de anticorpo monoclonal anti-CD20, principalmente o rituximab (MabThera&reg). O uso de anticorpos monoclonais (Acm) conjugados à quelantes bifuncionais radiomarcados com radionuclídeos metálicos ou lantanídeos é uma realidade de tratamento para portadores de LNH pelo princípio de radioimunoterapia (RIT). Este estudo concentrou-se nas condições de conjugação do anticorpo monoclonal rituximab (MabThera&reg) com grupamentos quelantes bifuncionais DOTA e DTPA. Na marcação dos Acm conjugados com lutécio-177, foram estudadas as condições de pré-purificação do Acm, condições de conjugação, determinação de número de quelantes acoplados à molécula do anticorpo, purificação do anticorpo conjugado, radiomarcação do anticorpo conjugado, com lutécio-177, purificação do anticorpo marcado, a ligação específica in vitro dos compostos marcados às células Raji, e distribuição biológica em camundongos BALB/c sadios. As três metodologias empregadas na pré-purificação do anticorpo (diálise, cromatografia de exclusão molecular com coluna Sephadex G-50 e ultrafiltração) demonstram-se eficientes e proporcionaram recuperação da amostra superior a 90%. A metodologia de ultrafiltração foi considerada a mais simples e prática, podendo ser aplicada a procedimentos rotineiros de produção de radiofármacos. Além disso, proporcionou a recuperação final de amostra de 97% em microlitros. Nas conjugações do anticorpo com os quelantes DOTA e DTPA em razões molares diferentes do Acm:quelante, observou-se número de grupamentos quelantes acoplados à molécula do Acm proporcional à razão molar estudada. Quando foi avaliada a influência de condições diferentes de conjugação no número de quelantes acoplados à molécula do Acm, não foram observadas diferenças significativas, com resultados de pureza radioquímica (PR) inferior a 80% em todas as condições estudadas. Na comparação de métodos de purificação do Acm conjugado, a abordagem inédita apresentada neste estudo, na qual a cromatografia de exclusão molecular foi combinada com a ultrafiltração resultou em maior eficiência na purificação e preservação da estrutura do anticorpo. Nos estudos de radiomarcação do anticorpo conjugado com DOTA e DTPA, os imunoconjugados de DTPA apresentaram, de forma geral, maior eficiência de marcação com resultados reprodutíveis quando comparados com os imunoconjugados de DOTA, considerando-se as diferentes razões molares utilizadas. As metodologias cromatográficas empregadas no controle de pureza radioquímica do composto radiomarcado proporcionaram a discriminação das diferentes espécies radioquímicas no meio de marcação. A metodologia de purificação do composto conjugado e radiomarcado utilizada proporcionou a obtenção de compostos com alta pureza radioquímica, 97,4±1,3% (DOTA 1:50) e 98,7±0,2% (DTPA 1:50). Nos estudos de ligação específica às células tumorais Raji, o anticorpo conjugado com quelante DTPA nas razões molares de 1:50 e 1:20 apresentaram perfil semelhante de ligação, com aumento da porcentagem de ligação específica proporcional à concentração celular, enquanto que o imunoconjugado na razão molar de 1:10 apresentou alta porcentagem de ligação não específica. Os resultados obtidos nos estudos de biodistribuição in vivo do anticorpo conjugado e radiomarcado nem sempre se mostraram compatíveis com a biodistribuição de anticorpos radiomarcados íntegros. No caso do quelante DOTA, o imunoconjugado obtido a partir da razão molar 1:20, apresentou melhores características de biodistribuição. No caso do quelante DTPA, a razão molar utilizada pareceu refletir diretamente no clareamento sanguíneo do anticorpo e todas as razões molares utilizadas apresentaram instabilidade in vivo. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

In the field of nuclear medicine, radioisotopes are used for applications such as diagnostic imag- ing, treatment, and equipment sterilization. The most commonly used radioisotope in medicine is technetium-99m (Tc-99m). It is used in 80% of all nuclear medicine procedures. Its parent isotope is molybdenum-99 (Mo-99). NRU, which is now closed, formerly produced 40% of the worlds demand for Mo-99. The production capacity of this reactor has been supplemented by a network of cyclotrons and a modified research reactor. This study aims to provide an alternative means of production for Mo-99, as well as other radioisotopes by modifying the center pin of a standard 37-element bundle of a CANDU reactor. The neutron transport code DRAGON, and the neutron diffusion code DONJON were used to model a CANDU-9 reactor. The lowest, median, and highest power channels were chosen as candi- dates for the modified bundles. It was found that the reactor parameters were altered by a negligible amount when any one channel was used to house the modified bundles. Significant quantities of the radioisotope lutetium-177 as well as the generating isotopes of the alpha-emitting radioisotopes lead- 212/bismuth-212, and radium-223 were produced. However, only minute amounts of molybdenum-99, and the generating isotope of bismuth-213 were produced. / Thesis / Master of Applied Science (MASc)

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:35:37Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:03:58Z (GMT). No. of bitstreams: 1 18221.pdf: 475984 bytes, checksum: d5ed50df9b4585d0998e12d282f7f294 (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP