La thèse s'attache à évaluer la qualité d'un modèle de chimie-transport, non pas par une comparaison classique aux observations, mais en estimant ses incertitudes a priori dues aux données d'entrées, à la formulation du modèle et aux approximations numériques. L'étude de ces trois sources d'incertitude est menée respectivement grâce à des simulations Monte Carlo, des simulations multi-modèles et des comparaisons entre schémas numériques. Une incertitude élevée est mise en évidence, pour les concentrations d'ozone. Pour dépasser les limitations dues à l'incertitude, une stratégie réside dans la prévision d'ensemble. En combinant plusieurs modèles (jusqu'à quarante-huit modèles) sur la bases des observations passées, les prévisions peuvent être significativement améliorées. Ce travail a aussi été l'occasion de développer un système de modélisation innovant, Polyphemus.

Ce travail a permis de développer un modèle de chimie-transport tridimensionnel Polair3D pour simuler la pollution photochimique. Des comparaisons aux mesures d'ozone et d'oxydes d'azote sur la région de Lille pour l'année 1998 l'ont validé à l'échelle régionale. La méthode d'assimilation de données 4D-var a été implémentée. Elle est basée sur le modèle adjoint de Polair3D qui a été obtenu par différenciation automatique. Une application à la modélisation inverse des émissions sur Lille avec des observations réelles a montré que l'inversion de paramètres temporels d'émissions d'oxydes d'azote permet d'améliorer notablement les prévisions. La sensibilité de "second-ordre" permet d'étudier la sensibilité de l'inversion au système d'assimilation de données lui-même en calculant son conditionnement. Cette problématique est illustrée sur deux applications: la dispersion de radionucléides à petite échelle et la chimie atmosphérique, caractérisée par sa disparité d'échelles temporelles.

Depuis une vingtaine d'années, l'abandon des mines de fer lorraines a entraîné un ennoyage progressif des anciens travaux miniers avec pour conséquences sur l'eau souterraine : une modification des écoulements et une dégradation de la qualité de l'eau. Dans ce contexte, notre travail avait pour objectifs de caractériser l'évolution de la qualité de l'eau souterraine pendant et après l'ennoyage, d'en déterminer les causes et de fournir les bases d'un outil d'aide à la gestion de l'eau. A cet effet, une synthèse des connaissances concernant le drainage minier, et plus particulièrement les mécanismes chimiques qui en sont la cause, a été réalisée. Notre attention s'est ensuite portée sur le cas particulier du bassin ferrifère lorrain (BFL). Une étude expérimentale a été réalisée en laboratoire sur des échantillons prélevés en mine dans la partie nord du BFL. Elle comprend une étude minéralogique, des essais en réacteurs fermés, dont certains ont intégré un suivi de la composition des gaz, et des expériences de lessivage en colonne. Cette étude a permis de caractériser l'évolution de la qualité de l'eau lorsqu'elle est mise en contact avec les roches du BFL : nature de la pollution, durée et origine minéralogique probable. A partir de ces résultats, un modèle chimique cinétique a été construit, puis a été intégré dans un modèle de mélangeur parfait. Ces simulateurs reproduisent les concentrations observées dans l'eau à l'issue des essais en réacteurs fermés et au cours des expériences de lessivage en colonne. Un scénario expliquant l'évolution de la chimie de l'eau lors de sa mise en contact avec les roches du BFL a ainsi pu être proposé. Enfin, sur cette base, un simulateur a été construit et permet de reproduire l'évolution de la qualité de l'eau au point de débordement du secteur Sud du bassin ferrifère lorrain, dont l'ennoyage a débuté en 1995.