Dans la course aux materiaux pour l'optique non-lineaire, les matrices dopees, solides et transparentes obtenues, a temperature ambiante, par procede sol-gel, prennent une importance toujours croissante. Ainsi, en soumettant un gel de silice, dope par des molecules organiques, aux impulsions breves, polarisees rectilignement, issues d'un laser a colorant, on induit une birefringence locale, de relaxation extremement lente. Ce phenomene, qui presente une dependance quadratique par rapport au champ electrique optique, peut s'expliquer par la conjonction d'un alignement moleculaire par effet kerr optique et de l'etablissement de liaisons hydrogene entre le gel et ses dopants. La nature et la structure des especes dopantes, de leur matrice hote ou encore des impulsions lumineuses jouent ici chacune un role essentiel. Les molecules dopantes doivent ainsi presenter une forte polarisabilite, et offrir un nombre important de sites d'ancrage par liaison hydrogene. Il en est de meme pour les pores de la matrice hote. La composition du gel affecte grandement le nombre de ces sites. Une maniere, toutefois, de favoriser l'alignement remanent des dopants consiste a les greffer, des la synthese, aux pores du gel, via des liaisons covalentes. La structure temporelle des impulsions est egalement cruciale. On y distingue deux composantes. L'une, d'une duree d'une centaine de femtosecondes, brise les liaisons hydrogene et libere les dopants. L'autre, plus longue (une dizaine de nanosecondes), les aligne. Mathematiquement descriptibles par une equation de diffusion rotationnelle modifiee, ces mecanismes ont donne lieu a quelques premieres applications experimentales (inscription d'une image et d'un reseau de diffraction). Le choix, enfin, de nanoparticules magnetiques comme dopants, permet de les orienter et non plus seulement de les aligner sous champ magnetique statique des la formation du gel. Les materiaux ainsi obtenus presentent une birefringence uniforme, mais aussi une non-centrosymetrie propice aux non-linearites optiques du second ordre.

Les matériaux photorefractifs sont ici mis en oeuvre pour l'analyse sans contact des très faibles vibrations engendrées en surface d'une pièce mécanique brute et donc rugueuse. Nous réalisons un couplage entre un faisceau de référence et un faisceau signal issu de la surface vibrante et construisons, grâce a l'effet photorefractif, un oscillateur local qui va interférer en teinte plate avec le faisceau signal transmis quelle que soit la structure spatiale de ce dernier. De plus, le matériau photorefractif va s'adapter aux phénomènes lents, correspondant a des vibrations parasites ou a des déréglages du système, tout en restant sensible aux vibrations de hautes fréquences (ultrasons). Le cdte:v est le matériau photorefractif que nous avons choisi. Il présente des performances adaptées a notre application sur une plage de longueur d'onde comprise entre un et un virgule cinquante-cinq micromètre. Nous présentons une étude des propriétés photorefractives de ce matériau et en particulier une méthode qui nous a permis de déterminer avec précision la densité effective de pièges des échantillons testés. Nous avons ensuite mis au point un senseur photorefractif qui présente des sensibilités comparables a celles des techniques classiques qui elles ne fonctionnent qu'avec des ondes planes. Pour cela, nous avons applique un champ électrique continu au cristal photorefractif afin de mettre en quadrature le signal transmis et l'oscillateur local. Un avantage de cette technique sous champ est la très faible influence du phénomène de compétition electron-trou, présent dans nos cristaux, permettant une réponse indépendante de la longueur d'onde utilisée. Enfin, nous travaillerons en régime d'atténuation car on évite ainsi un phénomène de résonance gênant tout en accédant a la même sensibilité qu'en régime d'amplification

Le développement rapide des sources lumineuses intenses, accordables en longueur d'onde, représente une menace croissante pour les différents détecteurs existant, et tout particulièrement l'il. Une méthode de protection envisageable est l'utilisation de composes organiques presentant un comportement d'absorption saturable inverse: leur absorption augmente lorsqu'ils sont eclaires par des faisceaux lumineux tres intenses. En utilisant le procede sol-gel, nous avons pu élaborer des materiaux solides compacts dopes avec des molecules de la famille des phtalocyanines. A la longueur d'onde de 532 nanometres, des echantillons de transmission initiale 0,7, ont permis d'induire une densite optique de 1 sous l'effet d'impulsions de forte densite. Avec des echantillons de transmission lineaire 0,4, la densité optique induite est egale a 1,6. Afin de mieux comprendre le processus de saturation de la transmission, nous avons écrit des programmes informatiques permettant de simuler le comportement observe. Ils se sont averes etre d'excellents outils pour mieux cerner les phenomenes mis en jeu. Pour améliorer les performances obtenues, differents types de synthèses ont ete entrepris, et differentes molecules organiques ont ete introduites dans des matrices sol-gel: des tetrabenzoporphyrines, des molécules de fullerènes et de hitci. Pour déterminer les plages spectrales d'efficacité de ces echantillons, des sources impulsionnelles accordables en longueur d'onde ont ete installees. Apres la synthèse de premiers échantillons efficaces dans la partie bleue du spectre visible, il a ete possible d'en elaborer d'autres efficaces dans la partie rouge du spectre. Disposant de materiaux actifs a la longueur d'onde de 620 nanomètres, nous avons alors pu montrer a cette longueur d'onde qu'il s'agit d'un processus ultrarapide qui intervient en moins de cent femtosecondes. Enfin, en utilisant les programmes de simulation developpes, nous avons étudie les performances que nous sommes en droit d'esperer de composes absorbants saturables inverses qui seraient inseres dans un systeme limiteur optique.

Ce memoire presente une contribution a la recherche de nouveaux milieux non-lineaires pour l'optique quantique. L'objectif final consiste a pouvoir controler les fluctuations quantiques d'un faisceau laser au moyen d'un dispositif de mesure quantique-non-destructif (qnd). Une etude experimentale a ete effectuee concernant les proprietes quantiques des diodes laser, puisque l'utilisation de ces dernieres, comme faisceaux de signal et de mesure couples par un dispositif qnd, a ete envisagee. On montre que leurs fluctuations quantiques d'intensite peuvent etre reduites en dessous du bruit de photon a temperature ambiante, mais qu'un large exces de bruit de phase subsiste dans tous les cas, ce qui empeche leur utilisation immediate dans une experience interferometrique sensible au bruit quantique. Un piege magneto-optique d'atomes de rubidium alimente par un jet atomique ralenti par laser est realise experimentalement. Nous mettons en evidence un couplage classique entre deux faisceaux laser pompe et sonde, au moyen du milieu d'atomes pieges, qui est un milieu resonnant pour lequel l'elargissement doppler est negligeable devant la largeur naturelle de l'etat excite. Afin d'exalter les non-linearites obtenues et permettre un couplage sensible aux fluctuations quantiques des deux faisceaux, les atomes pieges sont entoures d'une cavite interferometrique. Divers regimes de bistabilite a un faisceau sont mis en evidence. Nous etudions enfin comment la perturbation provenant des faisceaux de piegeage peut etre contournee en realisant, par controle du pompage optique, un mode de fonctionnement sombre du piege pour lequel la majeure partie de la population atomique se trouve sur un niveau qui n'est pas couple a ces faisceaux .

Les travaux effectues durant cette these apportent une contribution a la fois experimentale et theorique au developpement des oscillateurs parametriques optiques (opo) fonctionnant en regime temporel nanoseconde. Nous avons realise un opo base sur le cristal non lineaire de ktiopo#4 pompe en accord de phase non critique en angle a la longueur d'onde de 1,60 m par un laser nd:yag declenche a la cadence de 1 khz. Cet opo emet des impulsion nanosecondes aux longueurs d'ondes de 1,57 m (signal) et 3,29 m (complementaire). Les puissances moyenne maximales produites sont d'environ 0,5 w pour le signal et 0,2 w pour le complementaire, soit un rendement energetique total de conversion proche de 50%. Ce resultat est remarquable pour un opo nanoseconde emettant un faisceau signal gaussien. Le developpement d'un opo intracavite, place a l'interieur de la cavite du laser de pompe, a permis de reduire l'encombrement du systeme tout en conservant les performances. Un code parallele de simulation d'opo nanosecondes a ete realise en prenant en compte les phenomenes physiques de diffraction, de double refraction, d'absorption et de polarisation non lineaire du deuxieme ordre. Apres avoir ete valide a partir de differents resultats experimentaux, ce code a ete utilise pour etudier l'influence de divers parametres sur le fonctionnement des opo nanosecondes et pour rechercher les possibilites d'optimisation de leurs performances. Nous avons prevu notamment que l'utilisation de cavites opo pecifiques, geometriquement stables ou instables avec des miroirs gaussiens, devrait permettre une amelioration significative des rendements energetiques de conversion et de la qualite des faisceaux emis.

Dans cette thèse, nous proposons l'utilisation d'un nouveau type de fibre à cristal photonique, la fibre Kagomé à coeur creux, pour la livraison d'impulsions ultra-courtes en endoscopie non linéaire. Ces fibres permettent la livraison d'impulsions sans distorsion sur une large bande spectrale, avec un faible bruit de fond, grâce à la propagation dans le cœur creux. Nous avons résolu le problème de la résolution spatiale, à l'aide d'une microbille en silice, insérée dans le cœur de la fibre Kagomé. Nous avons développé un système d'imagerie compacte, qui utilise un tube piézo-électrique pour le balayage du faisceau, un système achromatiques de microlentilles et une fibre Kagomé double gaine, spécialement conçue pour l'endoscopie. Avec ce système, nous avons réussi à imager des tissus biologiques, à l'extrémité distale de la fibre (endoscopie), en utilisant des différentes techniques tels que TPEF, SHG et CARS, un résultat qui ne trouve pas d'égal dans la littérature actuelle. L'intégration dans une sonde portable (4,2 mm de diamètre) montre le potentiel de ce système pour de futures applications en endoscopie multimodale in-vivo. / In this thesis, we propose the use of a novel type of photonic crystal fiber, the Kagomé lattice hollow core fiber, for the delivery of ultra-short pulses in nonlinear endoscopy. These fibers allow undistorted pulse delivery, over a broad transmission window, with minimum background signal generated in the fiber, thanks to the propagation in a hollow-core. We solved the problem of spatial resolution, by means of a silica micro-bead inserted in the Kagomé fiber large core. We have developed a miniature imaging system, based on a piezo-electric tube scanner, an achromatic micro-lenses assembly and a specifically designed Kagomé double-clad fiber. With this system we were able to image biological tissues, in endoscope modality, activating different contrasts such as TPEF, SHG and CARS, at the distal end of the fiber, a result which finds no equal in current literature. The integration in a portable probe (4.2 mm in diameter) shows the potential of this system for future in-vivo multimodal endoscopy.

Etude des paramètres caractéristiques de l'effet photorefractif dans l'oxyde de bismuth germanium (bi12Ge020) par des expériences de diffraction d'ondes optiques. Ces résultats sont mis a profit pour la réalisation d'un amplificateur d'ondes optiques base sur le couplage dans le matériau. Les principaux paramètres photorefractifs mesures sont: la longueur de diffusion des porteurs de charge; la densité de centres ionises dans le noir; la photoconductivité. L'influence du dopage sur ces paramètres est discutées. Des améliorations des performances du bi12Geo20 sont obtenues en appliquant un champ alternatif créneau au cristal. Nous avons réalise des expériences de couplage d'onde sous champ créneau et en avons développé une description analytique. Cette technique intensifie le transfert d'énergie entre deux ondes

Les travaux presentes dans ce memoire concernent l'etude de l'amplification parametrique en regime femtoseconde. Ils visent surtout son application au developpement de sources femtosecondes accordables dans le visible. Ils touchent egalement a l'utilisation d'un amplificateur parametrique optique en tant que porte ultrarapide amplificatrice pour realiser de l'imagerie en milieu diffusant. Lors de cette etude, nous avons construit une chaine laser femtoseconde basee sur des cristaux de saphir dope au titane. Cette chaine produisait des impulsions a 780 nm de 100 fs de duree et de plus de 1 mj d'energie a un taux de repetition de 20 hz. Elle nous a ainsi permis d'effectuer des etudes sur l'emission conique qui accompagne la generation d'un continuum de lumiere blanche en milieu solide. Une analyse de nos observations experimentales dans le contexte de theories physiques connues telles la generation raman, le melange a quatre ondes et l'effet cerenkov nous a amenes a conclure qu'aucune theorie ne permet actuellement de decrire ce phenomene. Nous avons ensuite construit un amplificateur parametrique optique afin de realiser une source coherente femtoseconde accordable dans le visible. Cette source delivre des impulsions subpicosecondes de plus de 4j et accordables de 470 nm a 700 nm. Nous avons compare ses performances a celles d'un amplificateur parametrique injecte par un continuum spectral. Cette deuxieme source avait l'avantage de produire des impulsions plus courtes (200 fs). En revanche, l'energie de ces impulsions etait moins elevee (1 j), moins stable, et leurs profils spatiaux etaient moins beaux. Enfin, en se servant d'un amplificateur parametrique, nous avons reussi a detecter une mire a travers 20 libres parcours moyens d'une solution aqueuse de microspheres de latex avec une resolution spatiale de l'ordre de 200 m. Nous avons ainsi demontre la possibilite d'utiliser l'amplification parametrique pour realiser de l'imagerie en milieu diffusant.

L' acces aux proprietes optiques non lineaires de materiaux tels que les verres mineraux ouvre de nouvelles perspectives dans le domaine du transport de l' information par fibre optique, voire dans celui de la commutation optique fonctionnant avec des temps de reponse tres brefs (domaine de la subpicoseconde). Concretement, leur potentialite peut etre estimee par une figure de merite F, expression d' un compromis qui doit etre trouve entre la necessite d' accroitre la vitesse et l' amplitude de changement d' indice de refraction et l' obligation d' attenuer la variation thermique de l' indice due a l' echauffement du materiau que provoque l' intensite du faisceau lumineux. Une analyse des criteres de choix des materiaux nous a conduit a centrer cette premiere etude sur des verres du systeme Na2O-TiO2-P2O5. Les resultats peuvent s' analyser en terme de reconnaissance des entites structurales se formant dans les verres et de performances obtenues sur le plan des non linearites optiques: l' analyse structurale des verres effectuee essentiellement par spectroscopie d' absorption des rayons X a conduit a l' identification des entites hyperpolarisables a l' origine des proprietes non lineaires, a savoir les groupements TiO5; les valeurs des indices non lineaires se situent un peu au-dessous de celles des verres contenant des ions lourds. En revanche, l' absence de tels constituants a permis d' accroitre considerablement les facteurs de merite. De ce point de vue, ces phosphates se placent sans doute en tete par rapport a tous les resultats publies a ce jour. Enfin, la pertinence des valeurs experimentales des indices lineaires et non lineaires a pu etre mise en evidence par une tentative de modelisation. Cette approche repose sur le modele de M. E. Lines qui a decrit la reponse electronique d' un cristal sous l' effet d' une perturbation electromagnetique en terme de processus interionique par une analyse de la liaison anion-cation.

Les travaux présents dans ce mémoire concernent l'imagerie par voie optique proche infrarouge dans un milieu qui diffuse la lumiere. L'application visee est une imagerie in vivo de l'intérieur des tissus biologiques. Deux techniques expérimentales différentes, opérant en configuration de retrodiffusion, ont ete développées. Leur principe commun est la sélection temporelle de la lumière revenant de l'objet éclaire. Pour la première technique, l'amplification paramétrique optique en régime femtoseconde a permis la réalisation d'une porte temporelle de 200 femtosecondes. Les images résolues temporellement sont obtenues a la cadence vidéo, directement a deux dimensions. Le choix d'un accord de phase non colineaire de type ii permet a la fois l'optimisation de la résolution spatiale latérale et l'obtention des images résolues temporellement sur fond noir. Les performances de cette technique ont été évaluées a travers différents milieux artificiels, liquides ou solides, qui diffusent plus ou moins fortement vers l'avant. Pour la seconde technique, une diode superluminescente remplace avantageusement la source laser femtoseconde de la technique precedente. C'est alors la faible longueur de cohérence temporelle de la source lumineuse qui permet la selection temporelle du signal lumineux grâce a une mesure interferometrique. Pour cette technique, connue sous le nom de tomographie optique cohérente (oct), nous avons mis en uvre un système de détection hétérodyne en modulant la phase du faisceau signal grâce a l'effet electro-optique. Des images de tissus biologiques, acquises point par point, ont pu ainsi être réalisées : par exemple une coupe longitudinale d'un il de lapin et une image 2d, perpendiculairement a sa surface, d'un oignon.