L'objectif de cette thèse concerne la manipulation à l'échelle quantique du champ électromagnétique dans le cadre de l'information quantique à variables continues. Pour ce faire nous mélangeons les outils de l'optique quantique à variables discrètes, où la lumière est décrite en termes de photons, avec l'approche continue, traitant des quadratures du champ. Cette technique permet de produire des états non-classiques décrits par des fonctions de Wigner prenant des valeurs négatives. Nous avons pu générer des états intriqués à partir d'impulsions lumineuses initialement indépendantes et pouvant être séparées par une longue distance, l'intrication s'effectuant au travers d'un canal acceptant de fortes pertes. Nous avons ensuite démontré et caractérisé expérimentalement un protocole non-déterministe permettant d'amplifier de faibles signaux sans en amplifier le bruit quantique, augmentant ainsi le rapport signal sur bruit. Puis nous avons mis en œuvre et comparé expérimentalement différentes mesures de non-gaussianité d'un état quantique : ce caractère propre à une description continue de la lumière est d'un intérêt capital pour l'information quantique. Enfin nous avons développé et testé deux améliorations pour notre dispositif. La première est un amplificateur femtoseconde pour notre laser impulsionnel, qui permettra d'obtenir de meilleurs états de départ pour nos expériences. La deuxième est un appareil capable de discriminer le nombre de photon, donnant ainsi des résultats plus précis que ceux des détecteurs dont nous disposons actuellement qui sont uniquement capable de détecter la présence de photons.

L'optique constitue aujourd'hui une solution performante pour la réalisation de sources très pures en hyperfréquences, en particulier grâce à l'approche de l'oscillateur électro-optique (OEO). La pureté spectrale de ces sources est essentielle pour les applications spatiales, militaires et pour la métrologie du temps et des fréquences. Durant cette thèse, nous avons réalisé et étudié différents types d'OEO à résonateur optique en vue d'optimiser le bruit de phase de ce système. Nous avons en particulier orienté nos travaux vers une approche originale utilisant un anneau résonant fibré (ARF) passif. Ce type de résonateur présente en effet des coefficients de qualité optiques supérieurs à 109 pour des longueurs de fibre restant relativement faibles (L ~ 10 m) et facilement intégrables dans un support planaire. En parallèle, nous avons mené un travail important sur les oscillateurs à base de résonateurs optiques 3D. Concernant l'OEO à ARF, des progrès spectaculaires ont pu être obtenus grâce à une meilleure compréhension des phénomènes de bruit intrinsèques à ce système. Les deux types de bruit prépondérants étaient la conversion du bruit du laser (FM et AM) en bruit de phase RF par différentes non-linéarités (dont la photodiode) et le déclenchement d'effets non-linéaires optiques à l'intérieur du résonateur. Le contrôle de ces effets a permis en particulier d'éliminer des remontées importantes de bruit sur le spectre de l'oscillateur, et d'atteindre un niveau de bruit de phase de -128 dBc/Hz à 10 kHz de la porteuse à 10.2 GHz en utilisant un OEO à base d'un ARF passif de 100 mètres de longueur, optimisé et immunisé contre les effets non-linéaires optiques.

Le cadre général dans lequel s'insère ce travail de thèse est celui de l'étude de la diffusion Brillouin dans une nouvelle génération de fibres optiques à cristaux photoniques (PCFs). Ces fibres, qui présentent un arrangement périodique de micro-canaux d'air parallèles le long de la fibre, possèdent en effet des propriétés optiques et acoustiques remarquables et inédites par rapport aux fibres conventionnelles. De façon plus précise, nous montrons dans ce travail, par le biais de simulations numériques et de données expérimentales, que les fibres à cristaux photoniques offrent la possibilité de supprimer ou, à contrario, augmenter les interactions entre les photons et les phonons. Dans une première partie, nous présentons une méthode de cartographie des fluctuations longitudinales de la microstructure des fibres PCFs à l'aide d'un capteur distribué basé sur une méthode innovante d'écho Brillouin. Cette méthode, très sensible et à haute résolution, est directement intéressante pour caractériser et améliorer l'uniformité des PCFs lors de leur fabrication et également pour la détection des différentes contraintes de température et étirement induites le long des fibres. Sur le plan fondamental, notre système de mesure distribuée à haute résolution nous a également permis d'observer, pour la première fois à notre connaissance, le temps de vie des ondes acoustiques dans les fibres à cristaux photoniques et les fibres standard. Par ailleurs, sur le plan technique, nous avons développé une architecture simplifiée de capteur distribué combinant la technique des échos Brillouin et celle de la modulation différentielle par déplacement de phase avec un seul modulateur d'intensité. Nos résultats montrent une résolution centimétrique dans la zone de soudure entre deux fibres optiques à l'aide d'une impulsion de phase de 500 ps. Nous démontrons dans une deuxième partie la suppression directe et passive de la rétrodiffusion Brillouin stimulée dans une fibre optique micro structurée en faisant varier périodiquement le diamètre de la microstructure. Une augmentation de 4 dB du seuil de puissance Brillouin a été obtenue avec une variation de seulement 7% sur une période de 30m. Ce résultat est très intéressant car la diffusion Brillouin est un facteur limitant dans les systèmes de télécommunications par fibre optique et les lasers à fibre. La troisième et dernière partie est consacrée à l'étude numérique et expérimentale de la diffusion Brillouin en avant dans les fibres à cristaux photoniques. En plus de la suppression de la plupart des modes acoustiques transverses, nous montrons que cette diffusion Brillouin est fortement augmentée pour certains modes acoustiques à haute fréquence qui sont piégés au cœur de la microstructure. Nous avons également étudié une fibre à structure multi-échelle qui révèle l'excitation sélective de plusieurs phonons acoustiques à des fréquences allant jusqu'a 2GHz. Ces mesures ont étés confirmées par des simulations numériques basées sur une méthode vectorielle aux éléments finis. L'impact des irrégularités de la microstructure a aussi été mis en évidence.Mots clés : optique non linéaire, diffusion Brillouin, fibres optiques microstructurées, seuil Brillouin, capteurs Brillouin distribués.

Cette thèse porte sur une application des propriétés de porte optique temporelle de l'amplification paramétrique à l'imagerie de temps de vie de fluorescence. Nous proposons une méthode qui permet d'associer à chaque pixel d'une image un temps de déclin sans scanner l'échantillon. L'objectif étant de résoudre sur la même image différents temps de vie dans une gamme allant de la nano à la picoseconde. Dans un premier temps, nous avons montré qu'il était possible de détecter des images de fluorescence de faible niveau amplifiées, avec un bon rapport signal à bruit malgré la présence de bruit dans les images liée à l'amplification du bruit quantique (SPDC). Nous avons également montré que ce bruit permettait d'obtenir une cartographie de la luminance d'une source incohérente directement exprimée en nombre de photons par mode spatio-temporel. La deuxième partie de ces travaux visait l'application à l'imagerie de temps de vie de fluorescence. Nous utilisons ici l'interaction paramétrique en régime impulsionnel pour échantillonner un signal de fluorescence dans le temps. La fonction de porte optique temporelle est dans ce cas assurée par la détection de l'onde idler seule qui est, d'un point de vue temporel, la réplique de la partie du signal synchrone avec la pompe. La résolution temporelle est alors fixée par la durée de l'impulsion pompe (jusqu'à 1 ps). Des images d'échantillons liquides ou solides (fluorophores et PMMA) sont obtenues avec des temps de vie de quelques dizaines de picosecondes. De plus, nous avons montré qu'il était possible de détecter de très faibles variations (de quelques ps) du temps de déclin d'un même fluorophore suivant son environnement chimique.

Le développement de nanomatériaux à propriétés optiques et fonctionnalisés pour un marquage spécifique est en plein essor dans le domaine de l'imagerie biologique. Parmi les agents de contraste exogènes déjà utilisés, les marqueurs fluorescents tels que les nanocristaux semi-conducteurs (CdSe/ZnS,…) et les molécules organiques naturelles (GFP,…) ou synthétiques (fluorescéine,…) souffrent respectivement de clignotements (blinking) et de photo-blanchiment (bleaching) c'est-à-dire d'une faible tenue au rayonnement lumineux incident. Récemment, la microscopie de Génération de Second Harmonique (GSH) à partir de structures non-centrosymétriques de certains matériaux ou molécules optiquement non linéaires (ONL), s'est révélée un outil particulièrement prometteur. Les inconvénients du clignotement et du photo-blanchiment sont en effet absents pour le processus non linéaire de GSH. De plus, le principe de fonctionnement des marqueurs ONL repose sur un processus non résonant, contrairement aux marqueurs fluorescents, ce qui est un avantage décisif pour le choix de la longueur d'onde d'excitation des nanosondes. Pour des illuminations dans le proche infrarouge, cela permet de limiter l'énergie déposée dans le milieu biologique, d'augmenter la profondeur d'imagerie et enfin de bien séparer spectralement les signaux des marqueurs ONL de l'auto-fluorescence naturelle de certains échantillons. Notre objectif, dans ce contexte, était la synthèse et la caractérisation de nouvelles nanosondes ONL de forme sphérique et de taille inférieure à 100nm. Le matériau de structure cristalline non centrosymétrique retenu est l'iodate de fer (Fe(IO3)3) car ses éléments chimiques sont peu toxiques et que ses propriétés paramagnétiques peuvent également donner un contraste en imagerie par résonance magnétique (IRM) ce qui est potentiellement intéressant par rapport à d'autres cristaux ONL tels que ZnO, KNbO3, BaTiO3 et KTP. D'un point de vue synthèse, les microémulsions inverses sont bien référencées dans la littérature pour leur rôle de gabarit permettant un bon contrôle de la taille et de la morphologie des nanomatériaux obtenus par co-précipitation. Dans ce travail, les nano-réacteurs ont été préparés à partir des systèmes AOT/alcane/eau et Triton/1-hexanol/cyclohexane/eau. De manière très originale et pratique, le développement d'un banc optique de diffusion Hyper-Rayleigh (HRS) a permis de suivre in-situ et en temps réel les cinétiques de cristallisation des nanoparticules de Fe(IO3)3 en fonction de conditions expérimentales variables. Les mécanismes de croissance et de cristallisation des nano-bâtonnets de Fe(IO3)3 ont été élucidés en combinant d'autres techniques physico-chimiques usuelles comme la diffraction des rayons X, la diffusion dynamique de la lumière et la microscopie électronique en transmission. Nous avons démontré que la température et la nature du tensioactif influencent les forces d'interaction à l'interface organique-inorganique ce qui permet, pour certaines conditions expérimentales, de réduire la taille et la polydispersité des nanocristaux en fin de processus. Toutefois, avant d'envisager l'utilisation de ces derniers en tant que marqueurs optiques spécifiques, il est nécessaire d'encapsuler ces nanocristaux en raison de la faible stabilité du composé aux pH physiologiques. Les premiers essais de stabilisation en microémulsions par une couche de silice ont permis d'obtenir des nanoparticules de taille ~ 10 nm avec une forte réponse ONL. La caractérisation complète et la fonctionnalisation de ces nanostructures ainsi qu'une optimisation des interactions à l'interface particules – films de tensioactifs constituent les perspectives de ce travail. / The development of functionalized nanomaterials with optical properties for a site-specific labeling or conjugation has undergone a rapid growth in the biological imaging field. Among the exogenous contrast agents which are already used, fluorescent nanocrystals such as semi-conductor (CdSe / ZnS, ...) and natural organic molecules (GFP, ...) or synthetic molecules (fluorescein, ...) suffer from blinking and photobleaching, respectively. Recently, Second Harmonic Generation (SHG) from acentric structures of some Non-Linear Optical (NLO) materials or organic molecules appeared to be particularly promising. Indeed, the major disadvantages of blinking and photobleaching are absent in the SHG process. Additionally, imaging of NLO probes is based on a non-resonant process, contrary to traditional fluorescent probes, which is key in terms of excitation wavelength. Near infrared illumination can limit the energy deposited in the biological tissues, increase the imaging depth and, finally, the SHG signal can be more readily spectrally resolved from the natural auto-fluorescence. The main objectives of this thesis were the synthesis and characterization of new NLO nanoprobes with a spherical shape and a size lower than 100 nm. The non-centrosymmetric material of interest is iron iodate (Fe(IO3)3). Its chemical elements are non toxic and its paramagnetic response may also provide a contrast in Magnetic Resonance Imaging (MRI) which is not the case of the other NLO crystals such as ZnO, KNbO3, BaTiO3 and KTP. From a synthesis point of view, reverse microemulsions are well documented in the literature as good templates for the size and shape control of nanomaterials obtained by a coprecipitation reaction. In this work, nanoreactors were prepared from the AOT/alkane/water and Triton/1-hexanol /cyclohexane/water systems..A very original and convenient setup based on the Hyper-Rayleigh Scattering (HRS) was implemented so that the real-time crystallization kinetics of the growing acentric iron iodate nanocrystals in microemulsions could be measured according to different experimental conditions. We demonstrate that HRS is a fast, valuable and nondestructive alternative to probe in-situ the crystallization and growth dynamics of Fe(IO3)3 nanorods whereas the growth mechanism was elucidated by a combination of Dynamic Light Scattering, X-ray diffraction and Transmission Electron Microscopy experiments. The binding interaction between surfactant molecules and colloidal particles was studied as a function of the synthesis temperature as well as the surfactant nature. In some experimental conditions the size and polydispersity of the final nanorods can be thus reduced. However, the use of iron iodate as specific NLO optical probes is so far restricted due to its low stability at physiological pH. Preliminary encapsulation tests by a thin silica-coating in reverse microemulsions show the presence of ~ 10nm nanocparticles with a strong NLO response. The complete characterization and functionalization of these nanostructures as well as the optimization of the binding interactions at the organic-inorganic interface are the prospects of this work

Le développement de nouveaux capteurs, transducteurs et de dispositifs intégrés optoélectroniques et piézo-électriques nécessite l'élaboration de nouveaux matériaux avec des propriétés mécaniques, optiques et électriques couplées. Dans cette perspective, les nanocomposites à base de nanocristaux inorganiques non centrosymétriques dispersés dans une matrice polymère peuvent donner à la fois des propriétés piézoélectriques et optiques non-linéaires. Cependant, la dispersion et l’orientation des nanocristaux dans la matrice sont primordiales si on souhaite un comportement collectif des nanocristaux individuels et des propriétés résultantes significatives. Dans ce travail, nous avons utilisé des cristaux d’iodate de fer (Fe(IO3)3) comme nano-charges inorganiques et le PMMA/ PTMPTA comme matrice polymère. La réponse optique non-linéaire du Fe(IO3)3 est comparable à celle des cristaux les plus efficaces tels que BaB2O4 et LiNbO3. Le comportement piézoélectrique du matériau massif n’étant pas référencé, sa structure cristalline laisse toutefois envisager des propriétés piézoélectriques intéressantes. Par ailleurs, la matrice polymère a été choisie pour sa simplicité d'utilisation et de production, son coût relativement faible, sa versatilité et sa facilité de mise en forme. Les nanocomposites peuvent être élaborés par deux voix différentes : la première consiste à disperser mécaniquement des nanocristaux fonctionnalisés dans un polymère ou dans un solvant de polymère approprié et la deuxième concerne la polymérisation in-situ de microémulsions composées du monomère liquide. Les synthèses en microémulsions inverses ont été privilégiées pour d’une part élaborer des nanocristaux d’iodate de fer de taille et de forme contrôlées puis, d’autre part, photo-polymériser des couches minces déposées à la tournette. Un aspect très original de ce travail consiste en l’utilisation de la Diffusion Hyper-Rayleigh pour étudier in-situ les cinétiques de cristallisation des particules d’iodate de fer en fonction des conditions expérimentales de synthèse à savoir, la température et la composition des microémulsions. Cette technique qui consiste à détecter les réponses optiques non-linéaires des suspensions de nanoparticules en microémulsions a été combinée avec d’autres méthodes expérimentales plus classiques comme la diffraction des rayons X, la diffusion dynamique de la lumière et la microscopie électronique en transmission. Cela a permis d’élucider les mécanismes de croissance des nanocristaux d’iodate de fer en microémulsions inverses. Par la suite, des couches minces nanocomposites ont été préparées après orientation sous champs électriques des nanocristaux polaires dispersés dans le MMA. Les caractérisations mécaniques, optiques non linaires et piézoélectriques de ces couches sont encourageantes. / The development of new sensors, transducers and integrated optoelectronic and piezoelectric devices requires the preparation of new materials that link mechanical, optical and electrical properties. In this perspective, it is expected that nanocomposite materials with inclusions of acentric inorganic nanocrystals in a polymer matrix will give rise to both piezoelectric and nonlinear optical (NLO) properties. Dispersion and orientation of nanocrystals in the polymer matrix are however crucial to obtain a collective response of individual nanocrystals and significant resultant properties. In this work, iron iodate (Fe(IO3)3) nanocrystals were used as nanofillers of a PMMA / PTMPTA polymer matrix. The nonlinear optical response of Fe(IO3)3 is comparable to the most effective NLO crystals such as LiNbO3 and BaB2O4. Good piezoelectric properties are also expected due to the material crystalline structure. Moreover, the polymer matrix was chosen for its ease of use and production, its relatively low cost, versatility and ease in shaping. Elaboration of nanocomposites is usually based on two different experimental procedures: mechanical dispersion of functionalized nanocrystals in a suitable polymer or polymer solvent is a first route whereas in-situ polymerization of reverse microemulsions for which a liquid monomer is the oil phase is the second one. Water-in-Oil (W/O) microemulsions were preferred in order to control the size and shape of as-obtained iron iodate nanocrystals and then to polymerize spin-coated thin films. A very original aspect of this work is the implementation of the Hyper-Rayleigh Scattering technique to probe in-situ the crystallization kinetics of iron iodate nanoparticles according to the experimental conditions (synthesis temperature and microemulsions composition). Detection of the second-harmonic scattered light combined with more conventional experimental techniques such as X-ray diffraction, dynamic light scattering and Transmission Electron Microscopy allowed us to understand the growth mechanisms of iron iodate naocrystals in W/O microemulsions. Nanocomposite thin films were then spin-coated after electric fields orientation of dispersed polar nanocrystals in MMA.

Ce travail porte sur la génération directe de triplets de photons par interaction optique non linéaire du troisième ordre avec la matière solide. Les trois photons constituant l'état triplet proviennent de la scission d'un unique photon, et sont donc étroitement corrélées. Des champs supplémentaires peuvent stimuler le processus, et ainsi augmenter son efficacité de conversion, mais au détriment de la conservation des corrélations de l'état triplet. Deux stratégies sont adoptées pour générer efficacement ces triplets tout en conservant leurs propriétés de cohérence. La première porte sur génération de triplets dans des oxydes massifs cristallins, rendue possible à travers la réalisation d'accords de phase par biréfringence. Ces cristaux peuvent être placés en cavité de manière à augmenter artificiellement la longueur d'interaction. Dans ce contexte, KTP et TiO2 sous sa forme rutile sont étudiés expérimentalement; la configuration en cavité fait l'objet d'une étude théorique. La seconde stratégie se concentre sur la génération de triplets dans des fibres optiques, à travers un accord de phase modal. Leurs longueurs, le confinement du champ électromagnétique, ainsi que la non-existence de processus quadratiques pouvant polluer la génération de triplets sont des avantages importants. Des expériences de génération de troisième harmonique dans des fibres de silice dopées germanium sont réalisées ; et les propriétés d'accord de phase dans des fibres à cristaux photoniques en chalcogénures sont calculées. / This work concentrates on the direct generation of triple photons through third-order nonlinear optical interactions with solid-state matter. The three photons constituting the triplet state arise from the splitting of a single photon, and are therefore highly correlated.The four interacting particles fulfill the energy and linear momentum conservation laws. Additional fields can stimulate this process and thus increase its conversion efficiency, but at the cost of losing the correlations of the triplet states. In order to generate efficiently the triplets while preserving their coherence properties, two strategies are investigated. In the first one, the interaction occurs in oxide bulk crystals, thanks to a birefringent phase matching. These crystals can be put into a cavity so as to artificially increase the interaction length. In this context, KTP and rutile TiO2 are studied experimentally; the cavity configuration is subjected to a theoretical work. The second strategy focuses on the generation in optical fibers, through a modal phase matching. Their length, the confinement of the electromagnetic field, and the non-existence of polluting second-order nonlinear processes are key advantages. Third-harmonic generation experiments on germanium-doped silica fibers are performed; and phase-matching properties in chalcogenide photonic-crystal fibers are calculated.

Ces travaux de thèse portent sur la synthèse et purification de matériaux vitreux utilisés pour le développement de fibres optiques à profils opto-géométriques variés, adaptées à la génération de supercontinuum (SC) entre 1 et 5 μm.Concernant la purification, plusieurs pistes ont été suivies, le meilleur résultat étant obtenu pour la purification du système vitreux TeO2-ZnO-Na2O au moyen du fluorure de zinc. Les mesures d'atténuation sur fibre mono-indice révèlent l'élimination presque complète des absorptions liées aux groupements OH entre 3 et 4 μm (taux d'impuretés OH dans la matrice inférieur à 1 ppm massique). Ces verres purifiés sont utilisés pour la fabrication de fibres optiques microstructurées (FOMs). Un élargissement spectral couvrant la fenêtre 0.6 μm - 3.3 μm est obtenu dans une fibre effilée à coeur suspendu. Aussi, une source compacte basée sur la génération de SC dans une FOM en tellurite est développée et appliquée à la détection de gaz (du méthane) entre 2 et 3 μm. Cependant un phénomène de vieillissement, lié à une interaction du coeur de la fibre avec la vapeur d'eau atmosphérique via la microstructure, et entraînant une augmentation des pertes optiques entre 3 et 4 μm, est mis en évidence dans ces fibres à coeur suspendu. Pour pallier ce problème, des fibres tout-solide à saut d’indice sont développées. La méthode de fabrication des préformes en verre, combinant les techniques de built-in casting et de rod-in-tube, est alors adaptée aux techniques de purification. Une fibre à saut d'indice à petit coeur en verres TNaGZ et TZNF purifiés a notamment été étirée et utilisée pour la génération d’élargissements spectraux dans différents régimes de dispersion. / This PhD thesis work focuses on the synthesis and purification of vitreous materials used for the development of waveguides with varied profiles, dedicated to supercontinuum (SC) generation between 1 and 5 μm.Concerning the purification of tellurite glasses, several leads were followed, but best results are obtained for the purification of the TeO2-ZnO-Na2O glassy system by the means of zinc fluoride. Attenuation measurements performed on several meter-long single-index fiber samples reveal the nearly complete elimination of water-related absorptions between 3 and 4 μm (OH ions concentration lower than 1 ppm mass.). Such water-purified glasses were firstly dedicated to microstructured optical fibers (MOFs) fabrication for SC generation. Spectral broadening between 0.6 and 3.3 μm is obtained in a suspended-core taper. Moreover, a compact source based on supercontinuum generation in tellurite MOFs is developed for a gas detection application in the 2-3 μm domain. However an aging process, due to water contamination and leading to the apparition of additional optical losses between 3 and 4 μm, has been identified in those suspended-core fibers. In order to avoid such transmission degradation, all-solid step-index fibers are developed. The preforms fabrication method, which combines the built-in casting and the rod-in-tube, is adapted to the purification techniques. An all-solid small-core waveguide made from purified TNaGZ and TZNF glasses is fabricated and moreover used for spectral broadening experiments in different dispersion regimes.

Les lasers à état solide bi-fréquences constituent des sources de choix pour de nombreux domaines (métrologie, photonique micro-onde, Lidar-Radar, horloges atomiques). Cependant, de tels lasers souffrent d'excès de bruit d'intensité difficiles à supprimer avec les méthodes habituelles. Dans ce contexte, nous développons une nouvelle approche baptisée « buffer reservoir » pour la réduction de l'excès de bruit d'intensité des lasers à état solide. Cette méthode repose sur le changement du comportement dynamique du laser par insertion d'un mécanisme d'absorption non-linéaire faiblement efficace dans la cavité. Tout d'abord, nous étudions cette approche dans des lasers solides mono-fréquence en exploitant deux types d'absorption non-linéaire : l'absorption à deux photons (TPA) et l'absorption par génération de seconde harmonique (SHGA). Nous montrons qu'il est possible de réduire de 50 dB le bruit d'intensité à la fréquence des oscillations de relaxation d'un laser Er,Yb:verre sans en dégrader la puissance de sortie ni le bruit de phase. Nous explorons les mécanismes physiques sous-jacents en développant un modèle analytique décrivant le comportement dynamique du laser. L'effet de l'absorbant non-linéaire sur les pics de bruit à haute fréquence à l'intervalle spectrale libre de la cavité est également étudié. Nous démontrons l'intérêt de telles sources lasers auto-régulées en intensité pour la distribution d'oscillateurs locaux sur porteuse optique. Nous mettons ensuite en application l'approche « buffer reservoir » dans des lasers bi fréquences. En développant un modèle analytique prédictif, nous montrons expérimentalement que l'utilisation de TPA engendre, sous certaines conditions, une réduction de 40 dB de l'amplitude des pics de bruit en-phase et en anti-phase. Nous vérifions en outre les propriétés de couplage des modes dans le milieu actif lorsque les pertes non-linéaires sont présentes. Enfin, nous abordons l'utilisation de SHGA comme ''buffer reservoir'' dans les lasers bi-fréquences. Plus particulièrement, nous explorons expérimentalement et théoriquement le comportement du laser lorsque les pertes non-linéaires ne sont introduites que sur un seul mode propre du laser. Dans cette configuration, nous montrons qu'il est possible d'obtenir pour les deux modes à la fois une forte diminution des pics de bruit d'intensité résonants. / Dual-frequency solid-state lasers are attractive for numerous domains (metrology, microwave photonics, Lidar-Radar, optical clocks). However, such lasers suffer from excess intensity noise which is difficult to cancel with usual methods. In this context, we develop a new approach called “buffer reservoir” for reducing the excess intensity noise. This method relies on the change of the laser’s dynamical behavior by inserting a low efficient nonlinear absorption mechanism in the cavity. First, this approach is studied on single frequency solid-state lasers by using two types of non-linear absorption: two-photon absorption (TPA) and second harmonic generation absorption (SHGA). We show a possible reduction of the intensity noise at the relaxation oscillations frequency of an Er,Yb:glass laser up to 50 dB without degrading neither its power nor its phase noise. We explore the underlying physics by developing an analytical model describing the laser dynamical behavior. The effect of the nonlinear absorber on the noise peaks lying at high frequency at the free spectral range of the cavity is also studied. We demonstrate the relevance of such self-regulated lasers for the distribution of optically carried local oscillators. We then extend the “buffer reservoir” approach to dual-frequency lasers. By developing a predictive analytical model, we show experimentally that the use of TPA enables 40 dB reduction of both in-phase and anti-phase noise under certain conditions. The mode coupling in the active medium is analyzed when the nonlinear losses are present. Finally, we address the use of SHGA as a ''buffer reservoir'' in dual-frequency lasers. In particular, we experimentally and theoretically explore the laser behavior when the nonlinear losses are inserted on one eigen-mode of the laser only. This configuration enables a strong reduction of resonant noise peaks for both modes.

Le manuscrit présente une étude de la réponse non linéaire de films moléculaires chiraux. Ces recherches s'inscrivent dans le contexte général d'une meilleure compréhension de la brisure de symétrie dans les films moléculaires et l'apparition de la chiralité. Ces systèmes moléculaires laissent envisager des perspectives intéressantes notamment le développement d'une nouvelle technologie de guides optiques chiraux.Dans un premier temps, la description des systèmes moléculaires, la fabrication des films ainsi que la modélisation de la réponse non linéaire sont présentées. Dans une seconde partie, les études menées sur des monocouches moléculaires formées sur une interface liquide ont démontré la possibilité de suivre la transition entre une chiralité intrinsèque à la molécule vers une chiralité supramoléculaire induite par une compression mécanique de la monocouche. Il s'avère que ce processus est réversible si la compression du film n'est pas maintenue. Dans une troisième partie, l'analyse du signal optique non linéaire provenant de films solides minces a mis en avant la présence d'une structuration et d'une orientation particulière des molécules dans ce film / The manuscript presents a study of the nonlinear response of chiral molecular films. This research is within the general context of a better understanding of the symmetry breaking in molecular films and the emergence of chirality. These molecular systems presage interesting perspectives including the development of a new chiral optical guides technology.Initially, we describe molecular systems, films formation as well as the modeling of the nonlinear response. In the second part, studies of molecular monolayers formed on a liquid interface demonstrated the ability to monitor the transition between intrinsic chirality of molecule to a supramolecular chirality induced by mechanical compression of the monolayer. It turns out that this process is reversible if the films compression is not maintained. In the third part, the analysis of the nonlinear optical signal from thin solid films bring out the presence of a particular structure and orientation of molecules in the film