In this thesis, we have dealt with the description of optical properties of materials, with a particular interest in bulk materials. The state-of-the-art of first principle calculations of optical absorption of solids has been represented, up to recently, by the Bethe-Salpeter equation (BSE) approach. The results one can achieve within BSE are in good agreement with experiments and, moreover, the range of applicability of BSE goes well beyond the solids. Absorption spectra of atoms, molecules, clusters or surfaces are usually well described by the Bethe-Salpeter approach. The heaviness of the calculations involved, however, prevents a large-scale application to more complex systems, that are the systems of great interest in material science like, e.g., quantum dots, multi-wall nanotubes, biological molecules or defects in solids. The most prominent alternative to the Bethe-Salpeter approach is the Time Dependent Density Functional Theory, which is density-based and, therefore, could in principle lead to simpler calculations. A widely used approximation to the TDDFT is the adiabatic local density approximation (ALDA). Despite its (partial) success in finite systems the ALDA has led to poor results in the description of optical absorption of solids. The search for an efficient description of optical spectra of solids in TDDFT has become, hence, one of the major problems related to the optical response of a material. In this thesis new inroads have been made in the comprehension of the optical response of a material. Starting from a joint analysis of the BSE approach and the TDDFT framework, it has been possible to calculate the optical spectra of solids, semiconductors and insulators, with the inclusion of the excitonic effects, without solving the BSE but obtaining results of the same precision. To do so, we have derived, or re-derived in a more general way, the most relevant formulas, and implemented them in existing computer codes.7 In order to increase the efficiency and the stability of the calculations, the codes have also been optimized, and, in particular, a linear solver technique has been implemented to avoid all matrix inversions. A large number of calculations for a detailed analysis of the models used and for all hypotheses made, had then to be performed. Finally we have illustrated our findings for bulk silicon, silicon carbide, and solid argon. More in detail, after the theoretical framework, presented in chapters 1-4, • In chapter 5 we have recalled the fact that TDDFT and BSE have the same mathematical structure, and that the response function in both approaches can be written as S = S0 + S0KS whose solution gives the searched absorption or energy loss spectrum. The link between the response of an independent particle (or quasi-particle) system S0 and the full response S is given by the kernel K in this Dyson-like screening equation. The kernel K contains the Coulomb interaction v, which is common to both TDDFT and BSE, and the exchange-correlation (in TDDFT) or electron-hole (BSE) contribution, which is instead different in the two approaches. • The role of the Coulomb potential v has been elucidated in chapter 6. We have discussed its long-range component v0, which is responsible for the difference between the absorption and the electron energy loss spectra in solids. To further illustrate this result, we have shown, analytically and numerically that, in the limit of an isolated system, where the long-range component of the Coulomb interaction is negligible, the absorption and the electron energy-loss (at vanishing momentum transfer) spectra are the same. The microscopic components of the Coulomb interaction, instead, are responsible for the local field effects. • We have then addressed the second term of the kernel K, namely the exchangecorrelation kernel fxc (in TDDFT). The study made in chapter 7 has allowed us to show that simple static approximations for the exchange-correlation kernel fxc can yield spectra of semiconductors and insulators in qualitative agreement with the experiments. • In chapter 8 we have generalized a previously proposed, but never tested, expression for an exchange-correlation kernel fxc, within the time dependent density functional theory framework, which is fully ab initio and parameter-free. We have also investigated the different contributions to the kernel and found out how and when the generalized kernel 0fxc0 works in principle. • In chapter 9 the kernel here developed is applied and tested for two semiconductors, namely bulk silicon and silicon carbide, while • in chapter 10 the kernel is tested for an insulator, taking solid argon as an example. In both semiconductors and insulators the results of the TDDFT (using the kernel developed in chapter 8) and those of BSE are almost indistinguishable. We have hence contributed to the solution of the long-standing problem of how to calculate the absorption spectra of solids, in the framework of TDDFT, without solving the BSE. To have dealt with this problem, has allowed us to address, answer or simply illustrate several questions: ! classical Coulomb (Hartree) contributions play an important role in electronic spectra, and it is worthwhile to discuss their effects before addressing the problems of exchange and correlation. Their short-range and long-range parts are crucial for understanding the link between absorption and energy loss, and the transition between finite and infinite systems. ! satisfactory optical spectra of semiconductors and insulators can be obtained by using very simple models for the electron-hole interaction (in BSE) or for the exchangecorrelation kernel (in TDDFT); these models, of course, depend on parameters that one has to adjust to fit the experiment. However the computational complexity of these calculations is that of the RPA, and one might try to find ways to determine these parameters from first principles; ! to obtain an exchange-correlation kernel from the BSE is not straightforward. However, apart from some counter examples, discussed in chapter 8, in most cases an approximate mapping from one theory (the BSE) to the other (the TDDFT) is possible. A first consequence of the existing difficulties is that the resulting fxc kernel can suffer of convergence problem (requiring a lot of G-vectors or presenting strong fluctuations in frequency). There can also be several possible approximate mappings: an example is reported in chapter 7 where two exchange-correlations kernels, a long-range and an ultra short-range one, give similar (good) results. These two kernels are derived starting from the same model (the contact exciton model) within the BSE; ! an important finding, following the discussions of chapter 8, is that the key quantity of the theory is not the kernel fxc, but fxc multiplied by a response function; ! finally, we are now able to obtain very good results for the optical spectra of solids, well describing both the continuum and bound excitons, within a parameter-free TDDFT framework. Future Developments The thesis focused on the description of optical spectra of solids, in the appealing framework of TDDFT. However the concepts and approaches here developed have to be ex-tended in order to improve their applicability and “workability”. Concerning the latter, we will have to search for the most convenient algorithm to numerically evaluate the proposed expressions. We also plan to take advantage of the fact that, in our formulation, k-points are simply summed over, instead of being the indices of matrices that have to be inverted or diagonalized. Concerning the applications, a short term perspective is to apply the method to the description of the electron energy loss spectra, for which the resonant and anti-resonant part of the response function have to be taken into account. We also plan to study finite systems. Moreover the introduction of the spin degree of freedom could allow to enlarge the target of our study, towards polarised systems, both finite and infinite, also subject to magnetic fields.

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Comprendre la dynamique des parois magnétiques est essentiel pour le développement de technologies comme les mémoires magnétiques à haut densité. D'un point de vue fondamental, les parois de domaines peuvent être décrites comme des interfaces élastiques qui se déplacent dans un faible désordre d’ancrage. Leur dynamique, dite de reptation, présente des comportements universels qui sont caractérisés par des exposants critiques dépendant notamment de la dimensionnalité. Plus généralement, les comportements universels sont observés dans différents phénomènes aussi diverses que la propagation des fractures en solides, des fronts de combustion, des parois de domaines ferroélectriques... La première partie de la thèse propose une analyse les comportements universels de la transition de dépiégeage de parois de domaines sous champ magnétique. La dynamique de paroi a été étudiée sur une large gamme de températures, dans une couche ferromagnétique ultramince de Pt/Co/Pt. Nous avons comparé nos résultats avec ceux obtenus pour d’autres matériaux. Nous avons pu mettre en évidence la fonction universelle de la transition de dépiégeage qui rend compte des effets de champ magnétiques et des effets thermiques. La deuxième partie présente une étude des effets de taille finie sur les régimes de reptation. Nous avons mesuré les exposants critiques pour des couches de (Ga,Mn)(As,P) de différentes épaisseurs. Nous avons pu observer une discontinuité des exposants dits de rugosité et de reptation. Cette discontinuité est la signature d’un changement criticité de la dynamique qui est associé à une transition de dimensionnalité. Au-dessous d’un champ critique dépendant de l’épaisseur de la couche et de la température, une paroi se comporte comme une ligne élastique (d = 1) se déplaçant dans un milieu 2D. Au-dessus du champ critique, le mouvement de paroi correspond à celui d’une surface (d = 2) dans un milieu 3D. Dans la dernière partie, nous analysons la criticité du mouvement de paroi déplacé par courant électrique dans une couche mince de (Ga,Mn)(As,P). Nous étudions comment varie la dynamique de paroi avec l’angle entre la direction du courant et la normale à la paroi. Pour un courant perpendiculaire à la paroi, les exposants critiques de rugosité et de reptation mesurés sont similaires à ceux obtenus sous champ magnétique. Cela indique une compatibilité avec la classe d’universalité dite quenched Edward-Wilkinson. Pour un angle non-nul, la croissance de facettes révèle une compatibilité avec la classe d’universalité quenched Kardar-Parisi-Zhang négative. / Understanding magnetic domain walls dynamics (DW) is crucial in order to develop technological applications like high density memories in ferromagnets. From the fundamental point of view domain walls are described as interfaces moving in a weak pinning potential. Below the depinning threshold, DWs move in what it is known as the creep regime, which exhibit universal behaviors characterized by critical exponents who depend, among other things on the dimensionality and geometry of the interface. More generally, these universal behaviors are shared by different physical systems as diverse as propagation of fractures in solids, combustion fronts, ferroelectric domain walls... In the first part of the thesis, we address the universal behavior of the depinning transition in domain walls driven by magnetic field. For this purpose we measure the DW velocity as a function of magnetic field in an ultrathin Pt/Co/Pt film and then compare our results with other materials. We reveal a universal scaling function and obtain a consistent description for both the depinning transition and the thermally activated creep regime. In the second part of the manuscript, we study the sample size effects on the critical exponents within the creep regime. We use ferromagnetic (Ga, Mn)(As,P) films of different thicknesses. We observe a discontinuity in the roughness ζ and the creep µ exponents. This discontinuity evidences a dimensional crossover and a change in criticality in the quenched Edward-Wilkinson model. Below a certain critical field Hc, the DW behaves as an elastic line (d = 1) moving in a 2D medium. Above Hc the DW motion corresponds to an elastic interface (d = 2) moving in a 3D medium. In the last part, we compare the thermally activated creep dynamics in domain walls driven by magnetic field and by electric current separately in a (Ga,Mn)(As,P) thin film. We study the DW dynamical response with the angle between the current and the normal to the DW. When the angle between the current and the normal to the DW is sufficiently small, the critical exponents measured for current induced DW motion are very similar than for field induced DW motion. This result indicates agreement with the quenched Edward-Wilkinson universality class. When the angle between the DW and the current is not negligible, the DW faceting reveals compatibility with the quenched negative Kardar-Parisi-Zhang universality class.

Cette thèse expérimentale a permis d'étudier différents aspects des composés multiferroïques et magnétoélectriques et notamment l'influence des propriétés magnétiques sur les propriétés diélectriques et magnétoélectriques dans deux familles de composé : le trisulfure de phosphore de manganèse MnPS3 et les langasites au fer. Nous nous sommes aussi intéressés en détail aux propriétés de chiralité magnétique dynamique du composé Ba3NbFe3Si2O14 de cette dernière famille.Les langasites au fer présentent une structure cristalline non centrosymétrique et chirale. Les mesures macroscopiques d'aimantation et les expériences de diffraction de neutrons, y compris polarisés avec analyse de polarisation, ont permis de mettre en évidence une double chiralité magnétique (triangulaire et hélicoïdale). Les signatures de cette chiralité statique sont également observées dans les excitations magnétiques, notamment sous la forme d'une section efficace non nulle associée aux corrélations dynamiques antisymétriques. Ces résultats ont été interprétés à l'aide de calculs d'onde de spins conduits dans une approche linéaire. Enfin différentes échelles d'énergie ont été mises en évidence dans les fluctuations paramagnétiques avec en particulier des fluctuations magnétiques associées aux corrélations antisymétriques.Il a été mis en évidence dans le trisulfure de manganèse MnPS3 un ordre magnétique antiferromagnétique également associé à un moment toroïdal macroscopique non nul ainsi qu'un couplage magnétoélectrique non diagonal non nul. Ce couplage a été mis en évidence à l'aide d'une expérience de diffraction de neutrons polarisés avec une analyse de polarisation sphérique ce qui a permis de \og jouer\fg{} avec les domaines antiferromagnétiques de MnPS3 à l'aide de refroidissements au passage de la température de Néel sous des champs magnétique et électrique croisés.

Les propriétés d'électrons en deux dimensions (2D) soulèvent des questions fondamentales qui ont été largement explorées au moyen des techniques théoriques de la matière condensée. L'extension de modèles classiques tel le modèle de Hubbard en 2D, en incluant par exemple plusieurs bandes électroniques, ore la possibilité d'accéder à des phénomèmes plus complexes, comme l'interaction du transport électronique et du magnétisme observé dans les composés de fermions lourds. Ces modèles sont en lien direct avec la question de couches minces couplées, les hétérostructures, qui sont depuis peu l'objet d'intenses recherches et orent la possibilité d'intéressantes applications. Dans ce contexte, nous étudions numériquement diérents syst èmes au moyen de la méthode du Monte Carlo Quantique du Déterminant. Tout d'abord, l'eet de la corrélation électronique dans un isolant de bande est évaluée, montrant en particulier l'absence d'une phase métallique intermédiaire. Un deuxième système est composé de deux bandes électroniques couplées, dans lequel l'eet de la largeur de bande de la partie corrélée est exploré de façon systématique. Finalement, nous étudions une interface métal-isolant, qui présente une phase intermédiaire surprenante lorsque le couplage à l'interface est ajusté.

La caractéristique commune des systèmes fortement corrélés est l'existence d'une compétition entre différentes phases de la matière à basse énergie. Nous proposons d'aborder cette problématique à l'aide d'une technique de renormalisation dans l'espace réel qui permet de construire un modèle effectif simplifié. En particulier, nous appliquons cette méthode afin de comprendre l'origine des modulations de charge observées dans les supraconducteurs à haute température critique. <br />Une autre partie de mon travail concerne les extensions possibles de la méthode de Monte-Carlo quantique pour des modèles fermioniques spécifiques qui ne présentent pas de problème de signe.

Dans ce mémoire sera présentée une nouvelle méthode numérique envisagée dans le but d’obtenir le pouvoir thermoélectrique à température finie. Une méthode d’entropie maximale est utilisée, ce qui était une caractéristique requise des équations dérivées. Toutes les équations nécessaires y sont présentées, ainsi que certaines astuces reliées au prolongement analytique de quantités bruitées ou de fonctions dont la convergence est lente etc. De plus, les trois fonctions de corrélation d’intérêt y sont calculées de trois façons différentes, avec les détails et les explications nécessaires. On y présente le cas de la conductivité électrique, du pouvoir thermoélectrique ainsi que la fonction de corrélation courant de chaleur-courant de chaleur. L’implémentation numérique finale s’est butée à des difficultés qui sont expliquées dans ce mémoire.

Ce travail concerne l'intégration, par épitaxie sous jets moléculaires (EJM), de matériaux nitrures d'éléments III (en particulier GaN) sur des substrats et couches tremplins à base d'oxyde de zinc (ZnO). L'objectif était la réalisation et l'étude d'hétérostructures nitrures de type puits quantiques (PQs) (Al,Ga)N/GaN et (In,Ga)N/GaN, en vue d'évaluer leurs potentialités pour la réalisation de diodes électroluminescentes (LEDs). En particulier, deux orientations cristallographiques ont été étudiées : le plan " polaire " (0001) (dit plan C) et le plan " non polaire " (11-20) (dit plan A). Les couches de GaN orientées suivant le plan A (11-20), " a-GaN ", ont été épitaxiées sur des tremplins de (Zn, Mg)O (11-20) / saphir (10-12) réalisés par EJM. L'anisotropie de la morphologie de surface, de la microstructure cristalline, ainsi que de l'émission optique des couches de a-GaN, a été mise en évidence. Une série d'échantillons de PQs de a-(GaN/Al0.2Ga0.8N) avec des épaisseurs de puits différentes a été fabriquée, et l'absence d'effet Stark quantique confiné dans ces hétérostructures a été établie. Des procédés de croissance de GaN sur des substrats de ZnO massifs d'orientation A, " a-ZnO ", et C, " c-ZnO ", ont également été développés. En particulier, des couches de GaN (0001), " c-GaN ", avec une polarité Ga- ou N- ont été épitaxiées sur la face O de substrats c-ZnO. Les mécanismes de détermination de la polarité ont été analysés. Des LEDs bleues contenant une zone active constituée de PQs (In, Ga)N / GaN ont été réalisées sur des substrats c-ZnO. Des puissances de sortie atteignant 40 µW à 20 mA et 0,1 mW à 60 mA ont été mesurées. Enfin, des PQs (In, Ga)N / GaN ont été fabriqués sur substrats a-ZnO et comparés à des PQs fabriqués sur c-ZnO avec des conditions de croissance équivalentes. Les résultats indiquent une concentration en In plus importante dans le cas des PQs épitaxiés sur c-ZnO et une polarisation de l'émission de PL suivant la direction <1-100> dans le cas des PQs épitaxiés sur a-ZnO.

Au cours de cette thèse, nous avons synthétisé et caractérisé de nouveaux composés en utilisant le macrocycle porphyrinique comme brique moléculaire de départ. Le but de ce travail étant l'étude des propriétés optiques de ces nouveaux composés obtenus. Après avoir effectué l'étude bibliographique sur les porphyrines, nous avons fait une présentation générale des porphyrines symétriques et non symétriques, de leurs propriétés et de leurs synthèses. D'autre part, nous avons aussi considéré l'unité fluorène qui possède des propriétés photophysiques très intéressantes comme antenne collectrice de lumière. Puis, nous avons abordé des méthodes de synthèse permettant d'associer le macrocycle porphyrinique avec de nombreuses unités fluorènes. Cette association a pu être réalisée de différentes manières : soit de façon dendritique ou par connexion directe sur la porphyrine (dimère et trimère). Nous avons également décrit l'obtention d'une nouvelle famille de porphyrines substituées par des groupements organométalliques de type acétylure de ruthénium et de fer pour l'optique non linéaire de troisième ordre (ONL TO). Lors de la dernière partie de mes travaux de thèse, comme application de ces composés luminescents dans le rouge, nous avons reporté l'élaboration de différents dispositifs de diodes électroluminescentes (OLED) émettant dans le rouge.

The PEGASES thruster (Plasma Propulsion with Electronegative Gases) is a novel type of electric thruster for space propulsion. It uses negative and positive ions produced by an inductively coupled radio frequency discharge to create the thrust by electrostatically accelerating the ions through a set of grids. A magnetic filter is used to increase the amount of negative ions in the cavity of the thruster. The PEGASES thruster is not only a source to create a strongly negative ion plasma or even an ion-ion plasma but it can also be used as a classical ion thruster. This means that a plasma is created and only the positive ions are extracted and accelerated making it necessary to neutralize the plasma behind the acceleration stage like in other ion thrusters. The performances of the PEGASES thruster have been investigated mainly in xenon in order to compare the obtained results with RIT-type ion thrusters. The thruster has been investigated with the help of a variety of probes such as a Langmuir probe, a planar probe, a capacitive probe and a RPA (Retarding Potential Analyzer). In addition, an ExB probe has been developed to measure the velocity of the ions leaving the thruster and to differentiate between the ion species present in the plasma.