Modéliser la déformation plastique des polycristaux est un objectif majeur de la science des matériaux. Tous les modèles actuels comportent une partie phénoménologique n´ecessitant un ajustement de paramètres sur des résultats expérimentaux. Cette thèse vise à mettre en place un nouveau modèle, justifié physiquement, sans paramètre ajustable et adapté à la modélisation du polycristal CFC en sollicitation monotone. Afin de mesurer les champs mécaniques à l’échelle du micromètre, des mesures de microdiffraction Laue ont été réalisées sur un tricristal de cuivre à une faible déformation plastique. Ces mesures nous renseignent sur les mécanismes plastiques intervenant très près des joints de grains et définissent des états de référence pour les simulations. On montre principalement que la déformation plastique s’accompagne d’un stockage de dislocations géométriquement nécessaires (GND) aux joints de grains, en relation avec l’apparition de contraintes internes à longue distance. Des simulations de Dynamique des Dislocations dans des bicristaux ont ´et´e réalisées afin de caractériser les phénomènes physiques mis en œuvre. Ces simulations confirment que l’interaction dislocations - joints de grains s’accompagne d’un stockage de GND sous la forme de microstructures tridimensionnelles très inhomogènes. Les propriétés mécaniques induites par ce phénomène complexe peuvent être quantifiées par des lois continues élaborées à partir de l’approximation théorique d’un empilement unidimensionnel. Les lois de comportement ainsi définies ont ensuite été incorporées dans une modélisation micromécanique de plasticité cristalline, jusqu’ici dédiée au monocristal CFC. Le modèle ainsi construit a maintenant la capacité de prédire les mesures réalisées sur le tricristal de cuivre. Nous avons ainsi mis en place un modèle physiquement justifié et adapté `a la modélisation du polycristal CFC en sollicitation monotone. / The modeling of strain hardening in polycrystals is a difficult and still standing task. Current existing models are partly phenomenological, as they always consider constitutive parameters adjusted on the experiment. The aim of the present study is to design a physically based model for the basic problem of monotonic deformation in the FCC polycrystal. Laue microdiffraction is used to measure the mechanical fields in the vicinity of grain boundaries in a copper tricrystal compress at 0.2%. These measurements aim to characterize the plastic phenomena involved and to provide experimental data as bench results for the simulations. Evidences of geometrically necessary dislocations (GND) storage close to the grain boundaries are given in relation with the apparition of longrange internal stresses. Dislocations Dynamics simulations are used to study the plastic strain close to a grain boundary in Cu bicrystals. We show that close to the boundaries plastic strain is associated to the storage of heterogeneous GNDs in complex 3D microstructures. The mechanical properties associate to such microstructure can be described with continuous laws based on a theoretical approximation assuming a 1D pile-up. The corresponding constitutive laws are then introduced in a crystal plasticity model initially devoted to FCC single crystal plasticity and solved with Finite Elements simulations. The new model we propose as now the capacity to reproduce or predict the experimental results we first obtained in the Cu tricrystal. In conclusion, a physically justified model is proposed to predict plastic deformation for the FCC polycrystal in monotonic deformation.

La caractérisation des contraintes internes présentes dans les matériaux de structure ou fonctionnels est primordiale pour une optimisation de leurs propriétés et de leur tenue en service. Ce travail de thèse est une contribution au développement d'une technique de microscopie par diffraction des rayons X, appelée "Differential Aperture X-ray Microscopy", (DAXM, permettant la caractérisation 3D et non-destructive de la microstructure de matériaux cristallins et des contraintes internes présentes dans le matériau. Cette technique est basée sur l'utilisation du rayonnement synchrotron; nous avons utilisé la ligne CRG BM32 du synchrotron européen ESRF. Le faisceau de rayons incident est polychromatique (5-25keV) et fortement focalisé (section sub-micrométrique). En raison la pénétration du faisceau dans le matériau, qui est typiquement de quelques dizaines de microns, l'image de diffraction collectée est une superposition des diagrammes de Laue de tous les cristaux situés sur le trajet du faisceau incident. La DAXM utilise, en supplément de la microdiffraction Laue "classique", un masque mobile (ici un fin fil de tungstène) qui absorbe une partie des faisceaux diffractés. L'analyse de l'évolution des niveaux de gris des pixels de l'image en fonction de la position du masque permet non seulement de reconstruire la microstructure du matériau en profondeur mais aussi d'accéder à la distribution 3D des déformations élastiques (et des contraintes associées). L'un des avantages de la DAXM est sa résolution spatiale, de l'ordre du micromètre, qui permet d'envisager l'analyse des concentrations de contraintes dans les matériaux polycristallins, dans le cadre des approches micromécaniques expérimentales.Le travail mené dans cette thèse avait pour but d'améliorer le dispositif expérimental existant,de mettre en place la formulation théorique du problème, et de développer les outils numériques permettant le traitement des données.Du point de vue expérimental, nous avons notamment développé une machine d'essai mécanique in-situ (flexion 4-points) adaptée à la ligne BM32, et nous proposons un masque multi-fil qui devrait permettre de réduire significativement la durée de l'acquisition des données.Nous avons établi les équations de triangulation reliant la position des pixels du détecteur,la position du fil, et la profondeur de la source le long du faisceau incident. On montre ainsi que la reconstruction 3D nécessite une procédure de dérivation des niveaux de gris; nous nous sommes limités dans ce travail à une dérivation par différence finie d'ordre 1, qui reste sensible au bruit d'image. Ces équations font apparaître la nécessité de déterminer la géométrie du montage avec grande précision. On propose pour cela l'utilisation de la fluorescence de l'échantillon. On adjoint aux équations géométriques une description mathématique simplifiée de l'atténuation du faisceau par l'échantillon, prenant en compte un coefficient d'absorption unique. Le modèle de calibration est testé sur plusieurs matériaux, avec de très bons résultats.La capacité de la DAXM à reconstruire une microstructure est testée sur des échantillons modèles pour lesquels la géométrie 3D de la microstructure est parfaitement connue : empilement de fin fils de GaN sur un substrat, et plan de macle dans un polycristal d'acier inoxydable (316L). On montre que la résolution de la DAXM est variable d'un pixel à l'autre du détecteur; la microstructure peut cependant être reconstruite avec une précision de l'ordre du micromètre.La DAXM est ensuite testée sur un échantillon d'UO2 implanté d'ions Kr, créant une couche de surface d'épaisseur micrométrique fortement déformée (collaboration CEA-Cadarache). On observe que la méthode de reconstruction proposée produit d'importants artefacts, qui sont dus à la transmission variable des faisceaux diffractés dans le masque. Nous mettons en place la formulation permettant de prendre en compte cet effet. / The characterization of the internal stresses present in structural or functional materials is essential for an optimization of their properties and their durability in service. This thesis work is a contribution to the development of the so-called '' Differential Aperture X-ray Microscopy'' (DAXM) technique, allowing 3D and non-destructive characterization of the microstructure of crystalline materials and internal stresses. This technique makes use of synchrotron radiation; we used the beamline CRG BM32 of the European synchrotron ESRF. The polychromatic and highly focused incident beam penetrates the sample, and the collected diffraction image is a superimposition of the Laue diagrams of all the crystals located along the path of the incident beam. The DAXM uses, in addition to the "conventional" Laue microdiffraction technique, a moving mask that absorbs part of the diffracted beams. The analysis of the evolution of the gray levels of the image pixels as a function of the position of the mask makes it possible not only to reconstruct the microstructure of the material at depth but also to access the 3D distribution of the elastic deformations (and associated stress). One of the advantages of the DAXM is its spatial resolution, of the order of a micrometer, which makes it possible to envisage the analysis of stress concentrations in polycrystalline materials, within the framework of experimental micromechanical approaches.The work carried out in this thesis was aimed at improving the existing experimental system,to put in place the theoretical formulation of the problem, and to develop the numerical tools allowing the processing of the data.From an experimental point of view, we have developed an in-situ mechanical test device (4-point bending) adapted to BM32, and we propose a multi-wire mask to significantly reduce the data acquisition time.We have established the geometric equations of the problem. It is thus shown that the 3D reconstruction requires a gray scale derivation procedure. This work is limited to the use of a finite difference derivation method of order 1, which remains sensitive to image noise. These equations show the need to determine the geometry of the setup with great precision. For this purpose, the use of the fluorescence of the sample is proposed, coupled with a simplified description of the beam attenuation by the sample taking into account only a single absorption coefficient. The calibration model is tested on several materials, with very good results.The capacity of the DAXM to reconstruct a microstructure is tested on model samples for which the 3D geometry of the microstructure is perfectly known: a stack of GaN wires on a substrate, and a twin plane in a stainless steel polycrystal. It is shown that the resolution of the DAXM is variable from one pixel to the other of the detector; the microstructure can however be reconstructed with an accuracy of the order of one micrometer.The DAXM is then tested on a sample of UO2 implanted by Kr ions, creating a highly deformed surface layer with micrometric thickness (collaboration with CEA-Cadarache). It is found that the proposed reconstruction method is affected by the variable transmission of the diffracted beams in the mask. We propose a formulation that takes this effect into account.

Ce travail de thèse est consacré principalement à l’étude des relations entre la microstructure, le procédé de grenaillage et les champs de contraintes résiduelles dans le superalliage à base de nickel N18. Pour mettre en exergue le rôle de la microstructure, nous avons tout d’abord fabriqué quatre microstructures modèles de tailles de grains gamma et de précipités gamma' significativement différentes par différents chemins thermiques. Les échantillons ont été ensuite grenaillés par ultrason et enfin soit traités thermiquement ou sollicités en fatigue à chaud. Nous avons étudié les changements microstructuraux et mécaniques induits par chaque étape en s'appuyant sur différentes techniques de caractérisation (MEB, dureté, essais de traction et de fatigue). Nous montrons que la dureté et les propriétés en traction avant grenaillage ainsi que les modifications microstructurales et de dureté après grenaillage sont principalement dépendantes de la taille de précipités gamma'. Des mesures in situ de résistivité électrique ont permis de suivre les cinétiques de dissolution et de précipitation de la phase gamma' au cours de traitements thermiques. Les cinétiques ont été comparées à un modèle de précipitation développé pour l’alliage N18. Dans la suite, nous avons déterminé finement les contraintes résiduelles par diffraction des rayons X en laboratoire avec la méthode des « sin² psi » et au synchrotron avec la microdiffraction Laue couplée à des mesures d’énergies. La sensibilité de la microdiffraction a permis d’appréhender le rôle de la microstructure sur les champs de déformations et de contraintes à l’échelle du micromètre et de différencier la contribution des phases gamma et gamma', qui constitue l’une des principales difficultés de ce travail d’exploitation. Avant grenaillage, la déformation déviatorique est inférieure à 2 x 10-4 quelle que soit la taille de précipités gamma'. À l’issue du grenaillage, un décalage des profils de déformations et de contraintes de 100 µm est observé lorsque l'on compare la microstructure contenant de fins précipités gamma' (200 nm) à celle contenant des précipités gamma' grossiers (2000 nm). Les profils de contraintes obtenus avec la microdiffraction Laue montrent des différences significatives en comparaison à l’état de contraintes planes attendu à cœur de l’échantillon. Enfin, nous montrons qu’à l’issue d’un maintien isotherme ou d’un essai de fatigue interrompu, les déformations déviatoriques introduites par de grenaillage sont relaxées ou redistribuées / This thesis is mainly devoted to the study of the relation between microstructure, shot-peening process and residual stress fields in a N18 nickel-based superalloy. To highlight the effect of the microstructure, four simplified microstructures with significantly different gamma grain and gamma' precipitate sizes were designed using different heat treatments. Samples were then subjected to ultrasonic shot-peening and finally either to isothermal holding or to low-cycle fatigue test. Microstructural and mechanical modifications induced by each step were studied using different characterization techniques (SEM, hardness, tensile and fatigue tests). Hardness and tensile properties prior to shot-peening as well as microstructural and hardness modifications after shot-peening mainly depend on the gamma' precipitate size. In situ electrical resistivity measurements were used to follow gamma' dissolution and precipitation kinetics during heat treatments. The kinetics was compared to a model developed for the N18 alloy. Afterward, residual stresses were determined by conventional X-ray diffraction with the « sin² psi » method and synchrotron Laue microdiffraction coupled with energy measurements. The sensitivity of the microdiffraction technique allowed to understand the effect of the microstructure on strain and stress fields at the micrometer scale and to separate the contribution of gamma phase from that of gamma' phase, which is one of the major difficulties of this analysis. Prior to shot-peening, the deviatoric strain is less than 2 x 10-4 regardless of the gamma' precipitate size. After shot-peening, a shift of 100 µm on strain and stress profiles was observed between microstructures with fine gamma' precipitates (200 nm) and coarse gamma' precipitates (2000 nm). Stress profiles obtained with Laue microdiffraction method showed significant differences compared to the plane stress state expected in the sample. Finally, the deviatoric strains introduced by shot-peening are relaxed or redistributed after an isothermal holding or an interrupted fatigue test

En conditions de stockage définitif, la désintégration a des radionucléides (produits en réacteur) induit desdommages dans le combustible nucléaire usé. Cet endommagement, et les déformations associées, doivent êtreétudiés pour évaluer correctement la tenue et l'évolution à long terme des pastilles de combustible. La démarcheproposée dans cette thèse pour réaliser cette étude consiste :- à simuler la désintégration a par une implantation d'ions hélium dans une couche fine, en surface depolycristaux d'U02 j- à mesurer les déformations qui en résultent par des techniques de diffraction aux rayons X : la macrodiffractionpour une mesure moyenne dans la couche implantée, la microdiffraction, produite par un rayonnementsynchrotron, pour des mesures très localisées, à l'intérieur des grains d'un polycristal d'U02.L'étude des déformations en fonction de la dose implantée permet de d'évaluer les effets des dégâts d'irradiationsur des durées de stockage de plusieurs milliers d'années.De nouvelles méthodes d'analyse ont été mises au point pour interpréter automatiquement les milliers de clichésde microdiffraction et en déduire la mesure des déformations dans la couche implantée. Un modèle mécaniquea été construit pour rendre compte des mesures avec une grande précision, équivalente à la précision expérimentale.Ce modèle permet de mesurer le gonflement induit par les dommages d'irradiation pour des endommagementsallant jusqu'à 0,77 dpa. Les valeurs mesurées sont comparables à des résultats de la littérature, obtenus sur despastilles auto-irradiées. Il a également permis de quantifier l'augmentation avec l'endommagement de l'anisotropieélastique de l'U02.La microdif / During long term storage of spent nuclear fuel, the a-decays of radionuclides produced by the in-pile irradiationinduces damages in pellets. These damages, and the resulting strains, must be studied in order to assess correctlythe long term evolution of fuel pellets. The approach chosan here is :- to simulate the a-decays by He ion implantation j- to measure the resulting straÏns using X ray diffraction techniques : macrodiffraction for average measurements,and synchrotron radiation based micro diffraction for local measurements inside grains.The study of strains as a function of ion implantation Huency enables to evaluated irradiation damages overthousands of storage yearB.New analytical methods have been developed to automatically interpret thousands of microdiffraction patterns,and to deduce strain into the implanted layer. Mechanical modeling bas been used to accurately predictmeasurements. This model enables to measure the isotropie swelling induced by helium implantation in a lowdamage range (below 0.77 dpa). Measured values are close to results previously reported in literature on selfirradiated pellets. This model also allowed to quantify the increase with damage of U02 elastic aniBOtropy.X ray microdiffraction is a powerful technique to map the strRin fields within grains. This enables to study theinfluence of neighboring grains on the measured straÏns. This influence remains negligible (below the measurementaccuracy) for low depth helium implantation (60 keV). For deeper belium implaotations (500 aod 1500 keV), thisis not anymore the case : strains are very heterogeneous in the vicinity of gYRin boundaries.

La microdiffraction Laue permet l'estimation des déformations élastiques à l'échelle du micron. La procédure d'analyse standard, bien établie, utilisée pour extraire les déformations élastiques des images de Laue est limitée par deux sources d'erreurs : la détermination de la positions des taches de Laue sur le détecteur, et la sensibilité aux paramètres de calibration du montage. Pour améliorer la procédure, nous avons développé une procédure appelée Laue-DIC qui utilise la très bonne résolution de la technique de corrélation d'images numériques (DIC). Cette méthode utilise, pour la détermination de l'incrément de déformation élastique et de rotation, le déplacement des pics entre deux configurations mécaniques, estimé par DIC, au lieu de leur position. Nous montrons que cette méthode donne un profil de contrainte en meilleur accord avec les solutions analytiques et numériques, pour des échantillons monocristallins déformés en flexion 4-points. Nous proposons également une méthode Laue-DIC améliorée, dans laquelle les paramètres de calibration sont estimés à chaque point de mesure, simultanément à la déformation élastique.En parallèle à la formulation de la méthode Laue-DIC (améliorée), nos efforts ont porté sur l'estimation de l'incertitude obtenue sur les déformations élastiques. Nous avons développé un modèle de bruit pour les images de Laue mesurées en rayonnement synchrotron, qui a été validé sur des séries de données, et qui nous a permis d'estimer les erreurs statistiques de la DIC, à partir d'images de Laue synthétiques. Ces erreurs ont ensuite été propagées dans la méthode Laue-DIC afin d'estimer les incertitudes sur les déformations élastiques, que l'on trouve en bon accord avec la fluctuation des contraintes locales estimées. / Laue microdiffraction is a powerful technique to characterize the intragranular elastic strain field at the scale of micrometer. Although a standard procedure extracting elastic strain and crystal orientation from Laue image has been well-established, it can suffer from two sources of uncertainties: the determination of peaks' positions and the sensitivity to calibration parameters. In light of the high accuracy of digital image correlation (DIC), we developed the so-called Laue-DIC method which used the peaks' displacements measured by DIC instead of peaks' positions to determine the elastic strain increment and rotation between two mechanical configurations. This method has been proved more efficient than the standard procedure in terms of stress profiles of bended beam. We also developed the enhanced version of Laue-DIC. By using the term “enhanced”, we mean that we attempt to obtain both lattice matrices and calibration parameters of two configurations rather than solely the elastic strain increment and rotation from peaks' displacements.Aside from the formulation of Laue-DIC, we also developed a procedure of statistically estimating the errors of elastic strain/stress resulted from DIC errors and calibration accuracy. We have first validated a classical noise model, Poissonian-Gaussian model, from diffraction images acquired at synchrotron radiation facility. With the noise model, we could statistically estimate the DIC errors by synthesizing artificial spots. The estimated DIC errors were further transmitted into the errors of Laue-DIC through statistical tests.

La connaissance du comportement mécanique à l’échelle du micron est déterminante pour arriver à prédire la dégradation des matériaux. Dans le cas des polycristaux, les lois de plasticité cristalline sont généralement utilisées pour décrire le comportement d’un grain. Ces lois possèdent de nombreux paramètres qui doivent être ajustés à l’état métallurgique et mécanique du matériau.Le travail rapporté ici explore une manière originale d’identifier ces paramètres à partir du comportement observé expérimentalement à l’échelle microscopique, sans recourir à un maillage éléments finis. Cette observation est réalisée en couplant (i) une évaluation du champ de contrainte locale par les techniques de microdiffraction Laue et d’EBSD à haute résolution angulaire et (ii) la mesure du champ de déformation total par corrélation d’images numériques.Afin de garantir la fiabilité des résultats, la justesse des mesures par microdiffraction Laue (Laue-DIC) et HR-EBSD est évaluée, pour la première fois, dans un matériau plastifié à moins de 0,5% de déformation. Les champs de déformation et de contrainte sont ensuite déterminés simultanément en surface d’une éprouvette monocristalline, sollicitée in-situ en flexion quatre points. Le comportement local est ainsi mesuré puis utilisé pour identifier deux paramètres d’une loi de plasticité cristalline, dans un acier austénitique monocristallin de type 316L. / The prediction of damage occurring in metallic materials is dependent on the knowledge of the mechanical behavior at a micron scale. Crystal plasticity laws are often used to describe the behavior of a single grain in polycrystals. Such laws include many parameters which should be tuned according to the metallurgical and mechanical state of the material.An original way to identify theses parameters is presented in this work. The local constitutive behavior is measured at the local scale. It is used to adjust the parameters’ value on a single point calculation without the need for a finite element mesh. To observe the local behavior two types of full filed measurements are carried out: (i) stress measurements using diffraction-based Laue microdiffraction and high angular resolution EBSD – HR-EBSD – and (ii) strain measurements by digital image correlation.To ensure trustworthy results, the accuracy of Laue microdiffraction (Laue-DIC) and HR-EBSD measurements are determined for the first time in a plastically deformed material. Then, stress and strain fields are monitored at the surface of a single crystal bent in-situ in the low deformation regime (0.5%). The local behavior is determined and used to identify two parameters of a crystal plasticity law, in a 316L stainless steel single crystal.

Modéliser la déformation plastique des polycristaux est un objectif majeur de la science des matériaux. Tous les modèles actuels comportent une partie phénoménologique n'ecessitant un ajustement de paramètres sur des résultats expérimentaux. Cette thèse vise à mettre en place un nouveau modèle, justifié physiquement, sans paramètre ajustable et adapté à la modélisation du polycristal CFC en sollicitation monotone. Afin de mesurer les champs mécaniques à l'échelle du micromètre, des mesures de microdiffraction Laue ont été réalisées sur un tricristal de cuivre à une faible déformation plastique. Ces mesures nous renseignent sur les mécanismes plastiques intervenant très près des joints de grains et définissent des états de référence pour les simulations. On montre principalement que la déformation plastique s'accompagne d'un stockage de dislocations géométriquement nécessaires (GND) aux joints de grains, en relation avec l'apparition de contraintes internes à longue distance. Des simulations de Dynamique des Dislocations dans des bicristaux ont 'et'e réalisées afin de caractériser les phénomènes physiques mis en œuvre. Ces simulations confirment que l'interaction dislocations - joints de grains s'accompagne d'un stockage de GND sous la forme de microstructures tridimensionnelles très inhomogènes. Les propriétés mécaniques induites par ce phénomène complexe peuvent être quantifiées par des lois continues élaborées à partir de l'approximation théorique d'un empilement unidimensionnel. Les lois de comportement ainsi définies ont ensuite été incorporées dans une modélisation micromécanique de plasticité cristalline, jusqu'ici dédiée au monocristal CFC. Le modèle ainsi construit a maintenant la capacité de prédire les mesures réalisées sur le tricristal de cuivre. Nous avons ainsi mis en place un modèle physiquement justifié et adapté 'a la modélisation du polycristal CFC en sollicitation monotone.

abstract: Aluminum alloys and their composites are attractive materials for applications requiring high strength-to-weight ratios and reasonable cost. Many of these applications, such as those in the aerospace industry, undergo fatigue loading. An understanding of the microstructural damage that occurs in these materials is critical in assessing their fatigue resistance. Two distinct experimental studies were performed to further the understanding of fatigue damage mechanisms in aluminum alloys and their composites, specifically fracture and plasticity. Fatigue resistance of metal matrix composites (MMCs) depends on many aspects of composite microstructure. Fatigue crack growth behavior is particularly dependent on the reinforcement characteristics and matrix microstructure. The goal of this work was to obtain a fundamental understanding of fatigue crack growth behavior in SiC particle-reinforced 2080 Al alloy composites. In situ X-ray synchrotron tomography was performed on two samples at low (R=0.1) and at high (R=0.6) R-ratios. The resulting reconstructed images were used to obtain three-dimensional (3D) rendering of the particles and fatigue crack. Behaviors of the particles and crack, as well as their interaction, were analyzed and quantified. Four-dimensional (4D) visual representations were constructed to aid in the overall understanding of damage evolution. During fatigue crack growth in ductile materials, a plastic zone is created in the region surrounding the crack tip. Knowledge of the plastic zone is important for the understanding of fatigue crack formation as well as subsequent growth behavior. The goal of this work was to quantify the 3D size and shape of the plastic zone in 7075 Al alloys. X-ray synchrotron tomography and Laue microdiffraction were used to non-destructively characterize the volume surrounding a fatigue crack tip. The precise 3D crack profile was segmented from the reconstructed tomography data. Depth-resolved Laue patterns were obtained using differential-aperture X-ray structural microscopy (DAXM), from which peak-broadening characteristics were quantified. Plasticity, as determined by the broadening of diffracted peaks, was mapped in 3D. Two-dimensional (2D) maps of plasticity were directly compared to the corresponding tomography slices. A 3D representation of the plastic zone surrounding the fatigue crack was generated by superimposing the mapped plasticity on the 3D crack profile. / Dissertation/Thesis / M.S. Mechanical Engineering 2014

Les alliages à base de chrome sont couramment utilisés pour des applications à haute température. Leurs capacités à former une couche d’oxyde thermique protectrice permet de réduire les cinétiques d’oxydation de ces matériaux. En particulier, les alliages Ni-Cr et Fe-Cr forment une couche continue de α-Cr2O3 en surface. La durabilité du système métal/céramique résultant dépend de l’intégrité mécanique de cette couche, et donc des mécanismes d’endommagement susceptibles de se produire lors de l’oxydation ou du refroidissement. L’endommagement est étroitement corrélé au niveau de contraintes résiduelles dans l’oxyde mais aussi à sa microstructure. Dans ces travaux, des alliages Ni-30Cr et Fe-47Cr sont oxydés à l’air à 800, 900 et 1000°C et une approche multi-échelle est proposée pour analyser rigoureusement les contraintes résiduelles aussi bien à des échelles macroscopiques dans le film d’oxyde adhérent qu’à des échelles locales au travers de régions délaminées.A l’échelle macroscopique, les niveaux de contraintes résiduelles sont déterminés grâce à la diffraction des Rayons X conventionnelle et à la spectroscopie Raman. Les taux de délamination des couches d’oxyde et les phénomènes de fluage diffusionnel sont quantifiés en fonction de paramètres métallurgiques conduisant à différents états microstructuraux du système. L’influence de la compétition entre ces deux modes de relaxation de contrainte sur l’endommagement est discutée. A l’échelle microscopique, des cartographies de contraintes résiduelles au travers de différents types de délaminations sont réalisées grâce à la microspectroscopie Raman et à la microdiffraction Synchrotron. En raison de sa résolution latérale, la microspectroscopie Raman est particulièrement appropriée pour analyser les délaminations formées localement. Des observations par microscopie à force atomique ont également été menées afin de décrire la géométrie (dimensions, hauteur) des différents types d’objets délaminés. Ces informations morphologiques complémentaires couplées aux niveaux de contraintes associés permettent une confrontation aux lois de la mécanique du cloquage, et l’extraction de l’adhérence interfaciale. A partir de ces analyses, des schémas et cartes de l’endommagement des couches de chromine sont proposés. / Chromia-former alloy are mainly used for high temperature applications. Their ability to form a protective thermal oxide scale allows reducing oxidation kinetics of the materials. In particular, Ni-Cr and Fe-Cr alloy forms a α-Cr2O3 scale at the surface. Durability of the metal/ceramic system depends on the mechanical integrity of this scale, and also of the scale damage which could appear during oxidation or cooling. These scale damages are closely correlated to the residual stress magnitude in the oxide and to the microstructure. In this work, Ni-30Cr and Fe-47Cr alloys oxidized in air at 800, 900 and 1000°C and a multi-scale approach is proposed to a analyse with accuracy residual stress magnitude both at macroscopic scale in the adherent oxide and at local scale through delaminated area.At macroscopic scale, residual stress magnitudes are determined thanks to conventional X-Ray diffraction and Raman spectroscopy. Delamination rate in the oxide scale and diffusional creep phenomena are quantified in function of metallurgical parameters leadings to different microstructural state of the system. The influence of competition between these two stress release modes on scale damage is discussed. At microscopic scale, residual stress map through different types of delamination are performed thanks to Raman microspectroscopy and Synchrotron microdiffraction. Raman microspectroscopy is particularly appropriated to analyze delamination locally formed, due to its lateral resolution. Observations by atomic force microscopy have been performed to describe the different delamination type (dimension, height). These morphological information and associated residual stresses allows confrontation to buckling mechanic and calculation of the interface toughness. Diagrams and maps concerning the scale damages have been done thanks to these analyses.

Le diagramme des phases du C60 continue d'être un sujet de discussion et de controverse, malgré la grande quantité de travaux expérimentaux et théoriques fait au fil des ans. Ceci est principalement dû au manque d'études in situ, a l'existence d´états désordonnés présentant des pics de diffraction très mal résolus et à la coexistence de plusieurs polytypes de faible densité. Ce manuscrit présente une étude systématique in situ des transformations hétérogènes du C60 sous haute pression et haute température dans la gamme 1-10 GPa et 300-1200 K. Afin de discriminer les poly(a)morphes de densité similaire dans des échantillons hétérogènes, nous avons utilisé une combinaison de micro-diffraction et micro-tomographie. Les échantillons ont été synthétisés dans une cellule Paris-Edimbourg et caractérisés à l'aide de diffraction des rayons X in situ en dispersion angulaire. Des images tridimensionnels à haute résolution ont été obtenus sur des échantillons trempés par la méthode de micro-tomographie de diffraction/diffusion. Cette méthode permet l'analyse 3D de l'intensité de diffusion reconstruite à partir de séries de projections 2D. Une telle analyse est non destructive et offre une grande sensibilité (0,1% en volume), une haute résolution spatiale (μm3) et peut être multimodale, fournissant des données quantitatives sur la morphologie, la densité, la composition élémentaire ou la structure des matériaux. En outre, nous décrivons le développement d´un système de micro-tomographie in situ sous haute pression et haute température en utilisant une nouvelle cellule rotative Paris-Edimbourg (RoToPEC), combinée avec le rayonnement synchrotron. La capacité à tourner complètement la chambre de l'échantillon sous charge, surmonte la contrainte d'ouverture angulaire limitée des cellules ordinaires et permet l'acquisition de projections tomographiques pour l'imagerie de plein champ ainsi que pour l'imagerie par micro-diffraction. Cette méthode innovante permet l´étude des matériaux sous conditions extrêmes de pression, température ou stress, et pourra être appliquée dans des domaines variés tels que la physique, la chimie, la science des matériaux ou la géologie. Le potentiel de cette nouvelle technique expérimentale est démontré par l'étude de la polymérisation de C60 sous haute-pression et haute température. Mots-clés: C60, diagramme de phase, diffraction, micro-tomographie, haute pression et haute température / The C60 reaction diagram continues to be a subject of discussion and controversy, despite the vast amount of experimental and theoretical work done over the years. This is mainly due the lack of in situ studies, the highly disordered-states showing poorly resolved diffraction peaks and the coexistence of several low-density polytypes. This manuscript presents a systematic in situ study of high-pressure–high-temperature forms C60 in the range of 1-10 GPa and 300-1200 K. In order to discriminate poly(a)morphs with similar densities in heterogeneous samples, we used a combination of microdiffraction and microtromography. The samples were synthesized in a Paris-Edinburgh cell and characterized using in situ angular dispersive X-ray diffraction. Three-dimensional submicron images were obtained on quenched samples using diffraction/scattering microtomography. This method provides 3D analysis of the scattering intensity reconstructed from sets of 2D microdiffraction projections. Such analysis is non-destructive and provides high sensitivity (0.1% volume), high spatial resolution (µm3) and can be multi-modal providing quantitative information on the morphology, density, elemental composition or structure of materials. Additionally, we describe the development of in situ high-pressure–high-temperature microtomography using a new rotating Paris-Edinburgh cell (RoToPEC) combined with synchrotron radiation. The ability to fully rotate the sample chamber under load, overcomes the limited angular aperture of ordinary high-pressure cells for acquiring tomographic projections in both, full-field imaging or microdiffraction modes. This innovative method enables dynamic studies of materials under extreme pressure-temperature-stress conditions, impacting areas such as physics, chemistry, materials science or geology. The potential of this new experimental technique is demonstrated on the in situ investigation of of high-pressure–high-temperature polymerization of C60 . Keywords: C60, phase diagram, diffraction, microtomography, high-pressure–high-temperature