Ce travail de thèse s'intéresse à la préparation et à l'étude de systèmes limiteurs optiques avec des suspensions de nanotubes de carbone. Divers échantillons de nanotubes, sous forme de poudres et de suspensions, ont été caractérisés avec soin par différentes techniques spectroscopiques. Une étude Raman complète a en particulier été menée. Un décalage systématique des pics RBM<br />vers les hautes fréquences est mis en évidence lors de la mise en suspension. Ce décalage est attribué à une modification des interactions nanotubes-environnement.<br /><br />L'étude des propriétés de limitation optique des suspensions de nanotubes constitue le coeur de ce travail de thèse. Nous avons étudié l'influence de la structure des nano-objets sur les performances de limitation optique, démontrant l'importance du diamètre des nano-objets, ainsi que l'effet de la structure<br />électronique des nanotubes. Nous avons amélioré les performances des suspensions en proposant et validant un nouveau concept : la combinaison de deux matériaux non-linéaires, nanotubes et absorbeurs à deux photons au sein de la même cellule. Le système ainsi conçu présente des propriétés de limitation optique<br />large bande, spectrale et temporelle, fortement améliorées dans le régime nanoseconde, se rapprochant des performances requises pour une application opérationnelle.

Le développement croissant des réseaux de télécommunication de fibre optiques nécessite la mise au point de systèmes optiques intégrés (amplificateurs, switch optique, WDM, DWDM, ...). La découverte de génération de second harmonique dans les verres ouvre de nouvelles perspectives d'application dans le domaine des télécoms. C'est dans ce contexte que nous avons débuté cette thèse par la recherche de nouveaux systèmes vitreux (Nb2O5 – P2O5 – CaO – B2O3 et TeO2 – PbO – P2O5), qui après un traitement de poling présentent une forte susceptibilité non linéaire d'ordre deux. L'étude a porté sur la synthèse, le traitement de poling et les caractérisations physico-chimiques (structurales et optiques) des verres. Une application aux couches minces a été entreprise.

Ce travail porte sur deux sujets distincts qui illustrent les relations entre l'optique non linéaire et les matériaux organiques (en particulier ceux qui comportent des structures de taille micrométrique). Dans une première partie, nous nous intéressons aux propriétés optiques quadratiques de matériaux novateurs: des couches minces sol-gel incluant des nanocristaux organiques. Pour que ce type de matériau donne lieu à des processus non-linéaires quadratiques, un ordre non centrosymétrique macroscopique doit être créé en son sein. C'est pourquoi nous avons étudié la possibilité d'orienter ces nanocristaux en appliquant un champ électrique. À l'aide du signal de second-harmonique généré, nous pouvons suivre le processus de polarisation. Cela a permis de dégager les phénomènes qui interviennent dans la création et la relaxation de l'ordre polaire et de mettre en évidence les paramètres du matériau qui limitent l'efficacité et la stabilité de la réponse non-linéaire obtenue. Dans la deuxième partie, nous mettons à profit un processus non-linéaire du 3\ieme ordre, l'absorption à deux photons, pour fabriquer par polymérisation des objets tridimensionnels avec une résolution submicronique. Nous montrons qu'une approche d'ingénierie moléculaire des photoinitiateurs permet d'améliorer l'efficacité de ce processus, ce qui rend l'utilisation de lasers de puissance crête modérée envisageable pour la microfabrication. Une analyse de la cinétique de la polymérisation nous éclaire sur le rôle des caractéristiques de la résine (photoinitiateur et monomère) et des conditions d'irradiation (intensité lumineuse et temps d'exposition) sur la progression des réactions de polymérisation et la résolution spatiale des structures fabriquées.

Le travail présenté dans cette thèse porte sur le bruit d'intensité du laser Brillouin à fibre ainsi que sur le brûlage de trou spectral du processus de diffusion Brillouin stimulée (DBS) dans les fibres. Le bruit d'intensité du laser Brillouin provient principalement de deux sources : les fluctuations du coefficient de réinjection et le bruit d'intensité du laser de pompe. L'influence de chacune d'elles sur le bruit d'intensité du laser Brillouin est évaluée au moyen d'une fonction de transfert. Une étude théorique de ces deux fonctions a été réalisée puis validée expérimentalement. Nous montrons ensuite théoriquement que le brûlage de trou spectral, déjà observé expérimentalement pour le générateur et l'amplificateur Brillouin, peut être interprété en supposant que l'élargissement spectral du processus de DBS est de nature homogène. Le brûlage de trou provient de la saturation du gain conjuguée au couplage entre les variations de l'amplitude des champs optiques.

Le doublage de frequence optique est un phenomene optique non lineaire impossible dans le volume des materiaux amorphes ou centrosymetriques, mais pouvant exister aux interfaces entre deux materiaux quelconques. De plus, des contributions supplementaires apparaissent en presence d'une aimantation dans l'un des materiaux. Nous avons utilise ce phenomene pour etudier selectivement la structure et le magnetisme d'interfaces enterrees entre couches metalliques ultraminces (quelques plans atomiques). Pour cela, un systeme sensible a des puissances aussi faibles que 10 1 8 w a ete developpe. Sur un systeme simple, une surface d'or, une correlation claire a ete observee entre doublage de frequence et rugosite mesuree par microscopie a force atomique. Dans le systeme au/co/au, l'identite des proprietes magnetiques en volume et a la surface du cobalt est prevue theoriquement. C'est ce qu'ont confirme des mesures effectuees par effet kerr magneto-optique (en volume) et par doublage de frequence (aux interfaces). L'utilisation de plasmons de surface, augmentant considerablement le champ electrique en surface, peut egalement induire dans ce systeme d'importantes exaltations du doublage de frequence, qui ont ete modelisees. En revanche, dans le systeme pt/co/pt, la presence d'alliages aux interfaces nous a permis de mettre en evidence des differences entre le magnetisme a la surface et dans le volume du cobalt. Parallelement, un systeme d'imagerie de domaines magnetiques aux interfaces par doublage de frequence a ete developpe, permettant une resolution laterale de l'ordre du micrometre. Enfin, nous avons mis en evidence des proprietes magnetiques differentes aux deux interfaces d'une meme couche de fesi, dans un systeme sio 2/fesi/dyfeco proche de ceux utilises pour l'enregistrement magneto-optique.

Cette thèse présente l'étude et la réalisation de différents éléments clés pour la communication quantique longue distance. Pour cela, nous tirons parti de l'optique intégré sur de niobate de lithium, qui permet de mettre en exergue les propriétés non-linéaire de ce matériau. Après une brève introduction sur l'information quantique nous permettant de mettre en avant les enjeux actuels du domaine, nous nous intéressons à la réalisation de trois sources de paires de photons intriqués sur les observables polarisation (2) et time-bin (1), émettant aux longueurs d'onde des télécommunications. Ces réalisations font parties des meilleures sources actuelles aussi bien en terme de brillance que de qualité d'intrication mesurée, le tout alliant compacité et simplicité d'utilisation. Dans un second temps, nous présentons l'élaboration et la mise en oeuvre d'un relais quantique entièrement intégré. Pour cette réalisation, nous avons mergé au sein d'un même composant, pour la première fois, deux effets non-linéaires, l'un optique-optique pour la génération de paires de photons intriqués, et l'autre électro-optique pour le routage contrôlablé des photons. Une expérience d'interférence à deux photons entre un photon émis par la puce et un photon issu d'une source externe nous a permis de valider notre approche en obtenant une visibilité de 79% en accord avec les prédictions théoriques. Cette puce peut devenir un élément clé de la communication quantique car il permet d'accroître les distances de communication par un facteur 1.8.

Le développement de nanomatériaux à propriétés optiques et fonctionnalisés pour un marquage spécifique est en plein essor dans le domaine de l'imagerie biologique. Parmi les agents de contraste exogènes déjà utilisés, les marqueurs fluorescents tels que les nanocristaux semi-conducteurs (CdSe/ZnS,...) et les molécules organiques naturelles (GFP,...) ou synthétiques (fluorescéine,...) souffrent respectivement de clignotements (blinking) et de photo-blanchiment (bleaching) c'est-à-dire d'une faible tenue au rayonnement lumineux incident. Récemment, la microscopie de Génération de Second Harmonique (GSH) à partir de structures non-centrosymétriques de certains matériaux ou molécules optiquement non linéaires (ONL), s'est révélée un outil particulièrement prometteur. Les inconvénients du clignotement et du photo-blanchiment sont en effet absents pour le processus non linéaire de GSH. De plus, le principe de fonctionnement des marqueurs ONL repose sur un processus non résonant, contrairement aux marqueurs fluorescents, ce qui est un avantage décisif pour le choix de la longueur d'onde d'excitation des nanosondes. Pour des illuminations dans le proche infrarouge, cela permet de limiter l'énergie déposée dans le milieu biologique, d'augmenter la profondeur d'imagerie et enfin de bien séparer spectralement les signaux des marqueurs ONL de l'auto-fluorescence naturelle de certains échantillons. Notre objectif, dans ce contexte, était la synthèse et la caractérisation de nouvelles nanosondes ONL de forme sphérique et de taille inférieure à 100nm. Le matériau de structure cristalline non centrosymétrique retenu est l'iodate de fer (Fe(IO3)3) car ses éléments chimiques sont peu toxiques et que ses propriétés paramagnétiques peuvent également donner un contraste en imagerie par résonance magnétique (IRM) ce qui est potentiellement intéressant par rapport à d'autres cristaux ONL tels que ZnO, KNbO3, BaTiO3 et KTP. D'un point de vue synthèse, les microémulsions inverses sont bien référencées dans la littérature pour leur rôle de gabarit permettant un bon contrôle de la taille et de la morphologie des nanomatériaux obtenus par co-précipitation. Dans ce travail, les nano-réacteurs ont été préparés à partir des systèmes AOT/alcane/eau et Triton/1-hexanol/cyclohexane/eau. De manière très originale et pratique, le développement d'un banc optique de diffusion Hyper-Rayleigh (HRS) a permis de suivre in-situ et en temps réel les cinétiques de cristallisation des nanoparticules de Fe(IO3)3 en fonction de conditions expérimentales variables. Les mécanismes de croissance et de cristallisation des nano-bâtonnets de Fe(IO3)3 ont été élucidés en combinant d'autres techniques physico-chimiques usuelles comme la diffraction des rayons X, la diffusion dynamique de la lumière et la microscopie électronique en transmission. Nous avons démontré que la température et la nature du tensioactif influencent les forces d'interaction à l'interface organique-inorganique ce qui permet, pour certaines conditions expérimentales, de réduire la taille et la polydispersité des nanocristaux en fin de processus. Toutefois, avant d'envisager l'utilisation de ces derniers en tant que marqueurs optiques spécifiques, il est nécessaire d'encapsuler ces nanocristaux en raison de la faible stabilité du composé aux pH physiologiques. Les premiers essais de stabilisation en microémulsions par une couche de silice ont permis d'obtenir des nanoparticules de taille ~ 10 nm avec une forte réponse ONL. La caractérisation complète et la fonctionnalisation de ces nanostructures ainsi qu'une optimisation des interactions à l'interface particules - films de tensioactifs constituent les perspectives de ce travail.

La gamme térahertz est une région du spectre électromagnétique située à l'interface entre les techniques optiques et électroniques de génération et de détection d'un rayonnement. Elle est qualifiée de "fossé" technologique THz en raison du manque de dispositifs alors que les applications potentielles concernant cette gamme sont vastes. Cette thèse comporte trois axes de recherches articulés autour d'une source THz prometteuse : les lasers à cascade quantique (LCQ). Ces hétérostructures de semiconducteurs sont des lasers unipolaires dont l'émission repose sur la relaxation d'électrons entre des états con nés de la bande de conduction (transitions intersousbandes). Tout d'abord, un système de spectroscopie THz dans le domaine temporel, adapté à l'étude du spectre du gain des LCQ THz, a été développé et optimisé. Des sources d'impulsions THz (antennes photoconductrices) ont été réalisées pour ce système permettant d'accéder à une large bande spectrale. Puis, ce système a été employé pour accéder au spectre du gain de LCQ THz, un paramètre clé, et en particulier appliqué à l'étude de LCQ hétérogènes (i.e. comprenant plus d'une région active permettant une émission large bande). Ces études ont permis de déterminer les facteurs limitant et d'améliorer leurs dessins, conduisant à un gain large et une émission laser à deux fréquences simultanément. En n, les propriétés non-linéaires résonantes de LCQ THz ont été étudiées. Une exaltation de la susceptibilité nonlin éaire a été démontrée en accordant un faisceau proche-IR avec des transitions interbandes du LCQ. En combinant cela à la grande puissance THz intracavité des LCQ, la conversion de l'émission THz du LCQ sur une porteuse optique proche-IR est montrée avec des e cacités élevées (0.12 %).

La focalisation de lasers à impulsions ultra-brèves dans les verres a montré des potentialités importantes pour la structuration des matériaux transparents, permettant d'envisager la réalisation de dispositifs tout-optique en une seule étape. Le développement de nouveaux matériaux vitreux de composition 40P2O5-55ZnO-xAg2O-(5-x)Ga2O3 permet de tirer avantage de la photosensibilité de l'ion Ag+ pour la structuration de propriétés optiques au cœur du matériau. L'augmentation du taux d'oxyde de gallium provoque la dépolymérisation des chaînes phosphates et s'accompagne de la réticulation du réseau vitreux par des polyèdres GaOx (4 ≤ x ≤ 6). La formation de des derniers n'affecte pas les propriétés d'émission lumineuses, qui proviennent des ions Ag+ isolés dans différents sites cristallographiques. L'exposition des verres sous faisceau laser intense provoque la formation de centres-trous Ag2+, responsables d'une luminescence intense, et de pièges d'électrons Ag0. Un traitement thermique consécutif ou simultané à l'irradiation provoque la dissociation de ces espèces, et s'accompagne de la formation d'agrégats moléculaires de la forme Agmx+. L'utilisation d'un laser femtoseconde à haute cadence permet, en combinant création de paires électron-trou et élévation locale de la température, de réaliser des architectures complexes conduisant à la structuration de propriétés optiques.

Le travail présenté dans ce mémoire s'inscrit dans la problématique générale de la formation du spectre optique dans les lasers Raman à fibre. Nous avons mené une étude expérimentale sur un laser Raman à fibre oscillant dans une cavité Pérot-Fabry fermée par des miroirs de Bragg. Cette étude montre que la forme du spectre optique diffère selon la puissance du laser. En développant différents modèles, nous avons montré que les miroirs de Bragg sont à l'origine de ce changement de forme du spectre optique. En particulier, à faible puissance, la forme asymétrique du spectre provient d'effets dispersifs lors de la réflexion sur les miroirs de Bragg. A forte puissance, ces effets dispersifs sont dominés par les effets de filtrage des miroirs, ce qui conduit à la symétrisation du spectre du laser observée dans notre expérience. Par ailleurs, nous avons également étudié numériquement la statistique du champ Stokes intracavité. Nous avons montré que celle-ci change fortement selon que l'onde Stokes est incidente ou réfléchie par les miroirs de Bragg. Ce résultat nous a permis de questionner la validité d'un modèle récemment publié sur la formation du spectre optique du laser Raman à fibre. Ce modèle s'appuie sur les outils de la théorie cinétique des ondes, valable uniquement dans le cas de champs possédant une statistique gaussienne. Toutefois, notre étude numérique indique que cette condition n'est pas respectée dans le laser Raman à fibre, et la forme du spectre optique observé dans notre étude expérimentale s'oppose fortement à celle prédite par cette approche statistique de la formation du spectre optique du laser Raman à fibre.