Anhand von Modellsystemen wurde in dieser Arbeit die Bedeutung elastischer Wechselwirkungen an Organik-Metall Grenzflächen, insbesondere für die Selbstorganisierte Ausbildung periodisch facettierter Strukturen, untersucht. Die Änderung der Oberflächenspannung während der Ausbildung der Grenzfläche zwischen 3,4,9,10-Perylentetracarbonsäuredianhydrid (PTCDA) und Ag(111) wurde mit der Biegekristalltechnik gemessen. Es ist bekannt, dass dieses System durch eine chemisorptive Bindung bestimmt wird. In der Tat stimmen Vorzeichen und Bedeckungsabhängigkeit mit Vorhersagen und Experimenten aus der Literatur zu chemisorptiv bestimmten Grenzflächen überein. Während der Einbau von Molekülen in große Domänen die Oberflächenspannung verringert, führt das Auftreten von fehlerhaften Domänengrenzen zu einer Erhöhung der Oberflächenspannung. Die absolute Änderung der Oberflächenspannung in der Höhe von (0.30 +- 0.10) N/m ist in der relativ schwachen Wechselwirkung des PTCDA Moleküls mit einem einzelnen Silberatom begründet. Es soll jedoch betont werden, dass dieser Wert einer Oberflächenspannungsänderung von (2.2 +- 0.2) eV pro Molekül entspricht, die damit in derselben Größenordnung wie die vermutete Bindungsenergie des Systems liegt. Daher zeigen diese Experimente, dass elastische Wechselwirkungen eine nicht zu vernachlässigende Rolle in dieser ganzen Materialklasse spielen können. Dadurch tragen die Experimente eine neue Sichtweise zum Verständnis dieser Grenzflächen bei. Ferner etablieren sie die Biegekristalltechnik auf dem ganzen Feld der Organik-Metall Grenzflächen, da die Ergebnisse in Einklang mit den wohlbekannten Eigenschaften des Systems liegen. Schon der Nachweis einer Durchbiegung der Probe ist speziell für die Grenzfläche PTCDA/Ag(111) von Bedeutung. Dieser Effekt ist der erste experimentelle Nachweis einer strukturellen Änderung in den obersten Substratatomlagen während der Adsorption von PTCDA auf Ag(111). Da eine solche Modifikation nicht zu vernachlässigende Konsequenzen für die Interpretation anderer experimenteller Ergebnisse hat, erscheinen weitere Studien mit anderen, quantitativeren strukturellen Methoden notwendig. Der Schwerpunkt dieser Arbeit lag jedoch auf der Untersuchung der Ausbildung der langreichweitigen, selbstorganisierten Ordnung der facettierten PTCDA/Ag(10 8 7) Grenzfläche. Der reziproke Raum dieser Grenzfläche wurde sowohl mit mittelnder hochauflösender Elektronenbeugung (SPA-LEED) als auch mit lokaler Elektronenbeugung in der Mikroskopie niederenergetischer Elektronen (LEEM) kartiert. Außerdem wurden diese reziproken Daten durch mikroskopische LEEM Realraumdaten komplementär ergänzt um die Morphologie der Grenzfläche zu charakterisieren. Für die gewählte Präparationsart, Adsorption der Moleküle auf das 550 K warme Substrat, wurden sechs verschiedene Facettentypen ((111), (532), (743),(954), (13 9 5) und (542)) beobachtet. Diese Facettentypen treten in homogenen, mikrometergroßen Gebieten auf der Oberfläche auf, wie Dunkelfeld-LEEM Aufnahmen zeigen. Wenn jedoch die ursprüngliche mesoskopische Orientierung der Oberfläche lokal von der Durchschnittsorientierung z.B. in Bezug auf die ursprüngliche Stufendichte abweicht, werden an dieser Stelle andere Facettentypen gebildet und damit das ansonsten regelmäßige Muster gestört. Sowohl der Grad der erreichten Ordnung der facettierten Grenzfläche als auch die gebildeten Facettentypen hängen somit stark von der ursprünglichen mesoskopischen Morphologie des sauberen Substrates ab. Um das Verständnis der kinetischen Prozesse zu verbessern wurde die Temperaturabhängigkeit der Ausbildung der Grenzfläche in einem Temperaturbereich zwischen 418 K und 612 K untersucht. Bei niedrigen Wachstumstemperaturen traten zusätzliche, steilere Facetten mit einem Neigungswinkel von 27° gegenüber der (111) Fläche auf. Weiterhin wurde mit facetten-sensitivem Dunkelfeld-LEEM die Größen- sowie die räumliche Verteilung ausgewählter Facettentypen bei den verschiedenen Temperaturen untersucht. Die Nukleationsdichte der Facetten zeigte dabei keine Temperaturabhängigkeit. Eine Diffusionslimitierung der Nukleation kann daher ausgeschlossen werden. Darüber hinaus wurden die Ausmaße der Facetten statistisch ausgewertet. Die absolute Facettengröße folgt einer exponentiellen Verteilung, was auf ein zufallsgetriebenes Wachstum und das Fehlen einer Wechselwirkung der Facetten untereinander hinweist. Während die Facettenlängen ebenso einer exponentiellen Verteilung unterliegen, ist die Breitenverteilung durch ein Maximum ausgezeichnet. Letztere Verteilung spiegelt den hohen Grad an lateraler Ordnung in dem System wieder. Diese Anisotropie hängt von der Temperatur ab und kann bei Substrattemperaturen über 478 K während des Wachstums beobachtet werden. Die Existenz eines Maximums in einer solchen Größenverteilung weist auf eine langreichweitige Wechselwirkung hin, die die strukturelle Ordnung induziert. Die Natur dieser langreichweitigen Wechselwirkung wurde mit drei komplementären in-situ Methoden untersucht, wobei jeweils neue Einblicke in die Ausbildung von facettierten Organik-Metall-Grenzflächen gewonnen werden konnten: Die Biegekristalltechnik, hochauflösende Beugung niederenergetischer Elektronen (SPALEED), sowie deren Mikroskopie (LEEM). Die Biegekristalltechnik wurde das erste Mal überhaupt auf ein facettierendes System angewendet. Unterhalb der kritischen Temperatur des Facettierungsüberganges ähnelt die Oberflächenspannungsänderung während der Bildung der PTCDA/Ag(10 8 7)-Grenzflächenbildung sowohl in funktionaler Abhängigkeit als auch in der Größenordnung der für die Referenzgrenzfläche PTCDA/Ag(111) beobachteten. Oberhalb der Übergangstemperatur beobachtet man jedoch für die ausfacettierte PTCDA/Ag(10 8 7) Grenzfläche mit (0.67 +- 0.10) N/m eine bedeutend größere Oberflächenspannungsänderung als in den vorherigen Fällen. Zudem ändert sich die Oberflächenspannung in klar unterscheidbaren Schritten mit einer eindeutig auflösbaren Feinstruktur aus positiven und negativen Spannungsänderungen. Diese einzelnen Phasen in der Änderung der Oberflächenspannung können Stufen in der Entwicklung der Strukturüberganges dieses Systems zugeordnet werden, die mit den strukturellen Charakterisierungsmethoden beobachtet wurden. Durch diese Identifikation werden morphologischen Objekten, also den Facetten, ein eigener besonderer Spannungscharakter zugeordnet. Somit werden aber auch Spannungsdomänen auf der Oberfläche identifiziert. Die Existenz dieser Spannungsdomänen ist nun aber die Vorraussetzung für die Anwendung von elastizitätsbasierten Kontinuumsbeschreibungen des Selbstordnungseffektes. Daher stellen diese Ergebnisse den ersten experimentellen Nachweis dar, dass diese Kontinuumsbeschreibungen der Selbstorganisation tatsächlich auch auf die gesamte Materialklasse der facettierenden Organik-Metall-Grenzflächen angewendet werden können. Zusammengefasst sind diese Ergebnisse starke Beweise dafür, dass elastische Wechselwirkungen der physikalische Ursprung der langreichweitigen Ordnung dieses Systems sind. Weiterhin legt die eindeutige Korrelation zwischen strukturellem Phasenübergang und Oberflächenspannungsänderung auch nahe, dass letzterer ebenso eine wichtige Rolle in der Kinetik des Systems spielt. Tatsächlich scheint das System zu versuchen die Gesamtänderung der Oberflächenspannung während der Grenzflächenbildung durch die Bildung von Facettentypen positiven und negativen Charakters zu begrenzen. Daher könnte die Art ihres Beitrags zur Oberflächenspannungsänderung darüber entscheiden, ob eine bestimmte Facettenorientierung gebildet wird oder nicht. Auch scheint das System sich bei hohen Bedeckungen unter anderem deshalb erneut umzufacettieren um der Bildung von fehlerhaften Domänengrenzen entgegenzuwirken, die mit einem Anstieg der Oberflächenspannung verbunden wären. Schließlich wurde im Rahmen dieser Arbeit noch das templatunterstützte Wachstum lateraler, heteroorganischer Nanostrukturen untersucht. Dabei wurde ein zweites, typisches molekulares Modellsystem, sogenannte "Selbstassemblierte Monolagen", auf der teilbedeckten PTCDA/Ag(10 8 7) Grenzfläche aufgewachsen. Mit Standardmethoden der Oberflächencharakterisierung konnte nachgewiesen werden, dass die grundlegenden Eigenschaften dieses Wachstumsprinzips im Experiment in der Tat erreicht werden. / The role of elastic interactions, particularly for the self-organized formation of periodically faceted interfaces, was investigated in this thesis for archetype organic-metal interfaces. The cantilever bending technique was applied to study the change of surface stress upon formation of the interface between 3,4,9,10-perylene-tetracarboxylic-dianhydride (PTCDA) and Ag(111). This system is known to form a chemisorptive bonding. Indeed, the sign and the coverage-dependence of the surface stress change are in agreement to models and previous measurements of chemisorptive systems in literature. While the adsorption of molecules into the large domains is associated with a negative, i.e. compressive stress change, the formation of domain boundaries in the molecular layer induces a stress change of opposite sign, increasing the surface stress. The magnitude of the surface stress change of (-0.30 +- 0.10} N/m reflects a relatively weak binding of a PTCDA molecule to each individual single silver atom. It is emphasized, however, that if normalized to the surface stress change per molecule, this value corresponds to a stress change of (-2.2 +- 0.2) eV per molecule which is in the order of the suspected binding energy of this system. Therefore, these experiments reveal elastic interactions to be of significant order of magnitude for this system class. Thereby, they add a new point of view to the understanding of these interfaces. Besides, since the results are in agreement with the well-known properties of this interface, they establish the cantilever bending technique in the field of organic-metal interfaces. The mere existence of a bending of the sample implies an interesting detail for the PTCDA/Ag(111) interface in particular. It is the first experimental evidence for a structural change in the topmost substrate layers upon adsorption of PTCDA on Ag(111). Since such a modification has significant implications for the interpretation of other experimental results, a further investigation with more quantitative structural methods appears necessary. The main focus of this work, however, was on the investigation of the formation of the long-range ordered, self-organized faceted PTCDA/Ag(10 8 7) interface. Reciprocal space maps of this interface were recorded both by spot profile analysis low energy electron diffraction (SPA-LEED) and low energy electron microscopy (LEEM) in selected area LEED mode. Complementary to the reciprocal data, also microscopic real-space LEEM data were used to characterize the morphology of this interface. Six different facet faces ((111), (532), (743), (954), (13 9 5), and (542)) were observed for the preparation path of molecular adsorption on the substrate kept at 550 K. Facet-sensitive dark-field LEEM localized these facets to grow in homogeneous areas of microscopic extensions. If the pristine mesoscopic orientation locally deviates from the average orientation, e.g. in pristine step density, locally different facet types are formed, distorting the otherwise regular mesoscopic pattern. Hence, the original mesoscopic orientation of the substrate strongly determines the degree of order of the faceted surface and the facet species formed. The temperature-dependence of the interface formation was studied in a range between 418 K and 612 K in order to learn more about the kinetics of the process. Additional steeper facets of 27° inclination with respect to the (111) surface were observed in the low temperature regime. Furthermore, using facet-sensitive dark-field LEEM, spatial and size distributions of specific facets were studied for the different temperatures. The nucleation density of the facets did not depend on temperature and can therefore be concluded not to be limited by diffusion. Moreover, the facet dimensions were statistically analyzed. The total island size of the facets follows an exponential distribution, indicating a random growth mode in absence of any mutual facet interactions. While the length distribution of the facets also follows an exponential distribution, the width distribution is peaked, reflecting the high degree of lateral order. This anisotropy is temperature-dependent and occurs starting above 478 K substrate temperature during growth. The peaked distribution indicates the presence of a long-range interaction which leads to the structural order of the self-organized grating. The origin of this long-range interaction was investigated combining three complementary in-situ methods, all providing new insights into the formation of faceted organic-metal interfaces: the cantilever bending technique, high-resolution low energy electron diffraction (SPA-LEED), and microscopy (LEEM). The cantilever bending technique was applied for the first time to a faceting system at all. Below the faceting transition temperature the surface stress change associated with the formation of the PTCDA/Ag(10 8 7) interface resembles in shape and magnitude the one observed for the reference interface PTCDA/Ag(111). But above the transition temperature the absolute surface stress change of (-0.67 +- 0.10) N/m observed for the faceted PTCDA/Ag(10 8 7) interface is considerably larger than for the previous cases. Moreover, the stress change happens in distinguishable stages with a clearly resolvable fine structure of regimes of positive and negative stress changes. These different regimes of surface stress change can be correlated to different stages of the structural phase transition observed by the structural in-situ methods. Thereby, morphological objects (i.e. the facets) are assigned to a specific stress character. Thus, domains of different stress character can be identified on the surface. These stress domains are the prerequisite to apply continuum descriptions of the self-ordering process based on elastic interactions. Hence, the results are the first experimental verification that these continuum descriptions are indeed also applicable to the whole system class of faceting organic-metal interfaces. In conclusion, the results provide strong evidence for elastic interactions being the physical origin of long-range order for this system. In addition, the clear correlation of structural phase transition and surface stress change regimes suggests surface stress to play also an important role for the kinetics of the system. Indeed, the system seems to try to limit the overall stress change during the interface formation by forming facets of positive and negative stress character. Hence, the selection of specific facets could depend on the corresponding stress character. Furthermore, the system seems willing to re-facet at high coverages in order to prevent imperfect domain boundaries which are associated with an increase of surface stress. Finally, template-assisted growth of lateral, heterorganic nanostructures has been explored. Therefore, self-assembled monolayers as a second archetype class of molecules were grown on partially covered PTCDA/Ag(10 8 7) interfaces. Indeed, using standard surface science techniques, the basic principle of this growth scheme was confirmed to be successful.

Das Ziel der vorliegenden Arbeit war, über die gezielte Analyse, Messung und Bewertung, einen entscheidenden Beitrag für das grundlegende Verständnis der Haftungsmechanismen bei der Verklebung von verpackungsindustrienahen Modellsystemen zu leisten. Anhand einer Vielzahl von Untersuchungen zur Charakterisierung der Oberflächenmorphologie, -chemie, -beschaffenheit, der grenzflächenenergetischen und Benetzungseigenschaften konnten einige Ansätze für Korrelationen zwischen Stoff- und Verbundeigenschaften ermittelt werden. Dazu wurden einige neue messtechnische Erkenntnisse zur grenzflächenenergetischen Charakterisierung der Modellsysteme (Modellklebstoffe und -oberflächen) gewonnen. Es wurde allerdings gezeigt, dass bei den beiden untersuchten Klebstoffsystemen (Schmelz- und Dispersionskleber) die Haftmechanismen oft durch klebstoffspezifische Phänomene (Schmelzklebstoffe - Wachsseparation und Dispersionsklebstoffe - wässriger precursor film), welche aufgrund einer grenzflächenbedingten Phasenseparation des Klebstoffes zur Bildung einer "Trennschicht" führen, negativ verändert werden können.

Aufgrund ökologischer Bedenken ist die Verwendung von bleihaltigen Werkstoffen in der Elektro- und Elektronikindustrie ab 2006 verboten. Ag-Cu-Sn Legierungen gelten dabei als möglicher Ersatz für das herkömmliche Lötzinn (Pb-Sn). Ziel dieser Arbeit ist es, die Nahordnung in den Legierungsschmelzen mittels Röntgen- und Neutronendiffraktion zu untersuchen. Desweiteren wird die Oberflächenspannung im Legierungssystem gemessen und mit Modellrechnungen verglichen.

Die Benetzbarkeit und Nichtbenetzbarkeit von Oberflächen durch eine Flüssigkeit sind faszinierende und wichtige Phänomene in Wissenschaft und Technologie. Jüngst wurde entdeckt, dass Partikel die Benetzung einer Wasseroberfläche durch ein Öl unterstützen können. Es wurde eine Theorie entwickelt, das Prinzip der zu beschreiben. In der vorliegenden Doktorarbeit wurde diese Theorie im Experiment sowohl qualitativ als auch quantitativ untersucht, wobei zwei Arten von Kieselgelpartikeln Verwendung fanden. Mit Hilfe einer Reihe unregelmäßig geformter Partikel mit variierender Hydrophobie wurde der Einfluss der Oberflächenhydrophobie der Partikel auf die partikel-assistierte Benetzung untersucht. Es wurde herausgefunden, dass die Partikel mit höchster Hydrophilie Linsen aus reinem Öl bilden, während die Partikel in die Wasserphase abtauchen. Die Partikel mit größter Hydrophobie hingegen bewirken die Ausbildung von kleinen Bereichen, in denen Öl und Partikel eine stabile homogene Schicht formen. Für Partikel mit mittlerer Hydrophobie wurden beide Phänomene beobachtet. Diese drei verschiedenen Beobachtungen bestätigen, dass die Oberflächenhydrophobie der Partikel das Benetzungsverhalten des Öls auf der Wasseroberfläche bestimmen. Für die unregelmäßig geformten Partikel war aufgrund des unbekannten Kontaktwinkels ein direkter Vergleich zur Theorie nicht möglich. Um die Theorie quantitativ zu prüfen, wurden sphärische Partikel synthetisiert und ihre Oberflächen mit Hilfe von zehn Silanisierungsmittel modifiziert. Anschließend wurde ein Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit dem entsprechenden theoretischen Phasendiagramm durchgeführt. Die Untersuchungen zeigten, dass die theoretischen Vorhersagen zum Großteil mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmen. Es wurden alle Fälle der Benetzung beobachtet, die auch in der theoretischen Beschreibung berücksichtigt wurden. Darüber hinaus wurden auch Abweichungen von der Theorie festgestellt. Haben die Partikel ähnliche Affinitäten zur Luft/Öl- und Öl/Wasser-Grenzfläche, hängt die Beschaffenheit der Benetzungsfilme zusätzlich vom Oberflächendruck ab. Deshalb könnte es notwendig sein, die einfache Theorie zu erweitern um den beschriebenen Beobachtungen Rechnung zu tragen. / Wetting and de-wetting of surfaces by a liquid are fascinating and important phenomena in science and technology. Recently, it was discovered that particles can assist the wetting of a water surface by an oil, and a theory describing the principle behind particle assisted wetting was developed. In this thesis, the theory was experimentally investigated qualitatively and quantitatively by using two series of silica particles. The influence of the surface hydrophobicity of the particles on particle assisted wetting was investigated by a series of irregular shaped particles with varying hydrophobicity. By applying mixtures of particles and oil to a water surface, it was found that for the most hydrophilic particles, only lenses of pure oil formed, with the particles being submerged into the aqueous phase. The most hydrophobic particles helped to form patches of stable homogenous mixed layers composed of oil and particles. For particles with intermediate hydrophobicity, lenses and patches of mixed layers were observed. These three different observations verified that the hydrophobicity of the particle surface determines the wetting behaviour of the oil at the water surface. For the irregular shaped particles with unknown contact angles with liquid interfaces, no direct comparison to the theory was possible. To test the theory quantitatively, a series of spherical particles was synthesized and their surfaces were modified by ten kinds of silane coupling agents; then the experimental results were compared with the corresponding theoretical phase diagram. It indicated that the theory agrees at large with the experimental results. All scenarios of wetting layers taken into account in the theoretical description were observed. In the fine print, deviations from the theory were also observed. If the particles have similar affinities to air/oil and oil/water interfaces, the experimentally observed morphology of the wetting layers depends in addition on the surface pressure. It might therefore be necessary to extend the simple theoretical picture to take these observations into accounts.

The applicability of CFD codes for two-phase flows has always been limited to special cases due to the very complex nature of its interface. Due to its tremendous computational cost, methods based on direct resolution of the interface are not applicable to most problems of practical relevance. Instead, averaging procedures are commonly used for these applications, such as the Eulerian-Eulerian approach, which necessarily means losing detailed information on the interfacial structure. In order to allow widespread application of the two-fluid approach, closure models are required to reintroduce in the simulations the correct interfacial mass, momentum, and heat transfer. It is evident that such closure models will strongly depend on the specific flow pattern. When considering vertical pipe flow with low gas volume flow rates, bubbly flow occurs. With increasing gas volume flow rates larger bubbles are generated by bubble coalescence, which further leads to transition to slug, churn-turbulent, and annular flow. Considering, as an example, a heated tube producing steam by evaporation, as in the case of a vertical steam generator, all these flow patterns including transitions are expected to occur in the system. Despite extensive attempts, robust and accurate simulations approaches for such conditions are still lacking. The purpose of this dissertation is the development, testing, and validation of a multifield model for adiabatic gas-liquid flows at high gas volume fractions, for which a multiple-size bubble approach has been implemented by separating the gas structures into a specified number of groups, each of which represents a prescribed range of sizes. A fully-resolved continuous gas phase is also computed, and represents all the gas structures which are large enough to be resolved within the computational mesh. The concept, known as GENeralized TwO Phase flow or GENTOP, is formulated as an extension to the bubble population balance approach known as the inhomogeneous MUltiple SIze Group (iMUSIG). Within the polydispersed gas, bubble coalescence and breakup allow the transfer between different size structures, while the modeling of mass transfer between the polydispersed and continuous gas allows including transitions between different gas morphologies depending on the flow situations. The calculations were performed using the computational fluid dynamic code from ANSYS, CFX 14.5, with the support of STAR-CCM+ v8.06 and v9.02. A complete three-field and four-field model, including a continuous liquid field and two to three gas fields representing bubbles of different sizes, were first tested for numerical convergence and then validated against experimental data from the TOPFLOW and MT-Loop facilities.

Die Benetzbarkeit und Nichtbenetzbarkeit von Oberflächen durch eine Flüssigkeit sind faszinierende und wichtige Phänomene in Wissenschaft und Technologie. Jüngst wurde entdeckt, dass Partikel die Benetzung einer Wasseroberfläche durch ein Öl unterstützen können. Es wurde eine Theorie entwickelt, das Prinzip der zu beschreiben. In der vorliegenden Doktorarbeit wurde diese Theorie im Experiment sowohl qualitativ als auch quantitativ untersucht, wobei zwei Arten von Kieselgelpartikeln Verwendung fanden. Mit Hilfe einer Reihe unregelmäßig geformter Partikel mit variierender Hydrophobie wurde der Einfluss der Oberflächenhydrophobie der Partikel auf die partikel-assistierte Benetzung untersucht. Es wurde herausgefunden, dass die Partikel mit höchster Hydrophilie Linsen aus reinem Öl bilden, während die Partikel in die Wasserphase abtauchen. Die Partikel mit größter Hydrophobie hingegen bewirken die Ausbildung von kleinen Bereichen, in denen Öl und Partikel eine stabile homogene Schicht formen. Für Partikel mit mittlerer Hydrophobie wurden beide Phänomene beobachtet. Diese drei verschiedenen Beobachtungen bestätigen, dass die Oberflächenhydrophobie der Partikel das Benetzungsverhalten des Öls auf der Wasseroberfläche bestimmen. Für die unregelmäßig geformten Partikel war aufgrund des unbekannten Kontaktwinkels ein direkter Vergleich zur Theorie nicht möglich. Um die Theorie quantitativ zu prüfen, wurden sphärische Partikel synthetisiert und ihre Oberflächen mit Hilfe von zehn Silanisierungsmittel modifiziert. Anschließend wurde ein Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit dem entsprechenden theoretischen Phasendiagramm durchgeführt. Die Untersuchungen zeigten, dass die theoretischen Vorhersagen zum Großteil mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmen. Es wurden alle Fälle der Benetzung beobachtet, die auch in der theoretischen Beschreibung berücksichtigt wurden. Darüber hinaus wurden auch Abweichungen von der Theorie festgestellt. Haben die Partikel ähnliche Affinitäten zur Luft/Öl- und Öl/Wasser-Grenzfläche, hängt die Beschaffenheit der Benetzungsfilme zusätzlich vom Oberflächendruck ab. Deshalb könnte es notwendig sein, die einfache Theorie zu erweitern um den beschriebenen Beobachtungen Rechnung zu tragen. / Wetting and de-wetting of surfaces by a liquid are fascinating and important phenomena in science and technology. Recently, it was discovered that particles can assist the wetting of a water surface by an oil, and a theory describing the principle behind particle assisted wetting was developed. In this thesis, the theory was experimentally investigated qualitatively and quantitatively by using two series of silica particles. The influence of the surface hydrophobicity of the particles on particle assisted wetting was investigated by a series of irregular shaped particles with varying hydrophobicity. By applying mixtures of particles and oil to a water surface, it was found that for the most hydrophilic particles, only lenses of pure oil formed, with the particles being submerged into the aqueous phase. The most hydrophobic particles helped to form patches of stable homogenous mixed layers composed of oil and particles. For particles with intermediate hydrophobicity, lenses and patches of mixed layers were observed. These three different observations verified that the hydrophobicity of the particle surface determines the wetting behaviour of the oil at the water surface. For the irregular shaped particles with unknown contact angles with liquid interfaces, no direct comparison to the theory was possible. To test the theory quantitatively, a series of spherical particles was synthesized and their surfaces were modified by ten kinds of silane coupling agents; then the experimental results were compared with the corresponding theoretical phase diagram. It indicated that the theory agrees at large with the experimental results. All scenarios of wetting layers taken into account in the theoretical description were observed. In the fine print, deviations from the theory were also observed. If the particles have similar affinities to air/oil and oil/water interfaces, the experimentally observed morphology of the wetting layers depends in addition on the surface pressure. It might therefore be necessary to extend the simple theoretical picture to take these observations into accounts.

Aufgrund ökologischer Bedenken ist die Verwendung von bleihaltigen Werkstoffen in der Elektro- und Elektronikindustrie ab 2006 verboten. Ag-Cu-Sn Legierungen gelten dabei als möglicher Ersatz für das herkömmliche Lötzinn (Pb-Sn). Ziel dieser Arbeit ist es, die Nahordnung in den Legierungsschmelzen mittels Röntgen- und Neutronendiffraktion zu untersuchen. Desweiteren wird die Oberflächenspannung im Legierungssystem gemessen und mit Modellrechnungen verglichen.

The applicability of CFD codes for two-phase flows has always been limited to special cases due to the very complex nature of its interface. Due to its tremendous computational cost, methods based on direct resolution of the interface are not applicable to most problems of practical relevance. Instead, averaging procedures are commonly used for these applications, such as the Eulerian-Eulerian approach, which necessarily means losing detailed information on the interfacial structure. In order to allow widespread application of the two-fluid approach, closure models are required to reintroduce in the simulations the correct interfacial mass, momentum, and heat transfer. It is evident that such closure models will strongly depend on the specific flow pattern. When considering vertical pipe flow with low gas volume flow rates, bubbly flow occurs. With increasing gas volume flow rates larger bubbles are generated by bubble coalescence, which further leads to transition to slug, churn-turbulent, and annular flow. Considering, as an example, a heated tube producing steam by evaporation, as in the case of a vertical steam generator, all these flow patterns including transitions are expected to occur in the system. Despite extensive attempts, robust and accurate simulations approaches for such conditions are still lacking. The purpose of this dissertation is the development, testing, and validation of a multifield model for adiabatic gas-liquid flows at high gas volume fractions, for which a multiple-size bubble approach has been implemented by separating the gas structures into a specified number of groups, each of which represents a prescribed range of sizes. A fully-resolved continuous gas phase is also computed, and represents all the gas structures which are large enough to be resolved within the computational mesh. The concept, known as GENeralized TwO Phase flow or GENTOP, is formulated as an extension to the bubble population balance approach known as the inhomogeneous MUltiple SIze Group (iMUSIG). Within the polydispersed gas, bubble coalescence and breakup allow the transfer between different size structures, while the modeling of mass transfer between the polydispersed and continuous gas allows including transitions between different gas morphologies depending on the flow situations. The calculations were performed using the computational fluid dynamic code from ANSYS, CFX 14.5, with the support of STAR-CCM+ v8.06 and v9.02. A complete three-field and four-field model, including a continuous liquid field and two to three gas fields representing bubbles of different sizes, were first tested for numerical convergence and then validated against experimental data from the TOPFLOW and MT-Loop facilities.

Zu Beginn der Arbeit werden thermodynamische, strukturelle und statistische Grundlagen und Modelle wiedergegeben, die einerseits Entmischungssysteme und andererseits flüssige Ober- und Grenzflächen betreffen. Hieran schließt sich eine umfangreiche Darstellung der Meßmethode an, die die theoretischen Zusammenhänge für die Beschreibung der Formen flüssiger Grenzflächen sowie eine Darstellung aller experimentell möglichen Kraftmeßkurven und deren Auswertung beinhaltet. Weiterhin folgt die Darstellung der Dichte-, Dichtedifferenz-, und Grenzflächenspannungsmeßergebnisse separat für die Systeme Ga-Hg, Ga-Pb, Al-Pb und Al-In. Die Temperaturabhängigkeit und die Absolutwerte der Grenzflächenspannung werden mit den vorgestellten Modellen verglichen. Im Anschluß daran werden die Oberflächenspannungsmeßergebnisse für das System Ga-Pb vorgestellt, dies geschieht unter Bezugnahme auf Benetzungsphänomene, Adsorptionserscheinungen und Keimbildungsprozesse. In einem relativ selbständigen Kapitel am Ende der Arbeit werden experimentelle Ergebnisse zur Durchmischung und Entmischung wiedergegeben und mit theoretischen Ergebnissen zum diffusionsgesteuerten Durchmischungsprozeß verglichen.

Biological degradable polymers on a basis of renewable raw materials, such as polysaccharides, represent promising alternatives to synthetic polymers used as flocculant or stabilizing agents. Polysaccharides derived from potato starch and chitosan have been modified with benzyl- and the first one with additionally cationic hydroxypropyl-trimethylammonium groups of different degrees of substitution (DS). The aim of this work was to characterize the solution properties of these novel amphiphilic polysaccharides concerning the impact of their DS on charge density, particle size, dynamic surface tension and viscosity behaviour. The work is further focused on investigations on flocculation properties of these amphiphilic polyelectrolytes in dispersions of kaolin and silica to identify the interplay between charge density and hydrophobicity. Flocculation efficiency has been evaluated via joint analysis of charge density measurements (using polyelectrolyte titration), turbidity and TOC measurements, as well as dynamic surface tension measurements applying the drop profile analysis. Particle sizes and particle size distributions have been determined by dynamic light scattering and laser diffraction methods. In addition, these amphiphilic starch derivatives have been used to remove substances which impact negatively the paper production process when using recycled paper, so called stickies. Model suspensions have been studied using a multitude of different measurement techniques with the aim to predict a “sticky potential” and to reduce containing dissolved and colloidal substances such as micro stickies. The surface activity and viscometric behaviour have been studied of solely cationic and moderately and highly substituted, amphiphilic polysaccharides in salt-free and 0.05 M NaCl aqueous solution. For the first time dynamic surface tension measurement results have been correlated with particle sizes and apparent charge density. Rheological investigation of large concentration ranges (0.01–20 g/L) was used to discuss Huggins plots and typical polyelectrolyte behaviour for all polysaccharide derivatives could be found. Overlap concentration and, in dilute aqueous solution, intrinsic viscosity could be determined. For polysaccharide solution in dilute regime semi-empirical equations of Rao and Wolf have been applied, making it possible to get insights to polyelectrolyte conformation in dependence on the DS of both substituents. It is shown that for intrinsic viscosity a change of the impact of both substituents takes place when having derivatives with enhanced hydrophobicity. Data evaluation via the ratio of both DS values had been successfully utilized and thus, the applied method has been identified as being a promising tool to compare a multitude of starch derivatives with substituents of different polarity in various degrees of substitution to get tendencies regarding overall hydrophobicity. Moderate hydrophobic substitution was found to lead to a decrease of the efficient flocculant dose and to an increase of the flocculation window width. Amphiphilic starch derivatives with high DS of hydrophobic moieties showing strong hydrophobic association are effective only at significantly higher doses, but in a broader concentration range compared to cationic starch of the same DS. Joint analysis of adsorption isotherms and flocculation test data has revealed, that the surface coverage required to induce phase separation ranges between 10 and 25 % and is minimal for amphiphilic starch derivatives. This gave the evidence of the complex mechanism of flocculation via combination of electrostatic “charge patch” interactions and bridging. Concerning sticky reduction experiments by systematically studying the interactions between the novel amphiphilic starch derivatives and the model suspension it turned out, that dynamic surface tension is a very suitable property to characterize the surface active compounds in the model suspension giving additional information about the sticky potential of waste water, e.g. white water, being a new and sensitive method to describe the parameter “hydrophobicity”. Moderate cationic and hydrophobic starch derivatives have been proved to be the most effective ones for sticky removal.