La possibilité d'induire une susceptibilité non-linéaire d'ordre deux dans les verres a été démontrée en 1991 sur des verres de silice, par la méthode du poling thermique. La susceptibilité créée reste cependant peu élevée. Dans le cadre de cette thèse, notre intérêt s'est porté sur un verre à base d'oxydes de lanthane, bore et germanium (LBG), dont les propriétés optiques laissaient entrevoir de grandes possibilités. Des dispositifs expérimentaux ont été développés au cours de ce travail afin de créer et de caractériser l'anisotropie induite dans le verre LBG par poling thermique. Les effets d'irradiation laser UV nano-secondes en vue de l'inscription de guides d'onde sont également étudiés. La possibilité de changer localement l'indice de réfraction et la structure du verre nous a conduit à étudier pour la première fois le comportement de ce verre sous pression. Le verre comprimé en cellule à enclumes diamant est étudié in situ par spectroscopies Raman et d'absorption des rayons X (XAS). Nous mettons à jour un comportement singulier de ce verre sous pression par diffusion Raman : des cycles d'hystérésis ouverts ou fermés, peuvent être décrits et montrent une évolution non monotone d'une bande Raman en fonction de la pression. Les mesures XAS confirment un changement de coordinence partiellement irreversible du germa- nium. Si la pression appliquée est suffisamment élevée, les changements structuraux induits sont permanents et stables à pression atmosphérique.

Les matériaux susceptibles de couvrir les besoins technologiques dans le domaine de l'émission Laser infrarouge pour des applications entre 3 µm et 12 µm, et qui engloberait les trois fenêtres de transparence de l'atmosphère sont peu nombreux. Les iodates métalliques s'avèrent être des composés potentiels. En effet il a été montré que les composés étudiés présentent les caractéristiques communes suivantes : bonne stabilité thermique, non hygroscopicité, fenêtre de transparence sur poudre qui s'étend du visible au début de l'infrarouge lointain (12 µm), seuil de dommage optique sur poudre de l'ordre de quelques GW.cm-2. Le travail présenté dans cette thèse porte essentiellement sur la synthèse et la détermination structurale de nouveaux composés iodates non-centrosymétriques en vue de les doper avec des ions terres rares ou métaux de transition luminescents afin d'obtenir des matériaux bifonctionnels qui peuvent être à la fois luminescents pour générer la source de lumière Laser et non linéaire pour convertir la fréquence de l'émission initiale. La matrice non-centrosymétrique AgGd(IO3)4 a pu être dopée avec des ions Nd3+ et Yb3+, présentant des durées de vie de luminescence du même ordre de grandeur que celui de certains lasers commerciaux. L'étude sur les iodates de lanthane a permis la caractérisation de La(IO3)3(HIO3) et La(IO3)3(HIO3)1,33 obtenus par cristallisation lente dans une solution aqueuse d'acide nitrique, alors que le composé anhydre α-La(IO3)3 est obtenu par synthèse hydrothermale. Ce dernier est un candidat potentiel en tant que matrice laser par l'insertion d'ions lanthanides.

Pendant ce travail de thèse, nous avons réalisé deux microscopes originaux qui combinent le contraste novateur lié au domaine THz (de 0,1 à 10 THz), aux techniques super-résolvantes de la microscopie optique de champ proche.<br />Tout d'abord, nous avons développé un instrument dont l'originalité réside dans l'illumination qui est assurée par une source locale IR/THz générée in situ par rectification optique. Plusieurs échantillons métalliques et diélectriques ont alors été imagés, mettant en évidence une résolution sub-longueur d'onde dans le domaine THz. Parallèlement, une étude théorique a permis de comprendre les mécanismes de formation des images dans le microscope.<br />Une autre version du microscope optique de champ proche, fonctionnant dans un mode dit sans ouverture a aussi été élaboré. Cette configuration a permis d'atteindre une résolution inférieure au micron dans le domaine THz, grâce à l'ajout d'une pointe métallique fonctionnant comme un diffuseur des ondes évanescentes.

Afin d'étudier la contribution des non-linéarités à l'endommagement laser ou de prévoir l'évolution d'une impulsion courte, la mesure précise de l'indice de réfraction non-linéaire est importante. Plusieurs bancs de mesure, reposant sur la méthode de Z-scan, sensibles à de faibles indices de réfraction non-linéaire ont été développés afin d'étudier la contribution des différents mécanismes. <br />Nous avons développé un modèle numérique permettant d'étudier le signal. Nous montrons que le profil spatial du faisceau avait une grande importance sur la mesure. Ensuite la réalisation expérimentale des bancs comprenant tous les moyens de caractérisation nécessaires à une mesure absolue est détaillée. <br />Enfin, une étude de l'indice de réfraction non-linéaire de la silice est entreprise pour différents régimes temporels. Une grande dépendance avec la durée des impulsions et l'absence d'effets thermiques sont constatées ainsi qu'une contribution non négligeable de l'électrostriction en nanoseconde.

L'objet de cette thèse est l'étude de deux applications des atomes refroidis par laser. La première porte sur la production d'atomes refroidis à quelques microKelvins en microgravité. Un allongement considérable du temps de séjour des atomes dans un volume réduit a été ainsi démontré. La deuxième, plus fondamentale, met à profit les méthodes de l'optique non-linéaire pour étudier les mécanismes de refroidissement eux-mêmes. Les signaux de spectroscopies Raman et Rayleigh stimulées donnent accès à une mesure directe de la force subie par un atome dans une mélasse en "tire-bouchon"à une dimension. Ils permettent aussi, dans le cas des mélasses "Sisyphe"(à une, deux ou trois dimensions), la mise en évidence de la localisation des atomes au fond des puits du potentiel créé par la lumière. Ces derniers étant situés sur un réseau bien ordonné, l'image du milieu visqueux créé par les photons laser cède la place à l'image d'un cristal optique induit par la lumière.

Cette thèse présente des applications de l'optique non linéaire à la génération de fréquence et à la caractérisation temporelle de phénomènes de phase non linéaire. Elle comporte :<br /><br />- la réalisation d'un amplificateur paramétrique optique femtoseconde permettant de disposer de longueurs d'onde dans l'infrarouge proche.<br /><br />- un système expérimental de mesure de phase permettant de mesurer l'évolution temporelle de phases non linéaires.<br /><br />- des mesures de fréquences de phonons optique dans des cristaux pérovskites. La détermination théorique et expérimentale du vecteur d'onde associé au phonon a permis de séparer deux processus expérimentaux différents. <br /><br />- la mesure de la dynamique temporelle du déphasage induit par une cascade de non linéarités du second ordre lors de la génération de fréquence somme. Les résultats ont montré que le déphasage n'est pas assimilable à un phénomène instantané et que le décalage temporel de fréquence associé est non linéaire.

Ce travail est consacré aux microcavités semi-conductrices à puits quantiques. Ces dispositifs permettent d'atteindre le régime de couplage fort entre le mode résonant de la microcavité et les excitons du puits quantique. Le dédoublement des résonances optiques s'interprète en termes de modes mixtes exciton-photon appelés polaritons de cavité. On s'intéresse aux non-linéarités optiques provenant des interactions coulombiennes entre excitons et à leur influence sur les fluctuations quantiques du champ lumineux.<br />Nous montrons qu'en excitation résonante sous incidence normale, les effets non linéaires peuvent être décrits par un mélange à quatre ondes dégénéré de polaritons donnant un terme de type Kerr. Une étude théorique détaillée démontre que l'on peut obtenir une compression de bruit du champ réfléchi par la cavité. Nous avons mené les études expérimentales sur une microcavité refroidie à 4K et excitée par un laser continu quasi-monochromatique. Le bruit est mesuré au moyen d'une détection homodyne. L'ensemble des résultats est en bon accord qualitatif avec le modèle. Nous observons un comportement bistable à haute intensité d'excitation. Nous mettons en évidence la dépendance en phase de l'émission, confirmant l'existence d'un effet non linéaire cohérent, et une réduction du bruit en dessous du bruit thermique provenant de la luminescence quasi-résonante.<br />Enfin nous avons étudié théoriquement une autre configuration où l'angle d'incidence est choisi de façon à optimiser l'efficacité du processus de mélange paramétrique à quatre ondes non dégénéré de polaritons. Le comportement du système est alors analogue à celui d'un oscillateur paramétrique optique non dégénéré. Nous montrons que les intensités des deux faisceaux " signal " et " complémentaire " présentent des corrélations quantiques légèrement au-dessus du seuil d'oscillation paramétrique.

Nous étudions en détail les effets de polarisation dans les mélanges paramétriques à trois ondes en cavité. Nous nous intéressons tout d'abord à l'étude théorique de l'Oscillateur Paramétrique Optique (OPO) de type II dans lequel nous insérons une lame biréfringente. En type II signal et complémentaire sont polarisés orthogonalement et nous montrons que le couplage induit par la lame créée une zone d'accrochage où l'OPO fonctionne à dégénérescence de fréquence. Après avoir caractérisé de manière approfondie les propriétés classiques de ce système, nous étudions l'intrication quantique des faisceaux jumeaux et relions les résultats obtenus à différents critères d'information quantique. Nous faisons également l'étude expérimentale et théorique d'un système de régénération tout-optique basé sur la génération vectorielle de seconde harmonique à reconversion paramétrique de type II avec une double cavité et étudions la faisabilité d'un tel système dans des conditions télécom.

Cette thèse est consacrée à l'étude théorique et expérimentale de différents niveaux de corrélations quantiques en variables continues, mettant en jeu une ou deux quadratures. Dans cet objectif, un oscillateur paramétrique optique de type II, où signal et complémentaire sont émis suivant des polarisations orthogonales, a été développé. Une lame biréfringente introduite à l'intérieur de la cavité induit un couplage des deux modes et permet un fonctionnement dégénéré en fréquence. <br /><br />Un protocole original de préparation conditionnelle d'un état non-classique, de distribution statistique sub-Poissonienne, a été étudié théoriquement et mis en oeuvre expérimentalement. Il repose sur les corrélations d'intensité des faisceaux émis au-dessus du seuil en l'absence de lame. Une compression de 9.5 dB du bruit sur la différence d'intensité a été obtenue.<br /><br />En présence de la lame, les faisceaux émis sont dégénérés en fréquence et en principe intriqués. La dégénérescence a permis la première mesure des anti-corrélations de phase au-dessus du seuil. Malgré un excès de bruit qui reste à expliquer, ce résultat ouvre une voie intéressante pour la génération directe d'états intriqués intenses. L'oscillateur paramétrique optique, avec ou sans lame, peut également fonctionner au-dessous du seuil et générer des faisceaux fortement intriqués. L'intrication obtenue, stable pendant plusieurs heures, est la plus forte observée à ce jour et elle est préservée jusqu'à des fréquences de bruit très basses. En présence de la lame, les propriétés quantiques originales du système sont également détaillées et une opération passive, réalisée à l'aide de lames biréfringentes, est mise en évidence pour optimiser l'intrication. L'action d'opérations passives sur un état à deux modes est discutée théoriquement.

Les propriétés optiques non linéaires du second ordre ont été étudiées dans des matériaux vitreux à base de chalcogénures, dans le but de développer de nouveaux matériaux pour l'intégration dans des systèmes optiques. Un phénomène de génération de second harmonique a été observé dans des verres des systèmes Ge-In-S-CsI et Ge-(Ga,Sb)-S après un traitement de polarisation thermique. La rupture de l'anisotropie des verres, conduisant à une susceptibilité non linéaire d'ordre deux supérieure à 8 pm/V, a été mise en évidence à l'aide de la technique des franges de Maker.<br />Parallèlement, de nouveaux matériaux infrarouges ont été développés. Des vitrocéramiques transparentes dans le domaine infrarouge ont été synthétisées. Elles présentent une non linéarité d'ordre deux permanente, induite par la présence de micro-particules non-centrosymétriques dispersées aléatoirement dans la matrice vitreuse.