Dans ce document, nous présentons nos travaux sur les décharges dans l'heptane. L'une des conditions retenue pour ces études est le choix d'un gap micrométrique. Nous avons travaillé avec des gaps compris entre 10 et 150 µm qui correspondent à des tensions de claquage comprises entre 1 et 15 kV. Du claquage jusqu'à 1 µs, la décharge a été caractérisée par ombroscopie et par spectroscopie d'émission optique (SEO). L'ombroscopie a montré que la vitesse de propagation de l'onde de choc et de la bulle est de l'ordre de 1200 m s-1 et 100 m s-1, respectivement. Au-delà de 1 µs, la dynamique de la bulle a été étudiée. Une nouvelle méthode est proposée pour estimer la pression à l'initiation de la décharge. La technique est basée sur la réponse d'une "bulle test" qui se trouve dans le champ acoustique d'une nouvelle décharge dont on veut connaître la pression. Elle est aux environs 80 bar. La SEO a montré une dominance des rayonnements continus pendant les premières 200 ns qui ont été attribués à la recombinaison électron-ion. Au-delà de 200 ns, les rayonnements continus s'effondrent et les raies d'émission deviennent dominantes. L'étude de l'élargissement de la raie H[alpha] de l'hydrogène a montré que la densité électronique peut atteindre 1019 cm-3. En ce qui concerne l'interaction plasma-surface, nous avons pu démontrer que l'impact créé est gouverné par la quantité de charges déposée. Sa morphologie est une résultante d'un équilibre entre la force due à la pression et la force de Marangoni. Nous avons étudié dans une dernière partie la synthèse des nanoparticules de platine (diamètre 5 nm) insérées dans une matrice de carbone hydrogéné présentant un ordre à courte distance / In this document, we report our work on discharges in heptane. One of the specific conditions selected is the choice of a micrometric gap distance. Typically, gaps were between 10 and 150 µm, corresponding to breakdown voltages between 1 and 15 kV. From breakdown up to 1 µs, the plasma discharge was characterized by shadowgraphy and optical emission spectroscopy (OES). Shadowgraphy results showed that the velocities of shock wave and bubble interface are about 1200 m s-1 and 100 m s-1, respectively. Beyond 1 µs, experimental and theoretical studies of the oscillatory dynamics of the bubble are made. Then, we proposed a new method to estimate the pressure at discharge breakdown. The technique is based on the response of a 'test bubble' present in the acoustic field of a new discharge whose pressure is to be known. It is estimated to be about 80 bar. OES, between 300 and 800 nm, showed a dominance of continuous radiations during the first 200 ns which were attributed to electron-ion recombination processes. Beyond 200 nm, continuous radiations collapse and then, the emission lines dominate the spectrum. The study of the H? line broadening showed that the electron density can reach 1019 cm-3. Regarding the interaction of the discharge with the electrode surfaces, we demonstrated that the diameter of the impact is governed by the quantity of charges deposited by the discharge. However, the impact morphology is determined by a balance between the force exerted by the plasma pressure and the Marangoni's force. Finally, we studied the possibility to synthesize platinum nanoparticles (5 nm in diameter) embedded in a matrix of hydrogenated carbon exhibiting a short range order

In verfahrenstechnischen Anlagen der Flüssig-Flüssig-Stoffübertragung kommt es an der Phasengrenze zwischen den nicht mischbaren Flüssigphasen häufig zur Ausbildung hydrodynamischer Instabilitäten. Sie sind mit komplexen Geschwindigkeitsfeldern in den Flüssigphasen, insbesondere in den grenzschichtnahen Regionen verbunden und führen zu einem starken Anstieg der pro Zeiteinheit übertragenen Stoffmenge. Die Lösung der Diffusionsgleichung reicht in diesem Fall zur Vorausberechnung des für Auslegungszwecke bedeutsamen Stoffdurchgangskoeffizienten nicht mehr aus. Chemische Reaktionen stellen Quellen oder Senken von Wärme und Stoff dar, die das Auftreten von Instabilitäten begünstigen und die mathematische Beschreibung zusätzlich erschweren. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden experimentelle und numerische Untersuchungen zum Flüssig-Flüssig-Stoffübergang in einem vertikalen Kapillarspalt durchgeführt. Reaktionsfreie Stoffübergänge und solche mit einer exothermen chemischen Reaktion an der Phasengrenze zeigten eine große Vielfalt von Konvektionsstrukturen, wie Rollzellen, Thermiken und das doppeldiffusive Fingerregime. Die Visualisierung der Transportvorgänge erfolgte durch das Schattenschlierenverfahren. Die Beobachtungen wurden hinsichtlich geometrischer Eigenschaften von Konvektionsstrukturen sowie deren zeitlicher Änderung ausgewertet. Dazu zählten insbesondere das Längenwachstum von Thermiken und horizontale Wellenlängen von Fingerstrukturen. Zur mathematischen Beschreibung der Phänomene im Kapillarspalt wurde ein Modell entwickelt, welches auf den gekoppelten, zweidimensionalen Transportgleichungen von Impuls, Wärme und Stoff beruht. Es berücksichtigt dichte- und grenzflächenspannungsgetriebene Instabilitätsmechanismen sowie die besonderen Durchströmungseigenschaften des Kapillarspalts. Die Phasengrenze wurde als eben angenommen. Die Lösung der Modellgleichungen erfolgt auf numerischem Wege durch ein Computerprogramm. Das Modell ist in der Lage, die beobachteten Instabilitätsphänomene qualitativ richtig wiederzugeben. Mit Hilfe von Simulationsrechnungen konnte der Mechanismus aufgeklärt werden, der zum schnelleren Rückgang des Stoffdurchgangskoeffizienten im Rollzellenregime der rein grenzflächenspannungsgetrieben Instabilität im Vergleich zum Vorgang mit überlagerter Dichtekonvektion führt. Des Weiteren gelang der Nachweis des doppeldiffusiven Fingerregimes beim Stoffübergang mit exothermer Grenzflächenreaktion. Die berechnete Erhöhung des Stoffdurchgangskoeffizienten stimmt mit Angaben in experimentellen Arbeiten anderer Autoren überein.

In der serienmäßigen Verarbeitung von hochfesten Feinkornbaustählen zeigte sich, dass verschiedene Stähle gleicher Festigkeitsklasse zu stark unterschiedlichen Schweißergebnissen beim Laserstrahltiefschweißprozess führen können. Die materialbedingten Einflüsse auf das Schmelzbadverhalten sind bisher in keiner bekannten Forschungsarbeit untersucht worden. Diese Arbeit erweitert die bisherige Forschung mit neuen Erkenntnissen aus umfangreichen Materialanalysen und Schweißversuchen. Dadurch wurde es möglich, ein ganzheitliches Erklärungsmodell der materialbedingten Einflüsse beim Laserstrahltiefschweißprozess zu beschreiben. Diese Arbeit fokussierte sich einerseits auf die Analyse der chemischen Zusammensetzung der Grundmaterialien und die Auswirkungen der Legierungselemente auf die Schweißnahtvorbereitung in Kombination mit dem Vorprozess Laserstrahlbrennschneiden. Andererseits wurde gezielt die Auswirkung der chemischen Grundmaterialzusammensetzung auf das Schmelzbadverhalten im Laserstrahltiefschweißprozess untersucht. Dabei wurden die Blechstärken so variiert, dass durchgeschweißte und nicht durchgeschweißte I-Naht-Verbindungen, geschweißt unter konstanten Schweißbedingungen, analysiert werden konnten. Die Schweißparameter und der Hilfsstoffeinsatz wurden dabei konstant gehalten, sodass Vergleichsanalysen der Schweißergebnisse möglich waren. Bei durchgeschweißten Stößen wurde die Schmelzbadoberfläche, aber auch die Schmelzbadunterseite per Hochgeschwindigkeitskamera inkl. Laserlichtfilter analysiert. Bei nicht durchgeschweißten Stößen wurde die Wirkung der verschiedenen Schnittkantenzustände auf das Einschweißverhalten und die Einbrandgeometrie an mehr als 100 Makroschliffen untersucht. Die Untersuchungen zeigten, dass die Art der Schnittkantenbehandlung nach dem Laserstrahlbrennschneidprozess materialbedingt zu unterschiedlichen Schnittkantenzuständen führt. Diese können in weiterer Folge die Schweißergebnisse stark beeinflussen. Auch bei mechanisch bearbeiteten Schweißnahtvorbereitungen wurden grundwerkstoffbedingte Unterschiede in der Einbrandform und im Erstarrungsgefüge nachgewiesen. Unbehandelte und somit schnittoxidbehaftete Schnittkanten bzw. auch Schweißnahtvorbereitungen mit manuell aufgetragenem SiO2 führen zu einer Stabilisierung der Dampfkapillare und erhöhen die Einschweißtiefe signifikant. Die positive Wirkung von Oxiden, welche direkt in der Schweißfuge dem Schmelzbad zugeführt werden, wurden mit den experimentellen Versuchen in dieser Arbeit erstmals nachgewiesen. Bei den gewählten Schweißparametersätzen stellen die Oxide in der Schweißfuge die dominierende Einflussmöglichkeit beim Laserstrahltiefschweißprozess dar. Vergleiche der mechanisch-technologischen Verbindungseigenschaften bei unterschiedlichen Schnittkantenzuständen und Schweißversuche mit unterschiedlichen Schutzgaszusammensetzungen zeigten die Auswirkungen der verschiedenen Fugenvorbereitungen auf die Schweißergebnisse. Durch die Kombination der bisherigen Erkenntnisse aus der Forschung mit den neu gewonnenen Erkenntnissen aus dieser Arbeit, konnte ein ganzheitliches Erklärungsmodell aufgestellt werden, das die Einflüsse der Grundmaterialzusammensetzung entlang der Prozesskette beschreibt und die materialabhängigen Unterschiede der Schweißergebnisse aus dem Laserstrahltiefschweißprozess nachvollziehbar macht. Die Erkenntnisse dieser Arbeit ermöglichen ein erhöhtes Prozessverständnis und zeigen neue Möglichkeiten zur Effizienzsteigerung in der Blechverarbeitungsprozesskette mit Lasertechnologien.:1 Einleitung 2 Zielsetzung 3 Stand der Technik 4 Experimentelles 5 Ergebnisse der experimentellen Untersuchungen 6 Zusammenfassung und Diskussion der Ergebnisse 7 Schlussfolgerungen und Ausblick / In the industrial series processing of high-strength fine grain steels, it was found that different steels of the same strength class can lead to different welding results by the laser beam keyhole welding process. The material-related influences on the molten pool behavior have not yet been investigated in any known research. This research work extends the state of knowledge with new findings from extensive material analysis and welding tests. This new findings made it possible to describe a holistic explanatory model of the material-related influences in the laser beam keyhole welding of high-strength fine grain steels. On the one hand, this work focused on the analysis of the chemical composition of the base materials and the effects of the alloying elements on the weld preparation in combination with the laser cutting process. On the other hand, the effect of the chemical base material composition on the melt pool behavior during laser keyhole welding process was specifically investigated. The welding parameters and the use of filler material were kept constant so that comparative analysis of the welding results was possible. The sheet thicknesses were varied so that full penetration and partly penetration I-seam-butt-welds could be analyzed. While welding full penetration welds, the surface of the molten pool as well as the root of the melt pool was analyzed by a high-speed camera equipped with laser light filter. For the partly penetration welds, the effect of the different cutting edge conditions on the penetration depth and the weld penetration geometry was investigated on more than 100 macro sections. The investigations have shown that the type of cut edge treatment after the laser beam cutting process leads to different cutting edge conditions depending on the material. These different conditions can subsequently strongly influence the welding results. Base-material-related differences in the penetration shape and in the solidification structure were detected in the cross sections even on seams welded on mechanically processed edge preparations. After laser beam cutting, untreated and thus cut-oxide-containing cut edges lead to a stabilization of the keyhole and increase the penetration depth significantly. This effect could also be observed with manually applied SiO2 on the mechanically processed edge preparations before welding. The positive effects of oxides, which are existing directly in the weld preparation groove, were first detected with the experimental investigations during this work. With regard to the selected welding parameter sets, the oxides that are directly on the weld preparation edges are the dominant influence option in the laser beam keyhole welding process. Comparisons of the mechanical-technological joint properties at different cutting edge conditions and welding tests with different protective gas compositions showed the impacts of various joint preparations on the final welding results. By combining previous experience with the results of this work, a holistic explanatory model was developed, which describes the influence of the base material composition along the process chain and makes the material-dependent differences of the welding results of the laser beam keyhole welding process comprehensible. The findings of this work enable a better understanding of the process and show new possibilities for increasing efficiency in the concerned sheet metal processing chain with laser technologies.:1 Einleitung 2 Zielsetzung 3 Stand der Technik 4 Experimentelles 5 Ergebnisse der experimentellen Untersuchungen 6 Zusammenfassung und Diskussion der Ergebnisse 7 Schlussfolgerungen und Ausblick

Motivated by the existence of complex behaviors arising from interactions between chemistry and fluid dynamics in numerous research problems and every-day life situations, we theoretically investigate the dynamics resulting from the interplay between chemistry, diffusion, and fluid motions in a reactive aqueous solution. As a chemical reaction induces changes in the temperature and in the composition of the reactive medium, such a reaction can modify the properties of the solution (density, viscosity, surface tension,…) and thereby trigger convective motions, which in turn affect the reaction. Two classes of convective flows are commonly occurring in solutions open to air, namely Marangoni flows arising from surface tension gradients and buoyancy flows driven by density gradients. As both flows can be induced by compositional changes as well as thermal changes and in turn modify them, the resulting experimental dynamics are often complex. The purpose of our thesis is to gain insight into these intricate dynamics thanks to the theoretical analysis of model systems where only one type of convective flow is present. In particular, we numerically study the spatio-temporal evolution of model chemical fronts resulting from the coupling between reactions, diffusion, and convection. Such fronts correspond to self-organized interfaces between the products and the reactants, which typically have different density and surface tension. Fluid motions are therefore spontaneously induced due to these differences across the front.<p><p>In this context, we first address the propagation of a model autocatalytic front in a horizontal solution layer, in the presence of pure Marangoni convection on the one hand and of pure buoyancy convection on the other hand. We evidence that, in both cases, the system attains an asymptotic dynamics characterized by a steady fluid vortex traveling with the front at a constant speed. The presence of convection results in a deformation and acceleration of the chemical front compared to the reaction-diffusion situation. However we note important differences between the Marangoni and buoyancy cases that could help differentiate experimentally between the influence of each hydrodynamic effect arising in solutions open to the air. We also consider how the kinetics and the exothermicity of the reaction influence the dynamics of the system. The propagation of an isothermal front occurring when two diffusive reactants are initially separated and react according to a simple bimolecular reaction is next studied in the presence of chemically-induced buoyancy convection. We show that the reaction-diffusion predictions established for convection-free systems are modified in the presence of fluid motions and propose a new way to classify the various possible reaction-diffusion-convection dynamics./En induisant des changements de composition et de température, une réaction chimique peut modifier les propriétés physiques (densité, viscosité, tension superficielle,…) de la solution dans laquelle elle se déroule et ainsi générer des mouvements de convection qui, à leur tour, peuvent affecter la réaction. Les deux sources de convection les plus courantes en solution ouverte à l’air sont les gradients de tension superficielle, ou effets Marangoni, et les gradients de densité. Comme ces deux sources sont en compétition et peuvent toutes deux résulter de différences de concentration ou de température, les dynamiques observées expérimentalement sont souvent complexes. Le but de notre thèse est de contribuer à la compréhension de telles dynamiques par une étude théorique analysant des modèles réaction-diffusion-convection simples. En particulier, nous étudions numériquement l’évolution spatio-temporelle de fronts chimiques résultant du couplage entre chimie non-linéaire, diffusion et hydrodynamique. Ces fronts constituent l’interface auto-organisée entre les produits et les réactifs qui typiquement ont des densités et tensions superficielles différentes. Des mouvements du fluide peuvent dès lors être spontanément initiés dus à ces différences au travers du front.<p> <p>Dans ce contexte, nous étudions la propagation d’un front chimique autocatalytique se propageant dans une solution aqueuse horizontale, d’une part en la seule présence d’effets Marangoni, et d’autre part en présence uniquement d’effets de densité. Nous avons montré que dans les deux cas, le système atteint une dynamique asymptotique caractérisée par la présence d’un rouleau de convection stationnaire se propageant à vitesse constante avec le front. Ce front est à la fois déformé et accéléré par les mouvements convectifs par rapport à la situation réaction-diffusion. Nous avons mis en évidence d’importantes différences entre les deux régimes hydrodynamiques qui pourraient aider les expérimentateurs à différencier les effets de tension superficielle de ceux de densité générés par la propagation de fronts chimiques en solution. Nous avons également considéré l’influence de la cinétique de réaction ainsi que de l’exothermicité sur la dynamique de ces fronts. Enfin, nous avons étudié la propagation en présence de convection d’un front de réaction impliquant deux espèces de densités différentes, initialement séparées et réagissant selon une cinétique bimoléculaire. Nous avons montré que la convection modifie les propriétés réaction-diffusion du système et nous proposons de nouveaux critères pour classifier les dynamiques réaction-diffusion-convection.<p><p><p> / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

This thesis presents a modelling approach of laser welding process of aluminium alloy from the thermo-mechanical point of view to evaluate the occurrence of hot cracking based on simulation results and relevant criteria. The model was created stepwise in COMSOL Multiphysics, starting with the thermal model where heat conduction of solid and liquid phase was computed. Then the CFD model was created by involving the driving forces of liquid motion in the weld pool, i.e. natural convection and Marangoni effect. Lastly, the temperature profile calculated by the CFD model was loaded into the mechanical model for computation of thermal stress and strain. The mechanical results were required in  criteria for measuring the  susceptibility of hot cracking. The main findings include that Marangoni effect plays a dominant role in generating the fluid flow and convective heat flux in the weld pool, thus enhancing the heat dissipation and lowering temperature in the workpiece. By contrast, such temperature reduction caused by the air convection, radiation and natural convection is negligible. The welding track further from the clamped side experiences smaller transversal residual stress, but it does not necessarily suggest higher susceptibility to hot cracking according to the applied criteria. It can be concluded judging from current results that these first models of laser welding process work satisfactorily. There is still a work to do to obtain the full maturity of this model due to its limitation and some assumptions made for simplicity. / Denna avhandling presenterar en modelleringsmetod för lasersvetsningsprocessen av aluminiumlegering ur termomekanisk synvinkel för att utvärdera förekomsten av het sprickbildning baserat på simuleringsresultat och relevanta kriterier. Modellen skapades stegvis i COMSOL Multiphysics, med början med den termiska modellen där värmeledning av fast och flytande fas beräknades. Sedan skapades CFD-modellen genom att involvera drivkrafterna för flytande rörelse i svetsbassängen, dvs. naturlig konvektion och Marangoni-effekt. Slutligen laddades temperaturprofilen beräknad av CFD-modellen in i den mekaniska modellen för beräkning av termisk stress och töjning. De mekaniska resultaten krävdes i kriterier för att mäta känsligheten för het sprickbildning. De viktigaste resultaten inkluderar att Marangoni-effekten spelar en dominerande roll när det gäller att generera vätskeflödet och konvektivt värmeflöde i svetsbassängen, vilket förbättrar värmeavledningen och sänker temperaturen i arbetsstycket. Däremot är sådan temperaturreduktion orsakad av luftkonvektion, strålning och naturlig konvektion försumbar. Svetsbanan längre från den fastspända sidan upplever mindre tvärgående restspänning, men det föreslår inte nödvändigtvis högre känslighet för hetsprickning enligt de tillämpade kriterierna. Man kan dra slutsatsen utifrån aktuella resultat att dessa första modeller av lasersvetsningsprocesser fungerar tillfredsställande. Det finns fortfarande ett arbete att göra för att få full mognad för denna modell på grund av dess begränsning och vissa antaganden för enkelhetens skull.