Ce manuscrit décrit le processus optique non linéaire de Génération de Second Harmonique (acronyme anglais SHG pour Second Harmonic Generation) réalisé en phase liquide. En particulier, la propriété de cohérence de ce processus est étudiée en détail. En effet, en raison de la parité du processus SHG, cette cohérence est perdue dans les liquides. Ces études portent ainsi sur plusieurs géométries afin d’accéder aux réponses de volume et de surface. Les avantages d’une méthode combinée sont aussi discutés. Dans une première partie, la configuration classique de la Diffusion Hyper Rayleigh (acronyme anglais HRS pour Hyper Rayleigh Scattering ou SHS Second harmonic scattering) est utilisée pour l’étude de systèmes simples comme les solvants purs. Cette étude porte en particulier sur les méthodes de normalisation des hyperpolarisabilités moléculaires. Une voie alternative est proposée basée sur l’introduction d’une section efficace HRS ou SHS. Par la suite, les effets liés aux ordres non linéaires supérieurs sont démontrés et interprétés, ceux-ci pouvant altérer les valeurs absolues qui peuvent être mesurées.La seconde partie porte sur l’introduction de plusieurs améliorations dans les mesures HRS ou SHS. En particulier, l’évolution vers des géométries non conventionnelles s’éloignant de la géométrie standard ainsi que sur des évolutions permettant d’accéder aux aspects dynamiques sont proposées. Des expériences sont réalisées sur des systèmes simples comme les solvants purs, des composés moléculaires et des nanoparticules, tous présentant des spécificités propres. Cette partie finit sur l’exploration des systèmes aléatoires diffusants et les problèmes associés. Enfin, dans une dernière partie, la réponse HRS ou SHS de solutions aqueuses de sels est discutée. Les mesures portent plus particulièrement sur une étude comparée des aspects cohérents et incohérents et les propriétés qu’il est possible de mesurer dans ces systèmes / This manuscript describes the nonlinear optical process of Second Harmonic Generation (SHG acronym for Second Harmonic Generation) carried out in liquid phase. In particular, this process coherence property is studied in detail. Indeed, due to the parity of the SHG process, this coherence is lost in liquids. These studies covers several geometries to access the volume and surface responses. The benefits of a combined method are also discussed. In the first part, the typical configuration of the Hyper Rayleigh Scattering(HRS or SHS for Second harmonic scattering) is used for the study of simple systems like pure solvents. This particular study focuses on methods of standardization of molecular hyperpolarizabilities. An alternative route is proposed based on the introduction of a HRS or SHS cross. Subsequently, the effects of the higher nonlinear orders are demonstrated and interpreted, they can alter the absolute values that can be measured.The second part deals with the introduction of several improvements in the HRS or SHS measurement. In particular, the trend towards unconventional geometries away from the standard geometry as well as developments for accessing dynamic aspects are proposed. Experiments are performed on simple systems such as pure solvents, molecular compounds and the nanoparticles, all presenting specificities. This part ends on exploring the random scattering systems and associated problems. Finally, in the last part, the HRS or SHS response of aqueous salt solutions is discussed. The measures focus specifically on a comparative study of coherent and incoherent aspects and properties that can be measured in these systems

The topic of this thesis is about experimental study of phenomena which are associated with light propagation in nonlinear dielectric media. In the first part of this work, we study experimentally the snake instability of the bright soliton stripe of the (2+1)-dimensional hyperbolic nonlinear Schrödinger equation. The instability is observed, through spectral measurements, on spatially extended femtosecond pulses propagating in a normally dispersive self-defocusing semiconductor planar waveguide. The second part of this thesis is about light propagation in nonlinear periodic media. We experimentally observe a stationary spatial gap (or Bragg) soliton in a periodic semiconductor planar waveguide. Based on the interference pattern of the soliton beam, we measure the power parameter of the soliton which is related to the position of the spatial spectrum in the linear band gap. <p><p><p>Cette thèse de doctorat a pour sujet l’étude expérimentale de phénomènes associés à la propagation de la lumière dans les milieux diélectriques non linéaires. La première partie porte sur la démonstration expérimentale de l’instabilité serpentine d’une bande solitonique dans un système décrit par une équation de Schrödinger non linéaire à (2+1)-dimensions. L’instabilité est observée sur base de mesures du spectre spatial ainsi que du profil spatio-fréquentiel d’une impulsion femtoseconde après propagation dans un guide plan semi-conducteur qui présente une dispersion normale et une non-linéarité défocalisante. Le second thème abordé concerne la propagation de la lumière dans les milieux non linéaires périodiques. Les expériences réalisées ont montré l’existence du soliton de Bragg spatial stationnaire sous forme de faisceaux se propageant dans des guides plans semi-conducteurs périodiquement gravés. Sur base du profil de la distribution modale en intensité du faisceau soliton, il a été possible de mesurer le paramètre de puissance du soliton de Bragg qui détermine la position du spectre spatial dans la bande interdite linéaire. <p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Dans le premier chapitre de la thèse, nous étudions la possibilité d’améliorer le couplage opto- mechanique photon-phonon entre le mode de résonance d’une cavité Fabry-Pérot de haute finesse et les vibrations mécaniques des éléments diélectriques (membranes) à l’intérieur de la cavité. En introduisant un défaut quadratique dans la disposition des membranes, nous montrons que le deux couplages (linéaire et quadratique) augmentent. Enfin, nous proposons un modèle très simple avec lequel on cherche à simuler un cristal photonique quasipériodique. Dans le deuxième chapitre de cette thèse, nous présentons nos résultats de recherche sur le transport d’excitons à travers une cavité visant à augmenter l’efficacité du transport. Le modèle que l’on étudie est une chaîne unidimensionnelle d’atomes froids comprenant chacun deux niveaux énergétiques. Grâce au couplage entre exciton et photon, ces deux quanta s’hybrident et forment deux branches de polariton à l’intérieur de la cavité. Nous avons observé qu’à résonance avec un des deux modes de polariton, on peut transmettre l’exciton via le mode polaritonique dans un temps très court. En outre, le désordre n’affecte la propagation excitonique que de façon algébrique. Dans le troisième chapitre de cette thèse, nous présentons nos résultats de recherche sur la réalisa- tion d’interactions entre photons grâce à la médiation d’atomes ultrafroids piégés dans un réseaux optique unidimensionnelle et placés à l’intérieur d’une fibre à cristaux photoniques. Nous avons détecté un régime dans lequel on peut réaliser le “bunching” photon-photon.Dans le quatrième et dernière chapitre de cette thèse, nous étendons les résultats du chapitre précédent aux atomes de Rydberg. / In the first chapter of this thesis, we study a quasiperiodic array of dielectric membranes inside a high-finesse Fabry-Pérot cavity. We work within the framework of the transfer matrix formal- ism. We show that, in a transmissive regime, the introduction of a quadratic spatial defect in the membrane positions enhances both the linear and quadratic optomechanical couplings between optical and mechanical degrees of freedom. Finally, we propose a theoretical model to simulate a one-dimensional quasiperiodic photonic crystal. In the second chapter of this thesis, we consider the problem of the transport of an exciton through a one-dimensional chain of two-level systems. We embed the chain of emitters in a transverse optical cavity and we show that, in the strong coupling regime, a ultrafast ballistic transport of the exciton is possible via the polaritonic modes rather than ordinary hopping. Due to the hybrid nature of polaritons, the transport efficiency is particularly robust against disorder and imperfections in the system. In the third chapter of this thesis, we consider an ordered array of cold atoms trapped in an optical lattice inside a hollow-core photonic crystal fiber. We study photon-photon interactions mediated by hard-core repulsion between excitons. We show that, in spite of underlying repulsive interac- tion, photons in the scattering states demonstrate bunching, which can be controlled by tuning the interatomic separation. We interpret this bunching as the result of scattering due to the mismatch of the quantization volumes for excitons and photons, and discuss the dependence of the effect on experimentally relevant parameters. In the fourth chapter of the thesis, we extend the results of the previous chapter to Rydberg atoms.

Les techniques de spectroscopie femtoseconde permettent d’étudier les processus de conversion d’énergie dans les système organiques. Elles permettent d’étudier les populations photo-générées et leur évolution à l’échelle de ces photoréactions. Elles permettent de comprendre les transferts d’énergie et de charge intra- et inter-moléculaires à l’origine du fonctionnement de ces systèmes.La protéine de rétinal Anabaena sensroy Rhodopsin est un photocommutateur naturel, qui est étudié afin de comprendre les paramètres à l’origine de l’efficacité quantique d’isomérisation. Nous avons pu déterminer cette efficacité quantique pour les deux formes stables du rétinal ainsi que leur dynamique d’isomérisation dans les mêmes conditions expérimentales.La génération de charge dans des couches actives pour le photovoltaique organique est étudiée dans un système composé d’un mélange de PCBM et d’un donneur organique dérivé du colorant BODIPY. L’influence de la nanostructuration de la couche active sur la génération de charge est étudiée. La génération de charge est limitée dans ce système par la recombinaison des charges générées et par la diffusion des excition aux interfaces donneur-accepteur. Ces observations indiquent que l’amélioration de la nanostructuration de la couche active peut permettre d’augmenter les rendements de photo-génération de charge. / Femtosecond transient spectroscopies are used to investigate photonic energy conversion inorganic systems. These techniques allow to observe the ground and excited states of themolecules at the timescale of the photoreactions. It is used to understand the inter- andintramolecular energy and charge transfers leading to the desired photochemical process.The natural photoswiching retinal protein Anabaena sensory Rhodopsin is studied to understand the key parameters ruling the isomerisation quantum yield. We could determine the isomerisation quantum yield of both stable forms and their dynamics in the very same experimental conditions.Charge generation is investigated in small molecule bulk heterojunction active layers for organic solar cells made of PCBM and a BODIPY dye-derivative donor. The influence of the active layer morphology on charge generation is studied. The charge generation is limited by charge recombination but also by exciton diffusion to the donor-acceptor interface. The active layer morphology has to be improved to achieve more efficient organic solar cells with these materials.

Le travail présenté dans ce mémoire de thèse avait pour but de synthétiser de nouveaux composés pour des applications en imagerie médicale. La première partie porte sur la synthèse de ligands hétéroleptiques pour la chélation de deux métaux différents en vue d’une utilisation dans deux types d’imagerie. Pour cela, nous avons d’abord synthétisé des porphyrines. Ces molécules sont connues pour la chélation de nombreux métaux de transition et notamment le cuivre, dont l’isotope cuivre-64 est un radioémetteur β+ utilisable en Tomographie par Émission de Positron (TEP). Ces porphyrines ont été couplées à un dérivé du DOTA, molécule connue pour son application, après métallation avec du gadolinium, en Imagerie par Résonance Magnétique (IRM). Ces composés possèdent des valeurs de relaxivité encourageantes pour une application en IRM. Enfin, des biomolécules ont été modifiées afin de vectoriser nos composés. La seconde partie porte sur la synthèse de composés pour l’imagerie médicale par optique non-linéaire. Nous avons dans un premier temps synthétisé des porphyrines amphiphiles et zwiterrioniques pour la Génération de Second Harmonique (GSH). Leur efficacité a été mesurée et celle-ci est suffisante pour pouvoir envisager l’obtention d’images. Dans un second temps, nous avons travaillé sur la synthèse d’un composé pour une application en imagerie biphotonique et en IRM. Pour cela, nous avons relié un dérivé du DOTA avec un fluorophore de type DPP. Le composé final a été métallé avec du gadolinium et sa relaxivité est supérieure à celle du DOTA(Gd). / The goal of my PhD studies was to synthesize new compounds for possible medical imaging applications. The first part of my thesis focused on the synthesis of heteroleptic ligands to achieve the chelation of two different metals aimed at addressing two types of medical imaging. We first synthesized porphyrins, which are well-known for the chelation of numerous transition metals. We focused on copper, whose copper-64 isotope is a β+ emitter usable in Positron Emission Tomography (PET). These porphyrins have been coupled with a DOTA derivative. This molecule, metallated with gadolinium, is well-known in Magnetic Resonance Imaging (MRI). Our compounds display encouraging relaxivities for MRI applications. At last, these molecular probes have been conjugated to a few biomolecules in order to vectorize our compounds. The second part of this work is related to the synthesis of fluorophores for nonlinear optical imaging. We first synthesized amphiphilic zwitterionic porphyrins for Second Harmonic Generation (SHG). The efficiency of these compounds has been measured and was satisying enough to consider the possibility to perform imaging studies. We also worked on the synthesis of compounds for Two Photon Emission Fluorescence (TPEF) imaging and MRI. We have linked a DOTA derivative with a diketopyrrolopyrrole (DPP). This conjugate has been metallated with gadolinium and its relaxivity has been measured. Interestingly, this value is superior to that of DOTA(Gd).

Ce mémoire présente des travaux portant sur les ondes aux statistiques extrêmes qui représentent un sujet extrêmement attractif en optique depuis qu’une comparaison avec les vagues scélérates océaniques a été proposée fin 2007. Nous décrivons donc les mécanismes de formations de ces structures extrêmes dans le cadre de la propagation guidée de la lumière dans les fibres optiques. Dans une première partie, nous commençons par explorer les ondes scélérates optiques dans les supercontinuums générés par instabilité modulationnelle d’ordre 4 et proposons une méthode de stabilisation basée sur l’utilisation de deux germes continus. Puis, nous continuons avec une étude approfondie sur les amplificateurs Raman à fibre où des conditions d’apparitions des structures géantes sont déterminées. En effet, en présence d’une pompe partiellement incohérente comme le laser Raman fibré, un gain quasi-instantané et un faible walk-off mènent à des statistiques extrêmes. Cela a pu être vérifié que le signal soit continu ou impulsionnel et dans le cadre d’un amplificateur paramétrique basé sur l’instabilité modulationnelle d’ordre 2 incohérente. Dans la dernière partie, un système turbulent est étudié en fonction de l’incohérence ce qui nous a permis d’identifier trois régimes avec, en particulier, le second où il existe des quasi-solitons intermittents. Enfin, nous nous intéressons à des structures non-linéaires appelées Breathers d’Akhmediev, qui présentent des cycles de compression-décompression, et portons notre attention sur leur limite asymptotique : le soliton de Peregrine. Ce dernier est vu comme un prototype très intéressant des vagues scélérates. Nos études expérimentales, menées aux longueurs d’ondes des communications optiques et utilisant différentes méthodes de caractérisations spectro-temporelles, sont complétées par des études numériques et analytiques. / This thesis deals with extremes statistics which has become an attractive subject in optics since a comparison with oceanic rogue waves has been proposed at the end of 2007. We report some potential mechanisms stimulating the rogue wave formation in the context of guided propagation of light in optical fibers. In a first part, we explore optical rogue waves in supercontinuums generated by fourth-order modulation instability and we propose a stabilization method based on the use of two continuous seeds. Then, we present a detailed study on Raman fiber amplifiers where we determine the conditions of emergence of giant structures : in presence of a partially incoherent pumping wave, a quasi-instantaneous gain combined with a low walk-off lead to extremes statistics. We have validated these conditions for a continuous wave as well as a pulse train. Conclusions have also been successfully extended to a parametric amplifier based on incoherent second-order modulation instability. In the last part, a turbulent system is studied as a function of incoherence and we identify three regimes. In one of these regimes, we highlight the existence of intermittent quasi-solitons. Finally, we are interested in nonlinear structures called Akhmediev Breathers which present compression-decompression cycles and we focus our attention on its asymptotic limit: the Peregrine soliton. It corresponds to a very interesting prototype of rogue waves. Our experimental work, performed at optical communication wavelength and using several methods of spectro-temporal characterization, is complemented by numerical and analytical studies.

Ce mémoire présente les travaux effectués sur le développement d'une source optique servant à des applications d'imagerie biomédicale en général et de diffusion Raman cohérente en particulier. En effet la diffusion de ces dernières est freinée par le verrou technologique que constitue la nécessité de deux impulsions synchronisées et décalées en longueur d’onde. La praticité et les possibilités de conversions de fréquences offertes par l’optique non-linéaire fibrée sont ainsi utilisées pour adresser ce verrou technologique. Tout d’abord, une source simplement réglable en longueur d’onde est générée par l’effet d’auto-décalage en fréquence optique d'un soliton par effet Raman. Une étude des principaux paramètres de fibre aboutit à des décalages de 320 à plus de 500 nm, permettant une imagerie des résonances d’intérêt (≈ 1000-4000 cm-1). Deux applications de ce décalage sont présentées. Ensuite, l’autre impulsion voit sa largeur spectrale réduite de 70 à 10 cm-1 par compression spectrale, qui consiste en un "regroupement non-linéaire de fréquences sans pertes", afin de bénéficier de la résolution spectrale nécessaire. Enfin, la source développée est validée par l’acquisition de spectres CARS de différents échantillons de référence, pour différentes résonances (850 à 1750 cm-1). Une extension de la source à d'autres types d'imagerie est proposée, ainsi qu'une architecture de source quasiment entièrement fibrée exploitant les principes développés au cours de cette thèse / This manuscript presents the work done concerning the development of a light source used for biomedical imaging and more particularly for coherent Raman scattering imaging. In fact an efficient broadcasting of these ones is hampered by the need of two synchronized and wavelength shifted pulses. As so, the handiness and frequency conversion capabilities of nonlinear fiber optics are used to circumvent this technological lock. First of all, an easy wavelength tunable source is set by the use of the self-shifting in optical frequency of a soliton. A study of the main fiber parameters lead to shifts of 320 to more than 500 nm which allows interesting molecular resonances imaging (≈ 1000-4000 cm-1). Two applications of this shift are also reported. Then, the second pulse sees its spectral width reduced from 70 to 10 cm-1 by spectral compression, which consists in a "loss-less frequency regrouping", in order to obtain a proper spectral resolution. Finally, the developed source is validated by acquiring CARS spectra of different reference solvents and for different resonances (850 to 1750 cm-1). An evolution of this source to allow other imaging techniques is proposed, as well as a quasi-all-fibered source exploiting the principles addressed during this thesis work

Ce manuscrit de thèse présente le développement et l’étude d’une source supercontinuum dans l’infrarouge moyen pour une application de détection de gaz par spectroscopie d’absorption. L’étude des sources supercontinuum est basée sur la propagation non-linéaire d’impulsions ultracourtes dans un verre de tellurite de composition 80TeO2-10ZnO-10Na2O (% molaire) et utilisé sous trois formes différentes, à savoir un échantillon massif sous la forme d’une pastille, puis une fibre microstructurée à cœur suspendu fabriquée à partir de ce même verre, et enfin cette dernière fibre ultérieurement effilée (aussi appelée « taper »). Ces trois options d’utilisation s’adaptent à différents types de sources lasers disponibles commercialement et permettent d’optimiser la génération d’une source de lumière recouvrant une gamme très large de fréquences. Chaque observation expérimentale est accompagnée de simulations numériques correspondantes qui mettent en évidence les différents mécanismes physiques et dynamiques de la génération de supercontinuum. La première étude reporte la mise en œuvre d’une source supercontinuum induite par filamentation dans l’échantillon massif, à l’aide d’un laser femtoseconde de forte énergie (plusieurs micro-Joules), et associée à une caractérisation spectro-angulaire complète. Puis, l’accent a été mis sur la génération de supercontinuum dans les fibres optiques microstructurées à cœur suspendu (avec ou sans taper) à l’aide de sources lasers femtosecondes nano-Joules. Une étude complète de fabrication et d’optimisation des propriétés de ces fibres avec ou sans taper a été menée, notamment pour améliorer les contributions linéaires et non-linéaires du guidage sur la propagation et les conversions de fréquences associées. Une source supercontinuum s’étalant de 0.6 à 3.3 µm (équivalent à 400 THz de largeur spectrale) est obtenue avec une fibre d’une longueur de 10 cm. Enfin, une source s’étalant de 0.9 à 2.6 µm, à l’aide d’un laser à fibre plus compact, a été développée grâce aux fibres microstructurées effilées pour une application de détection de gaz. Le principal objectif étant d’explorer les raies d’absorption au-delà de 2 µm, qui sont reconnues comme étant bien plus intenses et donc plus faciles à détecter. Un dispositif expérimental de spectroscopie d’absorption par source supercontinuum dans une cellule multi-passage compacte a été mis en place avec succès pour la détection de méthane. / This work focuses on the development of mid-infrared supercontinuum light sources and their application for gas detection through absorption spectroscopy. The study of supercontinuum sources is based on nonlinear ultrashort pulse propagation in tellurite glass (80TeO2-10ZnO-10Na2O) and used in three different forms, namely a thin bulk sample, a microstructured suspended-core fiber, and a tapered suspended-core fiber. These technical means adapt themselves to distinct laser sources commercially available, thus optimizing the implementation of ultrawide-band infrared light sources. Experimental observations are compared to corresponding numerical simulations, thus pointing out the different underlying physical mechanisms of supercontinuum generation. The first study reports the filamentation-induced supercontinuum source in the tellurite glass bulk sample by means of a high-energy femtosecond laser (several micro-Joules) and associated with a complete spectro-angular mapping of light distribution. Then, the main task is related to supercontinuum generation in microstructured suspended-core fibers (with or without tapering) using nano-Joule femtosecond laser sources. A complete analysis of the fiber design was performed, especially to enhance linear and nonlinear wave propagation for efficient frequency conversion processes. As a result, a supercontinuum source covering the 0.6-3.3 µm region (i.e., 400-THz spectral bandwidth) is obtained in a 10-cm tapered fiber segment. Finally, another supercontinuum source covering the 0.9-2.6 µm region, pumped by a very compact fiber laser, was developed, in particular for its application in a gas detector system. The main goal is to explore absorption lines beyond 2 µm, which are known to be more intense and then easier to detect. A complete experimental setup for supercontinuum absorption spectroscopy based on a compact multi-pass cell was successfully developed for methane detection.

Les lasers à cascade quantiques (LCQ) sont des sources puissantes de rayonnement térahertz (THz) et moyen infrarouge (MIR). Elles reposent sur une transition intersousbande dans la bande de conduction des nanostructures semiconductrices constituant le LCQ. Ce travail de thèse présente une étude fondamentale de l'optique non-linéaire résonante dans les LCQ. La génération de mélange de fréquences entre un LCQ THz ou MIR et un faisceau proche infrarouge (NIR) est démontrée dans la cavité même du LCQ. Les non-linéarités des puits quantiques constituant la zone active du LCQ sont exaltées grâce à une excitation NIR résonante avec les transitions interbandes et grâce au photon du LCQ résonant avec les transitions intersousbandes de la structure. Ces excitations résonantes entrainent une forte exaltation de la susceptibilité non-linéaire, permettant une interaction efficace sans considération pour l'accord de phase. De précédentes études limitées aux températures cryogéniques, ont mis en évidence le mélange d'ondes résonant entre un LCQ THz basé sur GaAs et un faisceau NIR à 800 nm. Le travail novateur de cette thèse montre que le mélange d'ondes résonant dans les LCQ peut être étendu à la gamme des LCQ MIR et à des excitations de pompe dans le domaine télécom, à température ambiante. De plus, les limites liées à l'absorption sous excitation résonante ont été en partie dépassées, grâce à une géométrie en réflexion. Ce travail a permis une compréhension approfondie des non-linéarités interbandes et intersousbandes résonantes dans les LCQ, ouvrant la voie vers des applications potentielles telles que le décalage de longueurs d'ondes tout-optique pour les télécommunications. / Quantum cascade lasers (QCLs) are powerful terahertz (THz) and mid-infrared (MIR) sources. Their emission relies on intersubband transitions i.e. transitions between confined electronic states in the conduction band of these semiconductor nanostructure-based lasers.This PhD thesis presents a fundamental study of resonant nonlinear optics in QCLs. Nonlinear frequency mixing between a THz or MIR QCL photon and a near infrared (NIR) pump has been shown within the QCL cavity. Nonlinearities from the QCL active region, composed of a set of quantum wells, can be enhanced owing to a NIR excitation that is resonance with interband transitions, and with the QCL photon in resonance with intersubband transitions. These resonant excitations permit a strong exaltation of the nonlinear susceptibility, allowing an efficient interaction without considerations of phase matching. Previous studies, limited to cryogenic temperatures, have shown nonlinear frequency mixing between a GaAs based THz QCL and an 800 nm NIR beam.This thesis presents an original work highlighting that resonant nonlinear optics in QCLs can be extended to the MIR, and to telecom range pump excitations, at room temperature. Furthermore, previously limits related to absorption at resonant excitations have also been partially overcome, by proposing a geometry in reflection.As well as proving an in-depth understanding of interband and intersubband nonlinearities in QCLs, this work paves the way to potential applications such as all optical wavelength shifting for telecommunications, and the up-conversion of THz and MIR photons into thetechnologically mature NIR range.

Ces travaux de thèse portent sur l'étude des transitions de phases photo-induites dans différents matériaux métalliques et organométalliques. Les études présentées ont été guidées par la problématique liée à l'enregistrement et au stockage d'informations numériques. Tout d’abord, nous nous sommes intéressés à la spectroscopie THz et Raman de composés à transitions d'état de spin à base de Fe (II). Les spectres obtenus à l’aide de ces deux techniques sont confrontés aux résultats issus de simulations numériques (DFT). Nous avons également étudié la transition d’état de spin induite par des lasers CO2 dans des composés à transition de spin polymériques. Un dispositif expérimental simple permettant l'enregistrement d'information dans ce type de matériaux est proposé. Par la suite, nous avons étudié la transition réversible de la phase métallique (λ métastable à semiconductricer (β stable) dans des nanoparticules d'un oxyde de Titane (Ti3O5), soumis à des impulsions laser nanosecondes. Nous avons étudié plus particulièrement les aspects cinétiques de cette transition. Il apparaît alors que la transition λ→β se produit sur une échelle de plusieurs centaines de nanosecondes, tandis que la transition β→λ se fait en quelques dizaines de nanosecondes. Les mécanismes photoythermiques à l’origine de cette transition permettent de rendre compte de ces observations expérimentales. Enfin, nous avons étudié un complexe bimétallique analogue du bleu de Prusse Rb0.94Mn[Fe (CN)6]0.98.0.3H2O, bistable à température ambiante. Par génération de second et de troisième harmonique, nous avons mesuré les non-linéarités effectives d’ordre deux et trois de ce composé dans les phases basse et haute température. Nous montrons que l’on peut faire photo-commuter les propriétés optiques linéaires et non linéaires de ce composé. La spectroscopie et la génération d’onde THz dans ce matériau sont également présentées et discutées. / This thesis is dedicated to the study of laser-induced phase transitions in metallic and metaly organic materials. The studies presented here are guided by the recording and storage of digital information. Firstly, we focused on THz and Raman spectroscopy of two different iron Fe (II) spin crossover complexes. The spectra we recorded using these two methods are compared to numerical simulations obtained with the DFT. We have also studied the spin state transition induced byCO2 lasers in polymeric spin crossover materials. A simple experimental setup allowing data recording in this type of materials is presented. Secondly, we studied the reversible metal (λ metastable to semiconductor (β stable) phasetransition in nanoparticles of a Titanium oxide (Ti3O5), excited with nanosecond laser pulses.More specifically, we studied the kinetic aspects of this transition. It appears that the λ→β transition occurs in hundreds of nanoseconds while the β→λ transition is achieved in a few tens of nanoseconds. The photothermal mechanisms leading to this transition accounts very well to these experimental observations. Finally, we present the study of Rb0.94Mn[Fe (CN)6]0.98.0.3H2O, a Prussian blue analogue which is bistable at room temperature. Using secondy and thirdyharmonic generation, we measured the effective secondy and thirdyorder nonlinearities of this compound in low and high temperature phases. We show that we can photo-switch the linear and nonlinear optical properties of this material. THz spectroscopy and generation in this material are also presented.