Cette thèse décrit l’élaboration de nouvelles nanosondes disposant de propriétés permettant leur utilisation pour la microscopie multiphotonique ainsi que la thérapie ciblée du cancer. Dans un premier temps, ce travail s’est concentré sur la synthèse de nanoparticules actives en optique non linéaire et pour la photothérapie. Différents types de nanoparticules ont ainsi été élaborées et caractérisées comme des nanobâtonnets d’or, des nanoparticules de carbure de silicium ou de niobate de potassium, et des nanohybrides couplant ces différentes briques de base. Les nanoparticules ont ensuite été fonctionnalisées par des biomolécules comme l’acide folique afin de leur conférer des propriétés de ciblage spécifique vis-à-vis des cellules cancéreuses. La fonctionnalisation de surface des nanoparticules a été caractérisée de manière approfondie par des techniques avancées telles que la spectroscopie infrarouge, XPS et ToF-SIMS. Dans un second temps, les propriétés optiques non linéaires et thérapeutiques de ces nanoparticules ont été étudiées. Ainsi, ces nanosondes ont été utilisées avec succès pour réaliser le marquage de cellules saines et le ciblage spécifique de cellules cancéreuses pour la microscopie multiphotonique. Enfin, les propriétés photothérapeutiques de ces nanoparticules ont également été étudiées pour réaliser la destruction photoinduite de cellules cancéreuses. / This thesis describes the synthesis of new nanoprobes with properties allowing their use for cancer-targeted multiphotonic microscopy and cancer phototherapy. On the one hand, this work was focused on the synthesis of nanoparticles with non-linear optical and phototherapeutic properties. Different nanoparticles were synthesized and used like gold nanorods, silicon carbide or potassium niobate nanoparticles, and nanohybrids coupling these previous nano-building blocks. These nanoparticles were functionalized with biomolecules like folic acid to provide specific cancer-targeting properties. The surface chemistry of these nanoparticles was carefully evaluated through advanced characterization techniques such as infrared spectroscopy, XPS and ToF-SIMS. On the other hand, optical and therapeutic properties of these nanoparticles were studied. These nanoprobes were successfully used to perform healthy cells labelling and cancer cells targeting for multiphotonic microscopy. Phototherapeutic properties of our nanoparticles were also used to induce light-triggered cancer therapy.

-------------------------------Abstract--------------------------------Since the prediction by Maria Göppert-Mayer in the thirties of the possibility for a fluorescent molecule to be simultaneously excited by multiple photons and, more recently, the development of pulsed lasers, multiphoton microscopy has gradually evolved to finally become one of the most used fluorescent imaging techniques for the studies of thick scattering tissues or for in vivo observations of animals. Either for neurological, physiological or morphological studies, the non invasiveness and the limitation of the excited volume to the focal volume have made this fluorescence microscopy technique an essential tool for biologists.However, in a world where the biological studies always require better microscopes and where there is always a need for the spatial resolution to be improved, it is essential to offer techniques allowing to obtain a better resolution in the three dimensions and to access resolution beyond the diffraction limit defined by Ernst Abbe more than a century ago. In this thesis, the saturated excitation of fluorescence technique is adapted to multiphoton microscopy. This method achieves super-resolved images by temporally modulating the excitation laser-intensity and by demodulating the higher harmonics from the saturated fluorescence signal. As a proof of principle, the improvement of the lateral and axial resolution has been measured on a sample of fluorescent microspheres. While the third harmonic already provides an enhanced resolution, we show in this work that a further improvement can be obtained with an appropriate linear combination of the demodulated harmonics.In the end, a near twofold improvement of the resolution has been obtained in the lateral but also in the axial directions. This improvement is in agreement with the estimated resolution improvement predicted in the theoretical and the mathematical analysis of the technique carried out in this work.We also present in vitro imaging of fluorescent microspheres incorporated in HeLa cells. Enhancements of lateral and axial resolution has been observed, showing that this super-resolution technique performs well in biological samples.Finally, the strengths and weaknesses of the technique have also been analysed and detailed to see in which niche in the world of biological imaging this method can find its place. To this end, its characteristics are compared to other super-resolution and super-localisation techniques that have been previously studied in this thesis.It points out that the imaging depth, the non invasiveness and the relatively low illumination power on the samples but also the limitation of the excited volume in multiphoton microscope coupled with the simple and cost-effective implementation as well as the relatively low illumination power on the sample used in the saturated excitation technique make this method an excellent candidate for deep in vivo studies trough scattering tissue like the skin. / -----------------------Résumé-----------------------Depuis la prédiction de Maria Göppert-Mayer dans les années 30 de la possibilité pour une molécule fluorescente d'être excitée simultanément par plusieurs photons et, plus récemment, depuis le développement des lasers pulsés, la microscopie multiphotonique s'est peu à peu développée pour finalement s'imposer aujourd'hui comme un des outils d'observation par fluorescence les plus performants pour les études de tissus épais diffusants, ou encore pour l'observation in vivo d'animaux. Que ce soit pour des études neurologiques, physiologiques ou morphologiques, l'aspect non invasif et la limitation du volume excité au volume focal ont rendu cet outil de microscopie indispensable aux biologistes.Cependant, dans un monde où les études biologiques nécessitent toujours de meilleurs microscopes et où la résolution spatiale en particulier doit toujours être améliorée, il convient de proposer des techniques permettant d'obtenir une meilleure résolution dans les trois dimensions et d'aller au-delà de la limite de diffraction définie par Ernst Abbe il y a plus d'un siècle.Dans cette thèse, la technique de saturation de l'excitation de la fluorescence est adaptée à la microscopie multiphotonique. Cette méthode permet d'obtenir des images de superrésolution en modulant temporellement l'intensité laser d'excitation et en démodulant les harmoniques supérieures présentes dans le signal saturé de fluorescence. La démonstration de principe sur des microsphères fluorescentes a été réalisée montrant une amélioration de la résolution latérale et axiale. Alors que l'utilisation de la troisième harmonique produit déjà une meilleure résolution, ce travail de thèse montre qu'une amélioration supplémentaire peut être obtenue en utilisant une combinaison linéaire particulière des harmoniques démodulées.Au final, un quasi doublement de la résolution a pu être observé tant dans les directions latérales que dans la direction axiale. Cette amélioration correspond à l'amélioration prédite dans l'analyse théorique et mathématique réalisée également dans ce travail.De plus, le passage aux études in vitro a été réalisé avec succès en observant des microsphères fluorescentes incorporées dans des cellules HeLa. Des améliorations de la résolution latérale et axiale ont également été observées montrant que cette technique de superrésolution peut être appliquée à l'étude d'échantillons biologiques. Les forces et les faiblesses de cette méthode sont également analysées et détaillées afin de voir dans quel créneau d'études biologiques la technique de saturation de l'excitation de fluorescence pourrait se faire une place. A cette fin, ses caractéristiques sont comparées aux autres méthodes de superrésolution et de superlocalisation détaillées dans la première partie de ce travail.Il en resort que l'importante profondeur d'imagerie, l'aspect non invasif et la limitation du volume excité de la microscopie multiphotonique couplés à la simplicité d'implémentation et les relativement faibles puissances utilisées pour saturer l'excitation font de cette technique un excellent candidat pour des études in vivo dans des zones en profondeur dans des milieux diffusants comme la peau. / Doctorat en Sciences de l'ingénieur et technologie / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Reservoir computing est un ensemble de techniques permettant de simplifierl’utilisation des réseaux de neurones artificiels. Les réalisations expérimentales,notamment optiques, de ce concept ont montré des performances proches de l’étatde l’art ces dernières années. La vitesse élevée des expériences optiques ne permetpas d’y intervenir en temps réel avec un ordinateur standard. Dans ce travail, nousutilisons une carte de logique programmable (Field-Programmable Gate Array, ouFPGA) très rapide afin d’interagir avec l’expérience en temps réel, ce qui permetde développer de nouvelles fonctionnalités.Quatre expériences ont été réalisées dans ce cadre. La première visait à implé-menter un algorithme de online training, permettant d’optimiser les paramètresdu réseau de neurones en temps réel. Nous avons montré qu’un tel système étaitcapable d’accomplir des tâches réalistes dont les consignes variaient au cours dutemps.Le but de la deuxième expérience était de créer un reservoir computer optiquepermettant l’optimisation de ses poids d’entrée suivant l’algorithme de backpropaga-tion through time. L’expérience a montré que cette idée était tout à fait réalisable,malgré les quelques difficultés techniques rencontrées. Nous avons testé le systèmeobtenu sur des tâches complexes (au-delà des capacités de reservoir computers clas-siques) et avons obtenu des résultats proches de l’état de l’art.Dans la troisième expérience nous avons rebouclé notre reservoir computer op-tique sur lui-même afin de pouvoir générer des séries temporelles de façon autonome.Le système a été testé avec succès sur des séries périodiques et des attracteurs chao-tiques. L’expérience nous a également permis de mettre en évidence les effets debruit expérimental dans les systèmes rebouclés.La quatrième expérience, bien que numérique, visait le développement d’unecouche de sortie analogique. Nous avons pu vérifier que la méthode de onlinetraining, développée précédemment, était robuste contre tous les problèmes expéri-mentaux étudiés. Par conséquent, nous avons toutes les informations pour réalisercette idée expérimentalement.Finalement, durant les derniers mois de ma thèse, j’ai effectué un stage dont lebut était d’appliquer mes connaissance en programmation de FPGA et réseaux deneurones artificiels à un problème concret en imagerie cardiovasculaire. Nous avonsdéveloppé un programme capable d’analyser les images en temps réel, convenablepour des applications cliniques. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Experimental observation of the 1D Kerr-Type cavity soliton<p><p>Temporal cavity solitons constitute a remarkable family of light pulses. They don’t spread nor suffer losses and circulate indefinitely, round-trips after round-trips, along the closed path of a nonlinear cavity. To maintain their shape and power, they simply draw some energy from a continuous-wave external beam. Being robust attracting states, they can be easily written by an external pulse and naturally provide reshaping and wavelength conversion functionalities. We experimentally demonstrated the generation of such solitons. We were able to provide precise temporal and spectral characterization along with long-term observation. We also wrote the solitons in pairs and in data streams, showing that our fiber cavity could potentially be used as an all- optical buffer capable of storing 45,000 bits at 25G bits/s. These results have been recently published in Nature Photonics<p><p>High repetition-rate pulse train generation through dissipative modulation instability in a passive fiber resonator<p><p>In the early 90’s, a cavity configuration which allows for the generation of stable pulse trains through dis- sipative modulational instability was proposed. The experimental implementation of the so-called MI laser was demonstrated a few years later. Although the ideal parameters for the generation of a pulse train with a repetition rate in the THz range are easily deduced from the theory, no realization in that frequency range has been reported due to practical issues. Thanks to the tuning of the overall cavity dispersion based on the use of special fibers, we recently demonstrated the generation of a 1.6 THz repetition-rate optical pulse-train.<p><p>Theoretical and experimental study of nonlinear symmetry breaking induced by the order dispersion in a passive fiber resonator<p><p>In the regime of dissipative modulational instability, the repetition-rates of the generated pulse train can be tuned by changing the group-velocity dispersion (GVD) of the fiber. To reach the THz range, one has to drastically reduced the total GVD in the cavity. In that case, the next order of dispersion has to be included in the theoretical model describing the evolution of the intracavity field (here the mean field model). The third-order dispersion induces a drift of the pattern and an asymmetry in the spectrum. Both these effects can be precisely calculated by a multi-scale model describing the field evolution above threshold. This theoretical work has been confirmed by experimental measurements of the spectral asymmetry. / Doctorat en Sciences de l'ingénieur / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Ce mémoire présente les travaux effectués sur le développement d’un dispositif tout-optique de contrôle de l’état de polarisation de la lumière, appelé attracteur de polarisation. En effet, cette caractéristique de la lumière demeure une variable incontrôlable qui peut dégrader les performances des dispositifs tout-optiques. Basé sur l’interaction non linéaire entre deux ondes contrapropagatives au sein d’une fibre optique, ce dispositif permet de contrôler l’état de polarisation de la lumière sans pertes dépendantes de la polarisation.Il est tout d’abord effectué une étude approfondie des propriétés de l’attracteur de polarisation qui conduit au contrôle et à la stabilisation de l’état de polarisation d’un flux de données optiques aux formats NRZ et RZ cadencé à 10 Gb/s dans des fibres de plusieurs kilomètres. Par la suite, cette fonction de régénération tout-optique est associée à d’autres fonctions de régénération telles que l’amplification Raman et le régénérateur de Mamyshev dans le but de régénérer des flux de données optiques à des débits supérieurs à 10 Gb/s.Enfin, une extension de l’attracteur de polarisation, appelé Omnipolariseur, est étudiée où la lumière interagit avec elle-même grâce à un dispositif de réflexion inséré à l’autre extrémité de la fibre optique. La lumière est alors capable d’auto-organiser son état de polarisation, ce qui démontre la capacité de l’Omnipolariseur par exemple à stabiliser l’état de polarisation d’un flux de données optiques RZ à 40 Gb/s à 1550 nm / This thesis deals with the work the development of an all-optical device for the control of the polarization state of light. Actually, this feature of light remains so far an uncontrolled variable, which can degrade the performances of all-optical systems. Based on nonlinear interaction between two counterpropagating waves inside an optical fiber, this device called polarization attractor allows to control the polarization state of light without polarization dependent losses.In a first part, we carry out extensive studies of the polarization attractor properties leading to the control and the regeneration of the polarization state of the 10-Gb/s NRZ and RZ telecommunication signals. Then, this all-optical regeneration function is associated with other regeneration functions, like Raman amplification and Mamyshev regenerator, in order to regenerate optical telecommunication signals at rates exceeding 10-Gb/s.Finally, we present an extension of polarization attractor, called Omnipolarizer, where the light interacts with herself by means of a reflective element inserted at the opposite end of the optical fiber. In that case, the light is able to organize its own polarization state, demonstrating the ability of Omnipolarizer to stabilize by example the polarization state of a 40-Gb/s RZ telecommunication signal at 1550 nm

Cette thèse de doctorat porte sur une étude fondamentale de la diffusion Brillouin dans desmicrofibres optiques et des fibres optiques microtructurées à petit cœur. Par le biais d’expérienceset de simulations numériques, nous avons ainsi démontré que le gain Brillouin dans des microfibresoptiques à base de verre chalcogénure peut atteindre une valeur 150 à250 fois supérieure à celled’une fibre optique conventionnelle. Par ailleurs, nous avons également reporté la génération desspectres Brillouin multi-pics dans une fibre optique microstucturée à petit cœur, dont les paramètresopto-géométriques varient le long de la fibre. L’étude de ces spectres particuliers montre que lecomportement multi-résonant provient à la fois de l’excitation d’ondes acoustiques hybrides, etde la g´eom´ etrie de la fibre optique. Un autre travail marquant de cette thèse est la mise enévidence des ondes acoustiques de surface dans une configuration guidée. Pour la première fois`a notre connaissance, nous avons observé et caractérisé la diffusion Brillouin de surface dans desfibres optiques microstructurées à petit cœur, et `a fort taux de remplissage d’air. Nos résultatsmontrent notamment que ce nouveau mode de diffusion est extrêmement sensible à la géométriedes fibres optiques microstructurées. L’ensemble de ces travaux de thèse apportent une meilleurecompréhension de la diffusion Brillouin dans des fibres optiques à section sub-longueur d’onde,ouvrant ainsi la voie vers la réalisation de nouveaux composants fibrés opto-acoustiques, pour lestélécommunications et les capteurs. / This PhD thesis focuses on the fundamental aspects of Brillouin scattering in chalcogenidemicrofibers and silica photonic crystal fibers with wavelength-scale solid core. Through experimentalinvestigations and numerical simulations, we have demonstrated that the Brillouin gain inchalcogenide microfiber can reach a value 150 to 250 times higher than in conventional opticalfibers. Moreover, we have reported the generation of multipeaked Brillouin spectra in a long taperedbirefringent photonic crystal fiber. A further investigation of these spectra shows that the multiresonantbehavior arises both from the excitation of hybrid acoustic waves and the fiber tapering.Another significant work of this thesis is the evidence of surface acoustic waves in small-core photoniccrystal fibers with large air filling fraction. Our results show specifically that this new type of scatteringis extremely sensitive to the air-hole microstructure geometry. Finally, these works contribute toa better understanding of Brillouin scattering in ultrathin optical fiber, paving the way towards therealization of new optoacoustic components for telecommunications and sensors.

Au cours de ces 20 dernières années, une attention particulièrement soutenue a été donnée à l'étude et à la fabrication de matériaux nano-structurés permettant le contrôle de la lumière. Cependant, les propriétés de non-linéarité optique de ces nouveaux matériaux n'ont que très peu été explorées. Partant de ce constat, cette thèse se propose de pourvoir cette insuffisance. L'accent est mis en particulier sur le processus de génération de seconde harmonique à travers deux aspects fondamentaux: (i) le contrôle de l'émission de seconde harmonique pour des matériaux nano-structurés non-linéaires et (ii) l'augmentation de conversion dans des dispositifs photoniques intégrés. Nous présentons un nouveau phénomène de localisation non-linéaire qui a lieu dans des matériaux main-gauche et qui implique un accord de phase isotrope. Nous démontrons analytiquement le processus de localisation dans un milieu homogène main-gauche, avant de mettre en évidence un tel effet dans des cristaux photoniques non-linéaires à l'aide de simulations numériques. L'effet de localisation contra-propagative du second harmonique est utilisé pour le design d'une lentille de second-harmonique. Ce résultat théorique a été démontré numériquement pour une structure réalisable fonctionnant aux fréquences optiques. L'augmentation de génération de seconde harmonique constitue l'aspect complémentaire. En tirant parti de la forte localisation de lumière dans une chaîne de nano-tiges de dimension finie, nous montrons que, pris ensemble, le confinement transverse sub-longueur d'onde et la condition de résonance d'accord de phase contribuent de manière importante à l'augmentation de la génération de seconde harmonique. Les capacités de guidage sub-longueur d'onde de chaînes de nano-tiges sont mis en évidence en examinant leurs propriétés de propagation linéaire. Pour finir, nous nous penchons sur la condition d'accord de phase assurant l'interaction non-linéaire optimale. / The past twenty years have been exceptionally rich on the study and fabrication of nanostructured materials to control light, but no much attention was given to nonlinear optical properties of these novel materials. In this context, the present thesis would partially address this gap. In particular, we focus on the second-harmonic generation process, by considering two fundamental aspects: the second-harmonic emission control by means of nanostructured nonlinear materials and the conversion enhancement in integrated photonic devices. A novel nonlinear localization phenomenon occurring in left-handed materials and involving isotropic phase-matching is presented. We analytically demonstrate the localization process in a homogenous left-handed material and by numerical simulation we show the effect for nonlinear photonic crystals. The backward second-harmonic localization effect is used to design a second-harmonic lens. This interesting theoretical result is numerically shown for a feasible structure working at optical frequencies. The second-harmonic generation enhancement is the complementary aspect. By taking advantage of the strong light localization achieved in finite size dielectric nonlinear nanorod chains, we show that sub-wavelength transversal confinement, together with the resonant phase-matching condition, adds an important property to the second-harmonic generation enhancement. A study of linear propagation properties of nanorod chain structures first evidences its sub-wavelength guiding capabilities. Finally, the phase-matching condition that assures the maximal nonlinear interaction in this kind of structure is presented.

La synthèse de chromophores organiques comme composants de matériaux pour l'optique non-linéaire a été le point central d'un grand nombre de recherches, en raison de leur utilisation potentielle dans les domaines des communications optiques, du traitement de l'information, de l'imagerie… Le plus souvent, les molécules possédant de fortes valeurs d'hyperpolarisabilité [bêta] sont constituées d'un couple de groupements donneur-accepteur connecté par le biais d'un système [pi]-conjugué. Celles comportant des hétérocycles comme motifs centraux ont reçu une attention considérable dans le domaine de l'optique non-linéaire en raison de leur relative facilité de préparation et de la variation de leur degré de polarité. A ce titre, nous nous sommes intéressés à la conception de nouvelles molécules ayant la structure précédemment décrite. Les variations structurales ont porté sur le groupement donneur (alkoxy, dialkylamino porté par un cycle aromatique), le groupement accepteur (dicyanovinyle, acide cyanoacrylique et acide thiobarbiturique) et le système [pi]-conjugué (thiophène, thiéno[3,2-b]thiophène et bithiophène). Les propriétés optiques de ces composés ont été étudiées et ont permis d'établir quelques liens entre certaines modifications structurales et les propriétés optiques. Les fortes valeurs de [bêta] obtenues montrent clairement le potentiel des composés préparés et permettent d’envisager d’autres modifications structurales afin d'encore améliorer ces valeurs / The synthesis of organic compound as components of materials for nonlinear optics has been the focus of many researches because of their potential uses in the fields of optical communications, information process, imagery ... Most often, the molecules with strong hyperpolarizabilitie [bêta] values incorporate a pair of donor-acceptor groups connected via a [pi] -conjugated system. Those containing heterocycles motifs received considerable attention in the field of nonlinear optics due to their relative facility of preparation. We are interested in designing of new molecules with the structure previously described. The structural changes have focused on the donor group (alkoxy, dialkylamino carried by an aromatic ring), the acceptor group (dicyanovynil, cyanoacrylic acid and thiobarbituric acid) and [pi]-conjugated system (thiophene, thieno[3,2-b]thiophene and bithiophene). The optical properties of these compounds have been studied and we have established some links between some structural changes and optical properties. The high values of [bêta] obtained clearly show the potential of compounds prepared and used to explore other structural modifications to improve these values

Cette thèse a pour thème le processus physique de ralentissement de la lumière induit par amplification paramétrique vectorielle dans les fibres optiques biréfringentes. Notre première étude porte sur la lumière lente induite par amplification paramétrique vectorielle dans les fibres fortement biréfringentes. Contrairement au processus scalaire, nous montrons théoriquement que le processus vectoriel offre la possibilité de créer des bandes de gain paramétrique étroites et éloignées de la pompe, permettant de générer des retards optiques très importants, un ordre de grandeur supérieurs à ceux obtenus en amplification paramétrique scalaire. Des résultats analytiques et issus de simulations numériques dans le cas de dispersion normale ainsi que dans le cas de dispersion anormale sont présentés. Ensuite, nous discutons des principales limitations au retard optique (élargissement de l’impulsion pompe notamment) et nous étudions l’influence positive de l’effet Raman sur le retard optique. Notre seconde étude est consacrée à la lumière lente induite par amplification paramétrique dans les fibres faiblement biréfringentes. Nous traitons l’ensemble des configurations possibles d’instabilité de polarisation selon l’état initial de polarisation de l’impulsion pompe et du régime de dispersion. Nous démontrons clairement que la configuration correspondant à une impulsion pompe polarisée suivant l’axe lent de la fibre et une impulsion signal polarisée suivant l’axe rapide en régime de dispersion normale donne des retards optiques les plus important / This thesis aims to the physical process of slow light induced by vector parametric amplification in highly and weakly birefringent optical fibers. Our first study concerns slow light induced by parametric amplification in highly birefringent fibers. Unlike the scalar process, we theoretically demonstrate that large optical delays can be in principle generated in birefringent fibers, one order of magnitude higher than for the scalar case. Both analytical and numerical results in the case of anomalous dispersion are presented. We further discuss the main limitations for slow light optical delays (signal pulse broadening, pump pulse depletion). The influence of the Raman gain is also studied both analytically and numerically. The second study focuses on slow light induced by parametric amplification in weakly birefringent fibers. We consider all possible configurations of polarization modulation instability, depending on the polarization axis of the pump pulse and on the dispersion regime, and we derive the slow-light optical delays. We clearly demonstrate that the configuration corresponding to a pump pulse polarized in the slow axis of the fiber and a signal pulse polarized on the fast axis, in the normal dispersion regime, gives the largest optical delays.

Les propriétés optiques des nanoparticules métalliques, caractérisées par l'existence d'une résonance plasmon de surface (SPR) dans le domaine visible, sont aujourd'hui couramment utilisées afin de détecter et de caractériser des espèces chimiques, en solution ou déposées sur des substrats (dans les capteurs par exemple). Dans ce travail, j'ai optimisé la réalisation puis la caractérisation physico-chimique et optique d'interfaces composées de nanoparticules d'or d'environ 15 nm de diamètre sur des substrats de silicium et de verre fonctionnalisés par des silanes, à l'aide de méthodes d'optique linéaire et non linéaire. La spectroscopie UV-visible en réflexion et transmission, couplée aux microscopies électronique et à force atomique, et aidée par la modélisation, m'a permis de corréler les propriétés optiques des particules à leur densité locale sur la surface. La spectroscopie optique non linéaire par génération de fréquence somme (SFG) permet de sonder la chimie de surface des particules et du substrat ainsi que de tirer parti de l'amplification locale des processus optiques par excitation de la SPR. Après avoir montré qu'elle amplifie effectivement des signaux SFG moléculaires peu intenses de la couche de silanes, j'ai révélé la présence dans la couche organique de greffage de groupements méthyles résultant d'une réaction de silanisation incomplète, démontré le lien entre la stabilité temporelle chimique et plasmonique des interfaces et l'irradiation laser, caractérisé finement la qualité de fonctionnalisation des particules par des thiols et montré la relation de proportionnalité entre réponses optiques linéaire et non linéaire en surface. Finalement, j'ai étudié directement le processus d'amplification de la SFG par le couplage à la SPR en réalisant une spectroscopie à deux dimensions infrarouge et visible. J'ai montré que ce couplage est mesurable même sur de petites particules déposées, et qu'il se produit dans la zone spectrale d'existence du plasmon de surface (du vert au rouge). La comparaison avec une surface plane de platine et d'or m'a permis d'extraire de façon fine des facteurs d'amplification, qui correspondent à ce que prédit une modélisation simple de la plasmonique en jeu dans ces interfaces. / Optical properties of metallic nanoparticles, exhibiting a surface plasmon resonance (SPR) in the visible range, are nowadays extensively used to detect and characterize chemical entities, either in solution or deposited on substrates (e.g. sensors). In this work, I have optimized the creation of interfaces composed of 15nm in diameter gold nanoparticles on silicon and glass substrates after functionnalization by silanes, and their chemical and optical characterization by linear and nonlinear optical methods. I have used UV-visible spectroscopy in reflexion and transmission geometries, coupled to electronic and atomic force microscopies, with the help of optical simulations, to correlate the optical properties of the particles to their local density at the surface. Nonlinear sum frequency generation spectroscopy is able to probe the surface chemistry of both the particles and the substrate, through a local amplification of optical processes due to the excitation of the SPR. After showing that the latter does indeed amplify the low intensity molecular SFG signals from the silane layer, I have revealed the presence, in the organic layer, of unreacted methyl groups arising from an incomplete silanization, evidenced the link between plasmonic and chemical stability in time and laser irradiation, finely assessed the quality of surface functionnalization of the particles by thiols, and established the linear relationship between linear and nonlinear optical responses at the surface. Finally, I have directly studied the amplification process itself by coupling to the SPR through two dimension spectroscopic studies in the visible and infrared ranges. I have shown that the coupling is indeed measurable, even on small deposited particles, and that it happens in the spectral zone where the surface plasmon exists (from green to red). A comparison to flat platinum and gold surfaces leads to a fine estimation of amplification factors, which correspond to the predictions of a simple model for the plasmonic processes at stake at such interfaces.