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Migration de l'uranium, en condition d'altération météorique, dans les verses à stériles granitiques / Uranium migration, under weathering, in granitic waste rock piles

Kanzari, Aisha 14 September 2017 (has links)
En l’espace de cinquante ans l’exploitation minière d’uranium en France a généré 163 millions de tonnes de stériles miniers à l’échelle du territoire. Ces stériles, stockés sous forme de verses sont sujets à une altération météorique accrue par rapport à un massif granitique naturel. Dans le cadre du plan de gestion des matériaux et déchets radioactifs (PNGMDR) les stériles miniers sont l’objet d’une attention particulière visant à caractériser leur impact environnemental. Cette étude précise la géostructure des verses à stériles avec le développement d’un modèle structural typique pour aboutir à une caractérisation géochimique et minéralogique de ces stériles et permettre d’évaluer la stabilité de l’uranium. De cette étude, il apparaît très clairement que l’uranium est principalement associé aux phosphates, dans des phases héritées telles que les monazites ou sous formes d’uranyle-phosphates secondaires. Lorsque l’U est associé à des oxyhydroxydes de fer amorphes, le phosphore est également présent. Cette étude illustre le rôle majeur que peuvent jouer les oxyhydroxydes de fer et le phosphore dans le piégeage de l’uranium. Ces phases constituent un piège efficace et relativement stable, permettant de limiter les concentrations en uranium en solution à condition que les conditions environnementales restent stables. Quand bien même des changements d’équilibre auraient lieu, la présence de smectite dans les échantillons de la verse à stériles présente une barrière supplémentaire à la diffusion de l’uranium dans l’environnement. / In a time span of 50 years uranium mining in France generated 163 Mt of waste rocks. These form waste rocks piles which are subjected to enhanced weathering compared to natural granitic outcrops. Therefore, as part of the French radioactive waste and material management plan (PNGMDR), waste rocks are studied in order to assess their potential environmental impact. This study specifically focuses on the internal structure of waste rock piles complemented by geochemistry and mineralogical data, in order to develop a model that assesses the waste rock pile’s weathering state and uranium’s stability. Results show uranium (U) is mainly associated to phosphates, either in primary accessory minerals, such as monazites, or crystallized in secondary uranyl-phosphates. When U is associated to amorphous iron oxyhydroxides, phosphorous is also associated. The importance of iron oxyhydroxides and phosphorous in uranium trapping is clearly demonstrated. Both iron oxyhydroxides as well as uranyl-phosphates form efficient and stable U traps, limiting U dissolution as long as pH, redox and temperature parameters remain stable. In case of variable conditions, smectite identified in the waste rock pile might also play a role in preventing further uranium diffusion.
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Étude et analyse de couches minces par techniques multi-spectroscopiques pour une application sur une ligne de galvanisation / Study and analysis of thin layers by multi-spectroscopic techniques for an application on a galvanizing line

Ferté, Morgan 13 November 2014 (has links)
Avec l’émergence des nouveaux aciers chargés en éléments réactifs, la caractérisation des états de surface a pris une nouvelle dimension. En effet, différentes familles d’oxyde sont dommageables pour la qualité de surface de l’acier et peuvent nuire à l’application de revêtements annexes. Aussi, afin d’assurer une bonne qualité aux produits finis, le besoin de caractériser, en ligne, la surface de l’acier sur toute sa largeur est de plus en plus nécessaire. L’imagerie hyperspectrale est une technologie en plein essor qui permet à la fois la caractérisation spatiale et spectrale d’une surface. Elle n’avait cependant encore jamais été employée pour la caractérisation de couche mince dans l’industrie sidérurgique. Durant ma thèse, deux méthodologies ont ainsi été développées pour répondre à ce besoin: l’une via une mesure en réflexion spéculaire et l’autre via une mesure en émission. En complément d’un travail de synthèse d’échantillons de référence, un développement expérimental complet allant d’un banc de simulation aux traitements des données a été réalisé. Ce travail a permis de démontrer la capabilité de l’imagerie hyperspectrale pour la détection de couche mince d’oxyde sur un acier parfois à plusieurs centaines de degrés Celsius. Ces résultats encourageants ont conduit à réaliser la première implantation industrielle de cette technologie. Ce travail de thèse a permis d’étudier théoriquement et expérimentalement les phénomènes mis en jeu et de passer du concept répondant à un besoin industriel à l’implémentation en ligne d’un capteur dédié à la caractérisation d’une couche mince d’oxyde sur une surface en défilement dans des conditions industrielles / With the emergence of new steel loaded in reactive elements, the characterization of the physico-chemical properties of the surface states has taken a new dimension. Indeed, the thin films of oxide formed are damaging for the surface quality of the steel and may adversely affect the application of varied coatings. Also, to ensure a good quality on finished products, the need to characterize, online, the steel surface over its entire width is increasingly necessary. The hyperspectral imaging is an emerging technology that allows both spatial and spectral characterization of a surface. It had never been used to characterize thin layers in the steel industry. During my PhD, both methodologies have been developed to meet this need: one via a measurement in specular reflection and the other via a measurement in emission. In addition to a synthesis of reference samples, a full experimental development ranging from a simulation bench to the data processing was performed. This work has demonstrated the capability of the hyperspectral imaging to detect thin surface oxide layers on a steel surface, sometimes at several hundred degrees Celsius. These encouraging results led to the first industrial implementation of this technology. This thesis made it possible to study theoretically and experimentally the phenomena involved and to move from the concept that meets an industrial need to the implementation of an online sensor dedicated to the characterization of a thin oxide layer on a moving surface in industrial conditions

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