L'amélioration des performances des circuits intégrés nécessite le développement de nouveaux matériaux comme, par exemple, les diélectriques à très faible permittivité, appelés Ultra Low-K (K<=2,5). Cette étude se focalise sur les matériaux a-SiOCH poreux déposés en couche mince par PECVD suivant une approche dite « porogène ». Cette approche consiste en le dépôt d'une matrice de type a-SiOCH contenant des inclusions organiques qui sont dégradées dans un second temps, grâce à l'utilisation d'un post-traitement, afin de créer la porosité. La première partie de cette étude montre que l'extension de l'approche porogène a permis d'élaborer des matériaux ayant des constantes diélectriques pouvant atteindre 2,25 en utilisant un procédé industriel avec, comme type de post-traitement, un recuit thermique assisté par rayonnement UV. Certains matériaux ont été intégrés dans des démonstrateurs. Puis, dans un second temps, l'impact du procédé d'élaboration sur la structure chimique du matériau a été analysé afin de mieux comprendre son comportement mécanique. Enfin, la mise en place d'une technique de caractérisation a permis la mesure des différentes contributions de la constante diélectrique (électronique, ionique et dipolaire). L'évolution de ces composantes en fonction des paramètres d'élaboration a ainsi pu être étudiée.

Dans ce travail nous avons développé trois techniques pour la caractérisation électrique des matériaux pour les applications radiofréquences. La caractérisation électromagnétique de matériaux est une activité croissante avec de nombreuses applications industrielles tels que la microélectronique, l'aéronautique, la médecine, etc. Une monture coaxiale a été réalisée pour la caractérisation de matériaux mous et appliquée au gel fantôme dans une bande de fréquence allant jusqu'à 2GHz. Une méthode de deux lignes de transmission a été développée afin de s'affranchir de l'influence des discontinuités au niveau des connecteurs. Cette méthode a également été appliquée avec succès à la configuration microruban sur un substrat de type FR-4. Parmi les méthodes développées, les techniques affleurantes comme celles des sondes coaxiales en réflexion (S.C.R) et/ou en transmission (S.C.T) ont permis la caractérisation de la silice, de l'alumine 99,9% et du silicium. En utilisant un connecteur SMA, nous avons extrait une tangente de perte inférieure à 10-2 dans la bande allant de quelques MHz à 14GHz et des permittivités relatives jusqu'à 18GHz pour une erreur relative de 3%. L'utilisation de la sonde coaxiale en réflexion pour caractériser des matériaux bicouches a donné des résultats très satisfaisants. L'application aux substrats Silicium dopés a démontré la faisabilité de la caractérisation de substrats bicouches dans le cas où l'on connaît les paramètres électriques et l'épaisseur de l'une des couches. Enfin les simulations électromagnétiques ont montré qu'utiliser les connecteurs K serait une meilleure solution pour la montée en fréquence et la précision.

Des métamatériaux homogénéisables à base d'éléments ferromagnétiques et électroniques sont fabriqués, mesurés et modélisés dans le domaine des hyperfréquences. Ces métamatériaux sont des composites artificiels structurés, hétérogènes et parfois multi-échelles à base d'inclusions diélectriques et métalliques, qui présentent des permittivités et des perméabilités artificielles. Dans un premier temps, l'´elaboration d'un critère intégral pour les métamatériaux chiraux permet de cerner les limites en absorption de ces composites. Dans un deuxième temps, l'étude se concentre sur les composites à perméabilité artificielle à base de boucles ou d'hélices métalliques chargées par des composants électroniques actifs ou passifs. Un modèle de perméabilité effective, fondé sur la mesure d'impédance de la charge est proposé.Les boucles peuvent être chargées par des diodes varicap. La perméabilité artificielle est alors ajustable par une tension électrique. Dans ce cas, il est possible de fabriquer un métamatériau actif à bande passante reconfigurable instantanément. Enfin, la dernière partie de cette thèse explore les réseaux de fils métalliques. En utilisant des fils ferromagnétiques, un nouveau comportement diélectrique artificiel est mis en exergue : la permittivité varie sous l'effet d'un champ magnétique. Aprs avoir mis en évidence le phénomène lors d'une étude expérimentale, la modélisation montre que la magnéto-impédance géante est à l'origine du comportement résonant en basses fréquences des réseaux de fils ferromagnétiques.

Afin d'améliorer les performances électriques des circuits intégrés (densité d'intégration, vitesse et fiabilité), des matériaux à permittivité élevée sont introduits dans les composants passifs, notamment les capacités " Métal-Isolant-Métal " (MIM). De nombreux diélectriques, allant d'une permittivité moyenne (SixNy, Ta2O5, HfO2, ZrO2) à très élevée (les pérovskites SrTiO3 et BaTiO3) en passant par les alliages de plusieurs éléments (HfTiO, TiTaO ou Pb(ZrxTi1-x)O3) sont largement étudiés comme candidats prometteurs. Ces composants et ces matériaux ont pour vocation de fonctionner à des fréquences de plus en plus élevées, jusqu'à plusieurs gigahertz. La permittivité complexe Er (permittivité réelle E'r et pertes E''r) des diélectriques peut varier avec la fréquence : des phénomènes de relaxation et de résonance peuvent apparaître. La caractérisation de ces matériaux et l'évaluation des performances des composants intégrant ces diélectriques deviennent nécessaires sur une très large bande de fréquence. Ce travail de thèse a pour objectifs d'obtenir les caractéristiques électriques des diélectriques sur une très large bande de fréquences, du continu à plusieurs dizaines de gigahertz, en configuration in-situ, c'est-à-dire en films minces et avec les mêmes procédés d'intégration que dans le composant MIM final. Pour cela, un outil générique, allant du développement de la technologie nécessaire à la réalisation des structures de test et aux procédures d'extraction des propriétés à hautes fréquences, a été développé, validé grâce au SixNy puis appliqué à différents diélectriques : AlN [1], TiTaO [2], HfO2 et ZrO2 [3,4]. [1] T. Bertaud et al., Microelectron. Eng. 88, 564 (2011). [2] T. Bertaud et al., J. Appl. Phys. 110, 044110 (2011). [3] T. Bertaud et al., IEEE Electr. Device L. 31 (2), 114 (2010). [4] T. Bertaud et al., IEEE T. Compon. Pack. 2 (3), 502 (2012).

Les matériaux ferroélectriques non-linéaires à faibles pertes diélectriques présentent une permittivité ajustable sous champ électrique qui les destine à des applications de composants agiles hyperfréquences pour la microélectronique et les télécommunications (condensateurs et résonateurs accordables, déphaseurs, ...). Les performances requises - pertes diélectriques faibles, permittivité modérée, accordabilité maximale, stabilité thermique jusqu'aux hyperfréquences - imposent d'améliorer le matériau de base Ba0.6Sr0.4TiO3 (BST). Les céramiques élaborées à partir de BST et d'une phase à faibles pertes non-ferroélectrique telle MgO, MgTiO3, mais aussi les compositions inédites avec SnO2 et BaSnO3, sont caractérisées par des analyses physico-chimiques et électriques. Afin de réduire de manière significative les pertes diélectriques, de nouveaux composites à architecture contrôlée (coeur/écorce notamment BST@SiO2) sont développés par des procédés innovants de synthèse en chimie douce. Les essais de faisabilité et leurs propriétés électriques inédites ouvrent la voie à de nombreuses possibilités de maîtrise de l'agencement des phases dans les matériaux composites ferroélectriques.

Les nanocomposites noir de carbone sont obtenus par la dispersion de charge de noir de carbone dans une matrice. En fonction des conditions de mélange, l'arrangement spatial de ces charges peut présenter des hétérogénéités à plusieurs échelles. Dans le but de prédire les propriétés effectives de ce type de composites (comme la permittivité diélectrique), il est nécessaire de connaître les propriétés des deux constituants (la charge et la matrice) ainsi que leur arrangement spatial. Pour mener à bien ce projet, nous avons développé une méthodologie générale en plusieurs étapes: la morphologie est modélisée par des modèles aléatoires multi-échelles permettant de tenir compte des hétérogénéités de la distribution des agrégats. L'identification du modèle est réalisée à l'aide de l'analyse d'images d'observation de coupes minces. Dans un deuxième temps, des simulations tridimensionnelles du modèle sont réalisées pour estimer le seuil de percolation des nanocomposites (chargés en noir de carbone ou en nanotubes de carbone), et pour prédire la permittivité diélectrique effective par homogénéisation numérique. Les fluctuations statistiques de la permittivité à petite échelle sont utilisées pour accéder à la notion de V.E.R. (Volume Elémentaire Représentatif). Cette approche morphologique est une première étape menant à l'optimisation des propriétés diélectriques effectives de nanocomposites [Jeulin et Moreaud, 2006e]. La démarche a été appliquée à deux types de matériaux pour l'aéronautique utilisés par E.A.D.S.. Une étude portant sur la morphologie de catalyseurs à support de silice mésoporeux et nanoparticules de cérine a aussi été réalisée. Le but de cette étude est de comprendre et améliorer le procédé d'obtention de ces matériaux.

Dans l'optique d'une miniaturisation dans le secteur de la microélectronique et plus particulièrement dans celui de la téléphonie mobile, les matériaux pérovskites à très haute constante diélectrique sont des candidats intéressants au remplacement des diélectriques actuellement utilisés dans l'élaboration des capacités Métal/Isolant/Métal (MIM). Ce travail est consacré à l'élaboration et à la caractérisation de couches minces de titanate de strontium (SrTiO3) et de titanate de baryum (BaTiO3) déposées par pulvérisation par faisceau d'ions (IBS) dans des structures capacitives MIM Pt/diélectrique/Pt.<br />Une optimisation des dépôts à l'aide de plans d'expériences a été réalisée afin d'obtenir la constante diélectrique la plus élevée et ce, pour des températures d'élaboration les plus faibles possibles en vue de l'intégration des structures MIM sur les circuits intégrés.<br />Des analyses d'EXAFS, de XRR et d'AFM TUNA nous ont permis de comprendre l'influence de la microstructure des matériaux (taille de grain) et de la technologie d'élaboration des capacités (épaisseur de diélectrique, procédé de gravure de l'électrode supérieure et nature des électrodes) sur les propriétés des capacités MIM.<br />Une étude des multicouches SrTiO3/BaTiO3 a également été menée dans le but d'observer l'influence de la périodicité des empilements sur leurs propriétés électriques (constante diélectrique, linéarité en tension).

Le besoin grandissant de fabriquer des circuits aux fonctions de plus en plus nombreuses<br />nécessite de développer des dispositifs électroniques nouveaux. Les condensateurs<br />METAL-ISOLANT-METAL (MIM) intégrés dans les interconnexions des circuits font<br />partie de ces dispositifs. La course à la réduction de surface de substrat occupée impose<br />de réduire les dimensions de ces condensateurs MIM et d'augmenter leur densité surfacique<br />de capacité.<br />Pour atteindre cette performance il est nécessaire d'utiliser des diélectriques à plus forte<br />permittivité que SiO2. Les oxydes métalliques Al2O3, HfO2 et Ta2O5 font partie des candidats<br />intéressants pour remplir ce rôle de diélectrique à forte permittivité. Néanmoins<br />l'utilisation de tels matériaux ne va pas sans poser de problèmes de courants de fuite, de<br />relaxation diélectrique et de non-linéarités en tension. Du fait de leurs faibles amplitudes,<br />les non-linéarités de capacité en fonction de la tension sont des phénomènes peu étudiés<br />et donc mal compris. Pour certaines applications spécifiques il est nécessaire de contrôler<br />et de limiter ces non-linéarités. Cela nécessite d'abord d'étudier en profondeur leurs caractéristiques et notamment leurs origines physiques.<br />Après des rappels généraux sur la physique des diélectriques, ce manuscrit de thèse<br />présente une étude ab initio des propriétés diélectriques du cristal alpha-Al2O3 qui permet<br />d'extraire le tenseur diélectrique entre 0 et 1E16 Hz et qui montre que la contribution<br />électronique à la permittivité ne dépend pas du champ électrique. Cette première partie,<br />théorique, est suivie d'une étude exhaustive de capacités MIM à base d'alumine amorphe<br />dont on tire les principales caractéristiques des non-linéarités de capacitéen fonction du<br />champ électrique appliqué. Nous proposons ensuite deux modèles physiques (un qui repose<br />sur la polarisation dipolaire et un qui repose sur la polarisation ionique) afin d'interpréter<br />les caractéristiques C(V,T). La dernière partie de ce manuscrit de thèse propose de comparer<br />les caractéristiques électriques des capacités à base d'alumine à celles de capacités<br />utilisant d'autres diélectriques, en particulier le Ta2O5, le Si3N4 et le SiO2. La fin de cette<br />partie est consacrée à l'étude de capacités « multicouches » pour lesquelles on propose<br />un modèle simple pour prévoir les non-linéarités de capacité en fonction de la tension<br />appliquée.<br />Ainsi ce travail de recherche fournit une vue générale des propriétés diélectriques de<br />matériaux diélectriques utilisés en microélectronique tant d'un point de vue théorique<br />que d'un point de vue expérimental.

L'objectif de ce mémoire de thèse est l'identification et la mise au point de techniques permettant la mesure de la permittivité complexe des bétons dans le domaine de fréquence de fonctionnement des radar géophysiques. Deux techniques types ont été développées : une cellule en transition linge coaxiale/guide cylindrique (50 MHz – 1,6 GHz) et deux sondes en guide d'onde rectangulaire (bandes spectrales retenues : [4 – 7 GHz] et [7 – 13 GHz]). <br /><br />Outre leurs caractères large bande et peu destructif, des simulations numériques réalisées à l'aide d'un logiciel électromagnétique 3D ont montré que ces techniques présentent les avantages d'avoir une grande profondeur de pénétration (supérieure à 6 cm), ainsi qu'une bonne sensibilité de mesure. Elles permettent alors de satisfaire le critère du Volume Élémentaire Représentatif (VER - taille minimale du matériau pour avoir des mesures représentatives).<br /><br />L'étude théorique des sondes/cellule a nécessité l'analyse des problèmes direct et inverse. L'étude du problème direct permet de calculer le coefficient de réflexion en fonction des propriétés diélectriques du matériau à caractériser. Le calcul de la permittivité à partir du coefficient de réflexion mesuré définit le problème inverse. Après la conception des dispositifs de mesure, les logiciels de dépouillement des données et d'étalonnage ont été validés sur des matériaux étalons.<br /><br />Enfin, Les mesures réalisées sur différents mélanges de béton ont montré que la nature des granulats joue un rôle prépondérant sur la variation de la permittivité, que la taille maximale des granulats influence la permittivité dans le domaine centimétrique, et que cette dernière varie linéairement en fonction de la compacité.

Le titanate de baryum et de strontium (BaSrTiO3) est un matériau diélectrique de synthèse à forte permittivité possédant la propriété d'être accordable lorsqu'il est soumis à un champ électrique. Ceci est lié à sa structure cristalline à maille perovskite. Son intégration dans des dispositifs capacitifs est donc prometteuse pour l'industrie de la microélectronique. Il est déposé en couches minces par pulvérisation cathodique à partir de cibles pressées à froid au sein du laboratoire. L'étude de la croissance du matériau, dopé ou non, et de ses propriétés électriques à 100 khz ont permis d'envisager une montée en fréquence. Les évolutions de la permittivité diélectrique complexe et de l'accordabilité du matériau ont ainsi pu être étudiées sur un dispositif spécifique dans une gamme de fréquences allant de 1 à 60 ghz. L'utilisation d'un logiciel de simulation numérique par éléments finis (ELFI) dans le cadre de l'étude à haute fréquence permet de remonter aux caractéristiques propres du matériau, et ainsi d'interpréter plus finement les résultats issus de l'étude en basse fréquence. L'ensemble des connaissances acquises permet finalement de développer des dispositifs à capacité variable qui sont actuellement en cours d'élaboration au sein du laboratoire.