Neste trabalho estudamos os aspectos teóricos dos efeitos magnetocalórico e barocalórico em sistemas físicos simples com dois e quatro níveis de energia. Para esta finalidade utilizamos um hamiltoniano que considera um sistema de momentos localizados interagindo entre si e com um campo magnético externo. No hamiltoniano também são incluídos a interação magnetoelástica, e um termo extra para simular anisotropia. O efeito de pressão externa é levado em consideração através da renormalização do parâmetro deinteração de troca. Fizemos um estudo sistemático das propriedades magnetocalóricas e barocalóricas para vários conjuntos de parâmetros do modelo. Os resultados obtidos mostram diversos tipos de comportamento dos potenciais magnetocalóricos, como o efeito mesa, o efeito inverso, o efeito gigante e uma estrutura com dois picos. / In this work we study the theoretical aspects of the magnetocaloric and barocaloric effect in simple physical systems with two and four energy levels. In order to do that, we used a Hamiltonian that consider local magnetic moments interacting among them and with an external magnetic field.We include in the Hamiltonian the magnetoelastic interaction, and an extra term to simulate anisotropy. We consider the external pressure effect using a renormalization of the interaction exchange parameter. We performed systematical study about the magnetocaloric and barocaloric properties for a lot of sets of model parameters. The results show different types of behavior of the magnetocaloric potentials, such as the table-like effect, the inverse effect, the giant effect and a structure with two peaks.

Neste trabalho estudamos os aspectos teóricos dos efeitos magnetocalórico e barocalórico em sistemas físicos simples com dois e quatro níveis de energia. Para esta finalidade utilizamos um hamiltoniano que considera um sistema de momentos localizados interagindo entre si e com um campo magnético externo. No hamiltoniano também são incluídos a interação magnetoelástica, e um termo extra para simular anisotropia. O efeito de pressão externa é levado em consideração através da renormalização do parâmetro deinteração de troca. Fizemos um estudo sistemático das propriedades magnetocalóricas e barocalóricas para vários conjuntos de parâmetros do modelo. Os resultados obtidos mostram diversos tipos de comportamento dos potenciais magnetocalóricos, como o efeito mesa, o efeito inverso, o efeito gigante e uma estrutura com dois picos. / In this work we study the theoretical aspects of the magnetocaloric and barocaloric effect in simple physical systems with two and four energy levels. In order to do that, we used a Hamiltonian that consider local magnetic moments interacting among them and with an external magnetic field.We include in the Hamiltonian the magnetoelastic interaction, and an extra term to simulate anisotropy. We consider the external pressure effect using a renormalization of the interaction exchange parameter. We performed systematical study about the magnetocaloric and barocaloric properties for a lot of sets of model parameters. The results show different types of behavior of the magnetocaloric potentials, such as the table-like effect, the inverse effect, the giant effect and a structure with two peaks.

Orientador: Flávio César Guimarães Gandra / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-17T22:36:59Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Reis_RicardoDonizethdos_M.pdf: 3698782 bytes, checksum: 685ad61061d7b02d4c3347f86a4822eb (MD5) Previous issue date: 2011 / Resumo: O efeito magnetocalórico (EMC) é a base da refrigeração magnética. O potencial magnetocalórico é caracterizado por duas quantidades termodinâmicas: a variação isotérmica da entropia (?S) e a variação adiabática da temperatura (?T), as quais são calculadas sob uma variação na intensidade do campo magnético aplicado ao sistema. Em sistemas que apresentam anisotropia magnética é observada uma mudança no efeito magnetocalórico porque este potencial torna-se fortemente dependente da direção de aplicação do campo magnético. A anisotropia em sistemas magnéticos pode levar à definição de um efeito magnetocalórico anisotrópico, o qual, por definição, é obtido para um campo cuja intensidade é mantida constante e cuja orientação variamos de uma direção difícil de magnetização para a direção fácil de magnetização. Neste trabalho apresentaremos os resultados obtidos para o efeito magnetocalórico anisotrópico nos compostos monocristalinos de DyAl2, RBi(R=Dy,Ho) e RGa2 (R=Er,Ho). Para o composto DyAl2 , utilizando o hamiltoniano de campo cristalino (CC) e a aproximação de campo médio, foi possível simular as curvas de magnetização e calor específico obtendo boa concordância com os resultados experimentais. Neste composto a variação isotérmica da entropia ?Sanisotrópico obtida pela variação da direção do campo H (EMC anisotrópico) é maior do que ?Siso convencional que, entretanto, ocorre na temperatura de reorientação de spin (T=42K). A forte anisotropia do ErGa2 e do HoGa2 contribui para uma expressiva diferença no ?Smag (~12 e 23J/kgK@5T, respectivamente, para T~10K) quando o campo é aplicado paralela ou perpendicularmente ao eixo fácil. Em ambos os casos a variação anisotrópica de entropia com a temperatura é semelhante ao ?S convencional com o campo magnético aplicado paralelamente ao eixo fácil de magnetização (eixo c para o ErGa2 e plano ab para o HoGa2). Observamos ainda que o EMC do ErGa2 é fortemente afetado pelo campo cristalino. Medidas de calor específico mostraram um acentuado pico tipo Schottky centrado em 40K e, conseqüentemente, somente parte da entropia magnética total se apresenta na temperatura de ordenamento antiferromagnética. Nos compostos de DyBi e HoBi o valor obtido para o EMC anisotrópico foi maior do que o EMC convencional ( cerca de 15% para o DyBi e 45% para o HoBi). Para os dois compostos foi obtido o EMC anisotrópico para os campos magnéticos de 5T, 6T e 7T. Para o HoBi obtivemos um resultado bastante interessante, no qual o EMC anisotrópico encontrado para µ0H= 5T, 24.7J/KgK, é aproximadamente o dobro do obtido para µ0H =7T / Abstract: The magnetic refrigeration is based on the magnetocaloric effect. The magnetocaloric potential is characterized by two thermodynamic quantities: the isothermal entropy change (?S) and the adiabatic temperature change (?Tad), which are calculated upon under a change in the intensity of the applied magnetic field. In anisotropic magnetic systems it is observed a change in the magnetocaloric effect, since this potential becomes strongly dependent on the direction in which the external magnetic field is applied. The anisotropy in such magnetic systems can lead to an inverse magnetocaloric effect, as well as to the definition of an anisotropic magnetocaloric effect, that by definition is calculated upon a magnetic field which intensity is kept fixed and which orientation is changed from a hard direction of magnetization to the easy direction of magnetization. For DyAl2 compound, using crystal field and mean field approximations, it was possible to simulate the magnetization curves and specific heat obtaining a good agreement with experimental results. In this compound the isothermal entropy change ?Sanisotrópico obtained by varying the direction of the field H (anisotropic EMC) is higher than conventional ?Siso, however, occurs in spin reorientation temperature (T = 42K). The strong anisotropy of ErGa2 and HoGa2 contribute to a expressive difference in the ?Smag (~12 and 23J/kgK@50kOe, respectively at T=10K) when the magnetic field is applied parallel or perpendicular to the easy axes. In both cases the anisotropic variation of entropy with temperature is similar to conventional Ds with the applied magnetic field parallel to the easy axis of magnetization (c axis for ErGa2 and plane ab for HoGa2). We also observed that the EMC ErGa2 is strongly affected by crystal field. Specific heat measurements show a sharp peak Schottky type centered at 40K and, therefore, only part of the total magnetic entropy is presented in the antiferromagnetic ordering temperature. In the compounds of DyBi and HoBi the value obtained for the anisotropic EMC was higher than the conventional EMC (~ 15% to DyBi and 45% for HoBi). For the two compounds was obtained the EMC anisotropic for magnetic fields of 5T, 6T and 7T. HoBi obtained for a very interesting result, in which the anisotropic found for EMC µ0H = 5T, 24.7J/KgK is approximately double that obtained for µ0H = 7T / Mestrado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física

Orientador: Flávio César Guimarães Gandra / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-30T17:33:36Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Monteiro_JoseCarlosBotelho_D.pdf: 10216375 bytes, checksum: 06d25402d8c5828939f2e7fa0710efbe (MD5) Previous issue date: 2016 / Resumo: Esta tese tem como principal objetivo desenvolver, apresentar e justificar a utilização de uma metodologia experimental que permita avaliar o efeito magnetocalórico (EMC), em qualquer tipo de material, de modo que as medidas reflitam a resposta real que a amostra fornece ao ser submetida a ciclos de magnetização similares àqueles que ocorrem em sistemas de refrigeração magnética. Para tal, construímos sistemas de medidas que utilizam dispositivos Peltier como sensores de fluxo de calor, capazes de realizar medidas diretas da quantidade de calor que a amostra absorve ou libera em situações aonde há variação de temperatura, campo magnético ou do ângulo entre direção do cristal e o campo aplicado. Na primeira parte do trabalho, foram realizadas medidas no sistema com dispositivos Peltier desenvolvido para uso no equipamento comercial PPMS - Physical Property Measurement System (Sistema de medidas de propriedades físicas) da Quantum Design. Utilizamos os métodos indiretos de medida do EMC mais comuns na literatura (medidas via curvas de magnetização e calor específico) para comparação com as medidas diretas de fluxo de calor através de varredura de campo obtidas pelo nosso sistema. Esta análise foi feita inicialmente em duas amostras com transições magnéticas de primeira e segunda ordem, consideradas como amostras padrão na área do EMC: Gadolínio e a liga Gd5Ge2Si2. Discutimos as diferenças encontradas e definimos aquele que acreditamos ser o protocolo de medidas mais correto para a avaliação do EMC para fins práticos. A partir desta conclusão, analisamos três outras amostras que apresentam comportamentos não usuais e alto potencial magnetocalórico e discutimos as diferenças. Perdas do EMC por histerese foram obtidas experimentalmente. Na segunda parte, com o auxílio de um calorímetro com o elemento Peltier capaz de realizar um giro de até 80° sob campo constante de até 1,9 T, realizamos o estudo do efeito magnetocalórico anisotrópico (EMC-ani) em amostras monocristalinas da família RAl2, obtidas pelo processo de Czochralski. Primeiramente medidas de calor específico e do EMC convencional foram realizadas nos monocristais, através do protocolo definido como ideal na primeira parte do trabalho, utilizando o sistema Peltier do PPMS. A partir desses dados, fomos capazes de obter o EMC-ani, de modo indireto, pela subtração das curvas obtidas. Por fim utilizamos o sistema Peltier de giro para realizar medidas diretas do EMC-ani em monocristais de DyAl2. Os resultados das medidas indiretas e diretas foram comparados com cálculos obtidos através de um modelo autoconsistente / Abstract: This thesis aimed to develop, present and justify the use of a methodology that allows one to evaluate the magnetocaloric effect (MCE), for any kind of material, such that the results reflects the real behavior of the sample submitted to magnetization cycles similar to those of magnetic refrigeration systems. To do so, we built measurement systems that uses Peltier devices as heat flux sensors to determine the heat absorbed or released by the sample in situations where the temperature, magnetic field, or angle between a given crystal direction and field changes. In the first part of the work, we report measurements using a Peltier device system developed for use with the Quantum Design PPMS (Physical Property Measurement System). We evaluated the indirect MCE measurements by using the most common techniques found in literature (through magnetization or specific heat curves) and compared to the direct heat flux measurements obtained through field sweep scans with our system. This analysis was initially made with two samples that present a first and a second order magnetic transition, considered as standard samples at MCE research area: Gadolinium and the Gd5Ge2Si2 alloy. We discussed the differences found and defined the measurement protocol that we believe to be correct to the practical evaluation of the MCE. From this conclusion, we analyzed three other samples that present uncommon behavior and high magnetocaloric potential and discussed their differences. MCE hysteresis losses were experimentally obtained. In the second part, with the aid of a calorimeter built with Peltier devices capable of perform an 80° rotation under constant magnetic field up to 1,9 T, we made the study of the Anisotropic Magnetocaloric Effect (MCE-ani) in monocrystalline samples of the RAl2 family grown by the Czochralski method. First, we made specific heat and conventional MCE measurements with the ideal protocol that was defined in the first part of the work, using the PPMS Peltier system. From these data, we were able to calculate indirectly the MCE-ani by subtracting the acquired curves. Finally, we used the Peltier rotation system to perform direct measurements of the MCE-ani in DyAl2 single crystals. The results of the indirect and direct measurements were compared with calculations achieved using a self-consistent process / Doutorado / Física / Doutor em Ciências / 1060137/2011 / CAPES

Orientador: Antonio Manoel Mansanares / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-09-26T17:20:21Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Soffner_MaxErik_D.pdf: 4836506 bytes, checksum: af3488da1f4fb5e63235f4be7bcfa8bd (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: O efeito magnetocalórico (EMC) tem sido amplamente estudado devido à sua possível aplicação em refrigeração magnética. A busca por materiais adequados se intensificou na última década, havendo demanda não só pela preparação de novos materiais como por sua completa caracterização. O objetivo deste trabalho é a aplicação das técnicas fototérmicas na caracterização de materiais que apresentam o efeito magnetocalórico. Primeiramente, versaremos sobre a Magnetoacústica. Trata-se de uma adaptação da técnica Fotoacústica e que se revelou promissora na área devido à sua alta sensibilidade e por deixar de lado questões sobre a validade da teoria envolvida nos métodos tradicionais. Recentemente, a detecção acústica do EMC foi explorada em outro trabalho do grupo, sendo proposto um modelo simples para determinar a variação adiabática de temperatura (? Tad). Aqui, exploramos a técnica em uma abordagem diferente, tendo como principal objetivo a determinação da variação isotérmica de entropia (? ST) para diferentes variações de campos magnéticos. A utilização de técnicas fototérmicas para a determinação do ? ST é a novidade deste trabalho. Os materiais analisados foram o gadolínio, que apresenta transição de fase magnética de 2a ordem e um composto da família Gd5 (Ge1-x Si x) 4, que apresenta transição de fase magnética-cristalográfica de 1a ordem. Os resultados positivos mostraram uma maneira alternativa na caracterização do EMC, trazendo vantagens sobre os métodos tradicionais em várias situações. Em paralelo, a técnica de ressonância ferromagnética fototermicamente modulada (PM-FMR) foi utilizada no estudo de filmes finos de gadolínio. O crescente interesse em filmes finos nos dias de hoje requer novos estudos sendo propícia a caracterização dos mesmos por diferentes técnicas. Através da PM-FMR, foi possível observar as transições de fase magnéticas para filmes com diferentes espessuras e tratamentos térmicos, depositados sobre substratos de quartzo e silício. Os resultados foram comparados com medidas tradicionais de ressonância ferromagnética e de magnetização. Apesar dos resultados serem, de modo geral, conhecidos o maior interesse está na evolução da técnica. Por possuir resolução espacial na escala de micrometros, permite obter imagens magnéticas, as quais não são possiveis pelos métodos tradicionais / Abstract: The magnetocaloric effect (MCE) has been widely studied because of its possible application in magnetic refrigeration. The search for suitable materials has intensified over the last decade, with a demand not only for the preparation of new materials but also for their complete characterization. The aim of this work is to apply the photothermal techniques to the characterization of materials with magnetocaloric effects. First, we will discuss the Magnetoacoustic technique. This is an adaptation of the Photoacoustic techinique, and it has proved to be promising in the magnetocaloric field due to its high sensitivity. Moreover, this technique is not limited by the validity of the theories involved in traditional methods. Recently, the acoustic detection of MCE was explored in another work of this research group and a simple model for determining the adiabatic temperature variation (? Tad) was proposed. Here, we used a different approach to determine the isothermal entropy change ( ? ST ) the ? ST is the novelty of this work. The analyzed materials were gadolinium, which shows a second order magnetic phase transition, and a Gd5 (Ge1-x Six) 4 family compound, which has a first order magnetic-crystallographic phase transition. The positive results showed an alternative way to characterize the MCE, proving to have advantages over traditional methods in many cases. In parallel, the photothermally modulated ferromagnetic resonance technique (PMFMR) was used in the study of thin films of gadolinium. Currently, there is a growing interest in thin films, and this has encouraged researches to use different characteriza tion techniques. Using PM-FMR, we observed the magnetic phase transitions for the films with different thicknesses and thermal treatments, deposited on quartz and silicon substrates. Our findings were compared with traditional results of ferromagnetic resonance and magnetization. Although the overall results are known, the main interest is in the evolution of the technique. The spatial resolution in the micrometer scale allows for magnetic images, which are not possible using traditional methods / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / Em geral, o efeito magnetocalórico (EMC) é caracterizado pela variação adiabática da temperatura (ΔTad) e a variação isotérmica da entropia (ΔST) sob variações do campo magnético. Devido as aplicações tecnológicas do EMC na refrigeração magnética, que não apresentam efeitos perigosos para o meio ambiente e tem o potencial para reduzir o consumo de energia, os estudos sobre o EMC tem crescido ao longo dos anos . Neste trabalho, estudamos as propriedades magnéticas e magnetocalóricos da série Gd (1-Y) Pr (Y) Ni2 com Y = 0; 0,25; 0,5; 0,75 e 1 A série dos compostos RNi2 compostos cristalizam na fase de Laves cúbico C15, o que torna o Campo Elétrico Cristalino cúbico um quadro adequado para descrever a anisotropia magnética sobre estes compostos . Além do modelo hamiltoniano inclui contribuições do efeito Zeeman e as interações de troca indireta entre Gd-Gd, Gd-Pr e íons Pr-Pr. Vale a pena notar que o GdNi2 apresenta um arranjo ferromagnético com temperatura de transição de cerca de 78 K e o composto PrNi2 é paramagnético. Os potenciais magnetocalóricos foram calculados e comparados com os dados experimentais. Além disso, investigamos a influência da direção do campo magnético sobre as quantidades magnéticas e no EMC investigada. / In general, the magnetocaloric effect (MCE) is characterized by the adiabatic temperature change, (ΔTad) , and the isothermal entropy change, (ΔST) , under changes of the magnetic field intensity. Due to technological applications of the MCE on magnetic refrigeration, which do not present hazardous effects to the environmental and has the potential to lower energy consumption, the interest on the MCE had grown over the years . In this work, we have studied the magnetic and magnetocaloric properties in the series Gd(1-Y)Pr(Y)Ni2 with Y = 0, 0.25, 0.5, 0.75 and 1. The RNi2 (R = Rare-earth) compounds crystallize in the cubic laves phase, which makes the cubic CEF an appropriate framework to describe the magnetism on these compounds . Besides CEF, the model Hamiltonian includes contributions of the Zeeman effect, and the indirect exchange interactions among Gd-Gd, Gd-Pr and Pr-Pr ions. It is worth noticing that the GdNi2 presents a ferromagnetic arrangement with transition temperature around 78 K and the PrNi2 compound is paramagnetic. The temperature dependences of the magnetocaloric potentials were simulated and compared with the experimental data. Furthermore, the influence of the magnetic field direction on the magnetocaloric quantities was theoretically investigated.

Submitted by Rosivalda Pereira (mrs.pereira@ufma.br) on 2017-05-05T20:42:39Z No. of bitstreams: 1 MayanneSilva.pdf: 14921508 bytes, checksum: f23bae019911ebcb5c64e47d629239c8 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-05-05T20:42:39Z (GMT). No. of bitstreams: 1 MayanneSilva.pdf: 14921508 bytes, checksum: f23bae019911ebcb5c64e47d629239c8 (MD5) Previous issue date: 2016-11-28 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / Fundação de Amparo à Pesquisa e ao Desenvolvimento Científico e Tecnológico do Maranhão (FAPEMA) / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPQ) / Here we report the structural, magnetic and magnetocaloric properties of DyMX (M = Cu and Pt; X = Si and Ge) and R2CuSi3 (R = Eu, Nd and Dy) intermetallic compounds. Polycrystalline samples were synthesized by arc melting under argon atmosphere. X-ray diffraction (XRD) analysis by Rietveld method confirm the desired crystallographic phase for all studied samples. Magnetization data show antiferromagnetic ordering around 12.8 K, 4.36 K, 8.7 K and 8.8 K for DyCuSi, DyCuGe, DyPtSi and DyPtGe, respectively. External applied magnetic field induces metamagnetic phase transitions in these compounds. However, the values of magnetic moment in T = 2 K and H = 5T () were lower than the respective values of the R ion effective magnetic moment, indicating that not all magnetic moments are oriented to the external applied field, in H = 5T. Eu2CuSi3 compound presented two ferromagnetic transitions at ܶ = 39.5 K and ܶ = 30 K for H ≤ 0.2 T. On the other hand, Nd2CuSi3 end Dy2CuSi3 magnetization data present characteristic of spin glass behavior in low temperatures (T ≤ 5.6 K for R = Nd e T ≤ 9.5 K for R = Dy) and low magnetic field (H < 0.2 T). When the external magnetic field increase, the magnetization increase faster and show saturation tendency in H = 5 T which indicate ferromagnetic interaction. Our results show a significant magnetocaloric effect (MCE) for all studied samples, which was characterized by a broad peak in the entropy variation change curves ሺȂ οܵ௠ሻ associated with the magnetic transition. The maximum MCE was obtained for DyCuSi compound ( = 23.7 J/kg.K and ܴܥ = ܲ421.5 J/kg), which indicate that this compound belongs to the class of magnetic materials with giant magnetocaloric effect. Large MCE was obtained for DyCuGe, Nd2CuSi3 e Dy2CuSi3 ( values ranging from 11.4 to 14.8 J/kg K). While conventional MCE was observed for DyPtGe, DyPtGe and Eu2CuSi3 compound values ranging from 8.1 to 11.2 J/kg.K). The obtained results, indicate that the DyMX and R2CuSi3 studied compound present interesting characteristics for application as refrigerant material in cryogenic temperatures. / Nesse trabalho estudou-se as propriedades estruturais, magnéticas e magnetocalóricas de compostos intermetálicos das famílias DyMX (M = Cu e Pt; X = Si e Ge) e R2CuSi3 (R = Eu, Nd e Dy) visando avaliar a potencialidade destes para aplicação na refrigeração magnética. As amostras foram sintetizadas por fusão em forno à arco voltaico, sob atmosfera de argônio. Medidas de difração de raios-X e a análise dos difratogramas com o método Rietveld mostraram que as amostras sintetizadas apresentaram a fase cristalográfica desejada. As medidas de magnetização mostraram que os compostos da série DyMX apresentam ordenamento antiferromagnético em torno de 12,8 K, 4,36 K, 8,7 K e 8,8 K para DyCuSi, DyCuGe, DyPtSi e DyPtGe, respectivamente. A aplicação de campo magnético externo induz transições metamagnéticas nesses materiais abaixo de . Porém, os valores do momento magnético em T= 2 K e H= 5 T foram menores que os respectivos valores do momento efetivo do íon magnético trivalente na matriz metálica, indicando que nem todos os spins estão orientados com o campo aplicado. Já dentre os compostos R2CuSi3, o Eu2CuSi3 apresentou duas transições ferromagnéticas = 39,5 K e = 30 K. Enquanto que Nd2CuSi3 e Dy2CuSi3 apresentaram comportamento típico de spin-glass, em baixas temperaturas (T≤ 5,6 K para R= Nd e T= 9,5 K para R= Dy) e baixos campos magnéticos (H< 0,1 T). Com o aumento do campo externo aplicado a magnetização aumenta rapidamente e mostra tendência de saturação em H= 5 T, indicando interação ferromagnética. Os resultados mostram que o efeito magnetocalórico (EMC) dos compostos estudados apresenta valores expressivos, tendo sido caracterizado por um pico alargado nas curvas de variação isotérmica da entropia associado com a transição magnética dos respectivos compostos. O máximo EMC obtido foi o do DyCuSi ( = 23,7 J/kgK e = 421,5 J/kg), o que sugere que este composto pertence à classe dos materiais magnéticos com EMC gigante. Os compostos DyCuGe, Nd2CuSi3 e Dy2CuSi3 apresentaram EMC grande ( entre 11,4 e 14,8 J/kg.K) e os demais pertencem a classe de materiais com EMC convencional ( entre 8,1 e 11,2 J/kg.K). Os resultados obtidos para as duas séries de compostos intermetálicos estudados nesse trabalho indicam que estes apresentam características interessantes para a aplicação como material refrigerante em temperaturas criogênicas.

Submitted by Maria Aparecida (cidazen@gmail.com) on 2017-05-17T12:56:09Z No. of bitstreams: 1 Emanoel Laurertan.pdf: 6139159 bytes, checksum: fd73d36355b7767418dd1da09e0e7b80 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-05-17T12:56:09Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Emanoel Laurertan.pdf: 6139159 bytes, checksum: fd73d36355b7767418dd1da09e0e7b80 (MD5) Previous issue date: 2015-07-10 / CAPES, FAPEMA,CNPQ / Magnetic and magnetocaloric properties of RPtGa (R = Dy, Ho e Er) and HoTSi (T = Mn, Co e Cu) compound have been studied. The samples crystallographic phase was confirmed by X-ray diffraction and Rietveld refinement analysis. Magnetization analysis show that RPtGa compounds exhibit antiferromagnetic ordering, with Néel temperature (TN) around 15 K, 6,3 K and 4 K for R = Dy, Ho and Er, respectively. HoMnSi and HoCuSi compounds present antiferromagnetic ordering at TN = 15 K and 7 K, respectively, while HoCoSi shows ferromagnetic ordering around 15 K. The external magnetic field application induces metamagnetic transitions in these materials (except for HoCuSi) below TN. However, the magnetic moment at T = 2 K and H = 50 kOe is smaller than the respective effective magnetic moment values in the metallic matrix (μeff), indicating that not all spins are aligned with external applied field. A large peak in the isothermal entropy change (- SM) curves, associated with the magnetic transition, is observed for all studied compounds. Negative magnetocaloric effect (MCE) was observed for RPtGa and HoMnSi samples due to antiferromagnetic ordering. Significant values of -ΔSM and adiabatic temperature change (ΔTad) were obtained in a relatively large temperature range (~15 K) for HoPtGa compound, evidencing a table like behavior. The maximum values of -ΔSM and the relative cooling power (RCP) obtained were 20.4 J/kgK and 475.14 J/kg for HoCoSi, and 31.2 J/kgK and 592.18 J/kg for HoCuSi, respectively, at H = 50 kOe, which suggest that these compounds belongs to a magnetic materials class with giant MCE. The RPtGa maximum values of Tad obtained in this work were comparable or even bigger than the respective values reported in literature for others RTX compounds, in the same temperature range. Furthermore, the observed magnetocaloric properties such as table like behavior and giant MCE without hysteresis losses, indicate that the compounds studies in this works present interesting magnetocaloric properties for application as refrigerant material in cryogenic temperatures (T < 20 K). / Neste trabalho, apresentamos um estudo das propriedades magnéticas e magnetocalóricas dos compostos das séries RPtGa (R = Dy, Ho e Er) e HoTSi (T = Mn, Co e Cu). Medidas de difração de raios X e o refinamento Rietveld dos difratogramas comprovaram que as amostras apresentam a fase cristalográfica. Medidas de magnetização mostram que os compostos da série RPtGa apresentam ordenamento antiferromagnético com temperatura de Néel (TN) em torno de 15 K, 6,3 K e 4 K para R = Dy, Ho e Er, respectivamente. Os compostos HoMnSi e HoCuSi apresentam ordenamento antiferromagnético em TN = 15 K e 7 K, respectivamente, enquanto HoCoSi ordena-se ferromagneticamente em 15 K. A aplicação de campo magnético externo induz transições metamagnéticas nesses materiais (exceto no HoCuSi) abaixo de TN. Porém, os valores do momento magnético em T = 2 K e H = 50 kOe é menor que os respectivos valores do momento efetivo do íon magnético na matriz metálica (μeff), indicando que nem todos os spins estão orientados com o campo. Em todos os compostos estudados, observou-se um pico alargado nas curvas de variação isotérmica da entropia (- SM) associado com a transição magnética. Efeito magnetocalórico (EMC) negativo, foi observado para as amostras RPtGa e HoMnSi, devido ao ordenamento antiferromagnético. Valores significativos de -ΔSM e da variação adiabática da temperatura (ΔTad) foram obtidos em uma região relativamente ampla de temperatura (~15K), evidenciando características de um comportamento tipo “table-like” no composto HoPtGa. Os valores máximos de -ΔSM e o poder de resfriamento relativo (RCP) obtidos para HoCoSi ( = 20,4 e RCP = ) e HoCuSi ( = 31,2 J/kgK e RCP = ) em ΔH = 50 kOe, sugerem que estes compostos pertencem a classe dos materiais magnéticos com EMC gigante. Os valores máximos de ΔTad obtidos para os compostos RPtGa são comparáveis ou até maiores que os obtidos para outros compostos da família RTX reportados na literatura, no mesmo intervalo de temperatura. Além disso, as propriedades magnetocalóricas observadas, tais como EMC tipo “table-like” e EMC gigante, sem perdas por histerese, indicam que os compostos estudados neste trabalho possuem propriedades magnetocalóricas interessantes para a aplicação como material refrigerante em temperaturas criogênicas (T < 20K).

Made available in DSpace on 2016-12-12T20:15:53Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Dissertacao Mariana.pdf: 1116675 bytes, checksum: 738c76deac0f2328b64e8c58a2cbbd57 (MD5) Previous issue date: 2009-06-26 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / The double exchange model is used to describe different magnetocaloric materials containing localized magnetic moments and itinerant electrons. The model includes the Hund ruleexchange J betweenthelocalized spinsand theconductionelectrons. By using the equation of motion method, we apply a higher-order decoupling for the conduction electron Green s functions. The magnetism of the localized moments is described in terms of an effective Heisenberg model. We obtain a simple description of the magnetization curves and the isothermal entropy change &#916;S. The results exhibit an additional low-temperature bump in the &#916;S curves at low concentrations n separated from the usual maximum at the critical temperature. The method can also be addressed to the Kondo lattice compounds, in the case of a negative couping J. / O modelo da dupla troca é utilizado para descrever diferentes materiais magnetocalóricos contendo momentos magnéticos localizados e elétrons itinerantes. O modelo inclui a regra de Hund para a troca J entre os spins localizados e elétrons de condução. Utilizando o método de equações de movimento, aplicamos um desacoplamento de ordem superior para as funções de Green dos elétrons de condução. O magnetismo dos momentos magnéticos localizados é descrito em termos do modelo de Heisenberg efetivo. Obtemos uma descrição simples das curvas de magnetização e variação isotérmica da entropia &#916;S. Os resultados exibem uma elevação nas curvas &#916;S em baixa concentração de n separada do Maximo usual na temperatura cr&#305;tica. O método pode também se aplicado aos compostos da rede Kondo, no caso de acoplamento negativo J.

Estudos experimentais recentes revelaram que os compostos Mn[As(1-x) Sb(x)] e La[Fe(x) Si(1-x)]13 apresentam grandes valores para a variação isométrica da entropia e para a variação adiabática da temperatura. Estudos experimetais também mostram que o efeito magnetocalórico nestes compostos pode ser facilmente controlado através da dopagem e da pressão externa. Logo, tais dados experimentais, que necessitam de uma descrição teórica, indicam que estes compostos são bons candidatos para se estudar também o efeito barocalórico. Nesta tese, estudamos do ponto de vista teórico o efeito magnetocalórico nos compostos La[Fe(x)Si(1-x)]13 e Mn[As(1-x) Sb(x)], a pressão ambiente e a pressões externas. Estudamos também o efeito barocalórico, para alguns valores fixos do campo magnético. Este estudo teórico foi feito utilizando três modelos, a saber: (1) um modelo itinerante, de uma única rede.(2) um modelo itinerante mais elaborado com duas subredes incluindo a desordem química em uma das subredes. (3) um modelo de monentos localizados. Nossos resultados mostram que os dados experimentais dos potenciais magnetocalóricos são bem explicados pelos três modelos. Entretanto, o modelo com duas subredes é o que melhor descreve os mecanismos físicos envolvidos no efeito magnetocalórico dos compostos estudados. O modelo de monentos magnéticos localizados falha na explicação da entropia magnética a altas temperaturas e na magnetização de saturação a T= 0 K. O modelo itinerante, com uma única rede, não descreve corretamente a transferência eletrônica entre as subredes. / Recent experimental data revealed that the compounds La[Fe(x)Si(1-x)]13 and Mn[As(1-x)Sb(x)], present great values for the isothermal entropy change and the adiabatic temperature change. They also showed that the magnetocaloric effect in these compounds can be easily tuned through doping and external pressure. Therefore, such experimental data, which need a theoretical description indicate that these compounds are also good candidates to study the barocaloric effect. In this PhD thesis, we studied from the theoretical point of view the magnetocaloric effect in the compounds La[Fe(x)Si(1-x)]13 and Mn[As(1-x)Sb(x)], at ambient pressure and upon external pressures. We also studied the barocaloric effect,for some fixed values of the model, of only one lattice.(2)a more elaborated itinerant model with two sublattices including the chemical disorder in one sulattice. (3) model of localized magnetic moments. Our results show that the available experimental data of the magnetocaloric potentials are well explained by the three models. However, only the two sublattice itinerant model properly describes the physical mechanisms involved in the magnetocaloric effect of the studied compounds.The localized magnetic moment model fails in explaining the magnetic entropy at high temperatures and the saturation magnetization at T = 0 K. The effective one lattice itinerant model does not properly describe the eletronic transfer between the sublattices.