The present research program is a renewed attempt at explaining the transformation mechanisms. The experimental investigations has focused on a model analysis of transformations which occur in single crystals, with stable orientations, i.e. Goss{110}<001> and brass{110}<112>, the deformation is carried out by channel-die compression to simulate the rolling process of thin sheets. Next, the samples were annealed at temperatures of primary recrystallization. The analysis of crystallographic transformations was conducted on metals from a wide spectrum of stacking fault energy: low - Cu-2%Al, average- Cu and Ni to high Al and Al-1%Mn. At work were analyzed the mechanisms controlling the initial stages of recrystallization. Detailed analysis of disorientation across the recrystallization front clearly showed that the initial grain orientations were not accidental. The axes of disorientation in the relationship across the front of recrystallization were near normal in {111} planes, but only sporadically covered with the <111> direction. The distribution of the recrystallization angle rotation in relation to the preferences presented through the formation of two maxima values near 30 ° and 45-55 °.

Afin d’optimiser les composants de l’industrie de la microélectronique, il est essentiel d’établir le lien entre la texture cristallographique des matériaux constitutifs et leurs propriétés électriques, thermiques et mécaniques. Ainsi, il est nécessaire de disposer d’outils capables de cartographier la morphologie et l’orientation cristallographique des grains à l’échelle nanométrique. La technique ACOM, implémentée sur un Microscope Electronique en Transmission (MET), permet d’obtenir ces informations en exploitant les figures de diffraction électronique. Dans cette thèse, les capacités de cette technique sont évaluées, à la fois pour déterminer la microtexture de matériaux confinés dans quelques dizaines de nanomètres, et pour répondre aux problématiques associées à la fabrication de nouveaux circuits. Cette étude montre dans un premier temps l’importance de l’optimisation des conditions opératoires du MET afin de diminuer les erreurs d’indexation. Des analyses quantitatives de microtexture sont ensuite menées sur des films minces de siliciures de nickel-platine pour différents dopage du substrat, concentration en platine, et température de recuit. Enfin, le cas d’une superposition de signaux de diffraction observé lorsque plusieurs grains sont contenus dans l’épaisseur de l’échantillon est étudié. Les résultats montrent que les erreurs d’indexation restent rares dans ce cas et que les grains de plus large fraction volumique sont majoritairement sélectionnés par l’algorithme d’indexation. Une méthode est alors proposée pour traiter la totalité de l’information détectée dans les clichés de diffraction. Elle s’appuie sur l’indexation successive des orientations cristallographiques après soustraction préalable des réflexions associées à l’orientation précédemment indexée. Les capacités de cet outil en termes de caractérisation de la morphologie des grains superposés sont finalement comparées à deux autres techniques basées sur la reconstruction d’images en champ sombre et sur la factorisation en matrices non-négatives. / The development of advanced nodes in microelectronics requires to understand the impact of crystal size and orientation on the electrical, thermal and mechanical properties of materials. New tools have been developed to map the grains orientation and morphology of nanometer-scaled structures. Among them, the Automated Crystal Orientation Mapping technique used on a Transmission Electron Microscope (ACOM-TEM) is based on the indexation of electron diffraction patterns. The aim of this study was to evaluate the abilities and limitations of the ACOM-TEM technique for the characterization of microelectronics-related materials. Consequently, its ability to analyze nano-sized materials and the possibility of answering problematics related to microelectronics front-end fabrication challenges were investigated. The study highlighted in the first place the importance of the TEM illumination settings. The results showed that minimizing the electron probe convergence angle even at the cost of a larger size has decreased mis-indexation issues. These optimum settings were used to perform quantitative texture analysis of NiPt-silicide thin films. Finally, the case of superimposed diffraction patterns related to overlapping grains was analyzed. Experiments showed that mis-indexing remains limited despite the superimposition and that grains with larger fraction volume were preferentially selected by template matching. A dedicated method was also proposed to overcome crystal overlapping issues. The approach is based on iterative re-indexation of diffraction patterns after subtraction of the reflections related to the previous ACOM best match. Considering the same diffraction patterns data-set, the capabilities of this method to recover the grains size and morphology were compared to two recent techniques based respectively on the analysis of virtual dark field (VDF) images and non-negative matrix factorization (NMF).

Le présent programme de recherche constitue une tentative d’expliquer les mécanismes de transformation contrôlant la transformation de la texture qui a lieu lors des opérations technologiques du recuit. Les expériences ont été conduites sur les échantillons monocristallins dont les orientations étaient dites « stables »: Goss{110}<001> et ‘brass’{110}<112>, déformées jusqu’à la plage des degrés importants de déformation lors de l’essai de compression encastrée modélisant le processus de laminage. Ensuite les échantillons ont été soumis au recuit à des températures situées dans le domaine de recristallisation primaire. L’analyse des transformations cristallographiques a été menée sur des métaux représentant un large spectre d’énergie du défaut d’empilement : petite - Cu-2% Al, moyenne - Cu et Ni grande - Al et Al-1%Mn. Lors du travail on a analysé les mécanismes de contrôle des phases initiales de recristallisation. L’analyse détaillée de la désorientation à travers le front de recristallisation a montré clairement que les orientations initiales des grains n’étaient pas dues au hasard. Les axes de désorientation dans la relation à travers le front de recristallisation se trouvaient près des normales aux plans {111}, mais ne se recouvraient que sporadiquement avec la direction <111>. La distribution de l’angle de rotation en relation à travers le front de recristallisation présentait les préférences à la formation de deux maxima : près des valeurs 30° et 45-55°. / The present research program is a renewed attempt at explaining the transformation mechanisms. The experimental investigations has focused on a model analysis of transformations which occur in single crystals, with stable orientations, i.e. Goss{110}<001> and brass{110}<112>, the deformation is carried out by channel-die compression to simulate the rolling process of thin sheets. Next, the samples were annealed at temperatures of primary recrystallization. The analysis of crystallographic transformations was conducted on metals from a wide spectrum of stacking fault energy: low – Cu-2%Al, average- Cu and Ni to high Al and Al-1%Mn. At work were analyzed the mechanisms controlling the initial stages of recrystallization. Detailed analysis of disorientation across the recrystallization front clearly showed that the initial grain orientations were not accidental. The axes of disorientation in the relationship across the front of recrystallization were near normal in {111} planes, but only sporadically covered with the <111> direction. The distribution of the recrystallization angle rotation in relation to the preferences presented through the formation of two maxima values near 30 ° and 45-55 °.

L’objectif principal de ce travail est d’optimise la tomographie par coupe sériée dans un microscope ‘FIB’, en utilisant soit l’imagerie électronique du microscope à balayage (tomographie FIB-MEB), soit la diffraction des électrons rétrodiffusés (tomographie dite EBSD 3D). Dans les 2 cas, des couches successives de l’objet d’étude sont abrasées à l’aide du faisceau ionique, et les images MEB ou EBSD ainsi acquises séquentiellement sont utilisées pour reconstruire le volume du matériau. A cause de différentes sources de perturbation incontrôlées, des dérives sont généralement présentes durant l'acquisition en tomographie FIB-MEB. Nous avons ainsi développé une procédure in situ de correction des dérives afin de garder automatiquement la zone d'intérêt (ROI) dans le champ de vue. Afin de reconstruction le volume exploré, un alignement post-mortem aussi précis que possible est requis. Les méthodes actuelles utilisant la corrélation-croisée, pour robuste que soit cette technique numérique, présente de sévères limitations car il est difficile, sinon parfois impossible de se fier à une référence absolue. Ceci a été démontré par des expériences spécifiques ; nous proposons ainsi 2 méthodes alternatives qui permettent un bon alignement. Concernant la tomographie EBSD 3D, les difficultés techniques liées au pilotage de la sonde ionique pour l'abrasion précise et au repositionnement géométrique correct de l’échantillon entre les positions d'abrasion et d’EBSD conduisent à une limitation importante de la résolution spatiale avec les systèmes commerciaux (environ 50 nm)3. L’EBSD 3D souffre par ailleurs de limites théoriques (grand volume d'interaction électrons-solide et effets d'abrasion. Une nouvelle approche, qui couple l'imagerie MEB de bonne résolution en basse tension, et la cartographie d'orientation cristalline en EBSD avec des tensions élevées de MEB est proposée. Elle a nécessité le développement de scripts informatiques permettant de piloter à la fois les opérations d’abrasion par FIB et l’acquisition des images MEB et des cartes EBSD. L’intérêt et la faisabilité de notre approche est démontrée sur un cas concret (superalliage de nickel). En dernier lieu, s’agissant de cartographie d’orientation cristalline, une méthode alternative à l’EBSD a été testée, qui repose sur l’influence des effets de canalisation (ions ou électrons) sur les contrastes en imagerie d’électrons secondaires. Cette méthode corrèle à des simulations la variation d’intensité de chaque grain dans une série d’images expérimentales obtenues en inclinant et/ou tournant l’échantillon sous le faisceau primaire. Là encore, la méthode est testée sur un cas réel (polycritsal de TiN) et montre, par comparaison avec une cartographie EBSD, une désorientation maximale d'environ 4° pour les angles d’Euler. Les perspectives d’application de cette approche, potentiellement beaucoup plus rapide que l’EBSD, sont évoquées. / The aim of current work is to optimize the serial-sectioning based tomography in a dual-beam focused ion beam (FIB) microscope, either by imaging in scanning electron microscopy (so-called FIB-SEM tomography), or by electron backscatter diffraction (so-called 3D-EBSD tomography). In both two cases, successive layers of studying object are eroded with the help of ion beam, and sequentially acquired SEM or EBSD images are utilized to reconstruct material volume. Because of different uncontrolled disruptions, drifts are generally presented during the acquisition of FIB-SEM tomography. We have developed thus a live drift correction procedure to keep automatically the region of interest (ROI) in the field of view. For the reconstruction of investigated volume, a highly precise post-mortem alignment is desired. Current methods using the cross-correlation, expected to be robust as this digital technique, show severe limitations as it is difficult, even impossible sometimes to trust an absolute reference. This has been demonstrated by specially-prepared experiments; we suggest therefore two alternative methods, which allow good-quality alignment and lie respectively on obtaining the surface topography by a stereoscopic approach, independent of the acquisition of FIB-SEM tomography, and realisation of a crossed ‘hole’ thanks to the ion beam. As for 3D-EBSD tomography, technical problems, linked to the driving the ion beam for accurate machining and correct geometrical repositioning of the sample between milling and EBSD position, lead to an important limitation of spatial resolution in commercial softwares (~ 50 nm)3. Moreover, 3D EBSD suffers from theoretical limits (large electron-solid interaction volume for EBSD and FIB milling effects), and seems so fastidious because of very long time to implement. A new approach, coupling SEM imaging of good resolution (a few nanometres for X and Y directions) at low SEM voltage and crystal orientation mapping with EBSD at high SEM voltage, is proposed. This method requested the development of computer scripts, which allow to drive the milling of FIB, the acquisition of SEM images and EBSD maps. The interest and feasibility of our approaches are demonstrated by a concrete case (nickel super-alloy). Finally, as regards crystal orientation mapping, an alternative way to EBSD has been tested; which works on the influence of channelling effects (ions or electrons) on the imaging contrast of secondary electrons. This new method correlates the simulations with the intensity variation of each grain within an experimental image series obtained by tilting and/or rotating the sample under the primary beam. This routine is applied again on a real case (polycrystal TiN), and shows a max misorientation of about 4° for Euler angles, compared to an EBSD map. The application perspectives of this approach, potentially faster than EBSD, are also evoked.