Plasmonic resonances are characterized by enhanced optical near field and subwavelength power confinement. Light is not only scattered but also simultaneously absorbed in the metal nanostructures. With proper structural design, plasmonic-enhanced light absorption can generate nanoscopically confined heat power in metallic nanostructures, which can even be temporally modulated by varying the pump light. These intrinsic characters of plasmonic nanostructures are investigated in depth in this thesis for a range of materials and nanophotonic applications.   The theoretical basis for the photothermal phenomenon, including light absorption, heat generation, and heat conduction, is coherently summarized and implemented numerically based on finite-element method. Our analysis favours disk-pair and particle/dielectric-spacer/metal-film nanostructures for their high optical absorbance, originated from their antiparallel dipole resonances.   Experiments were done towards two specific application directions. First, the manipulation of the morphology and crystallinity of Au nanoparticles (NPs) in plasmonic absorbers by photothermal effect is demonstrated. In particular, with a nanosecond-pulsed light, brick-shaped Au NPs are reshaped to spherical NPs with a smooth surface; while with a 10-second continuous wave laser, similar brick-shaped NPs can be annealed to faceted nanocrystals. A comparison of the two cases reveals that pumping intensity and exposure time both play key roles in determining the morphology and crystallinity of the annealed NPs.   Second, the attempt is made to utilize the high absorbance and localized heat generation of the metal-insulator-metal (MIM) absorber in Si thermo-optic switches for achieving all-optical switching/routing with a small switching power and a fast transient response. For this purpose, a numerical study of a Mach-Zehnder interferometer integrated with MIM nanostrips is performed. Experimentally, a Si disk resonator and a ring-resonator-based add-drop filter, both integrated with MIM film absorbers, are fabricated and characterized. They show that good thermal conductance between the absorber and the Si light-guiding region is vital for a better switching performance.   Theoretical and experimental methodologies presented in the thesis show the physics principle and functionality of the photothermal effect in Au nanostructures, as well as its application in improving the morphology and crystallinity of Au NPs and miniaturized all-optical Si photonic switching devices. / <p>QC 20140331</p>

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Si la microscopie de fluorescence est la plus couramment utilisée pour détecter des nano-objets individuels, les méthodes d’absorption permettent de s’affranchir de la photostabilité imparfaite des objets luminescents et d’accéder à d’autres objets en ne se limitant pas aux espèces luminescentes. Au cours de ce travail de thèse, nous avons cherché à pousser les limites des méthodes basées sur l’absorption existantes en termes de sensibilité et de caractère quantitatif. La microscopie photothermique hétérodyne permet de détecter une grande variété de nano-objets absorbants sur fond noir. Nous présentons une nouvelle implémentation de cette technique permettant d’exalter la réponse photothermique de nanoparticules d’or individuelles autour de la transition de phase du milieu les entourant. Un gain d’un facteur 10 a été obtenu par rapport à un milieu classique. Afin de déterminer l’absorption de petits nano-objets à fort rapport d’aspect, comme les nanotubes de carbone, la détection directe est en revanche plus quantitative. En développant une méthode d’absorption à modulation spatiale optimisée, nous avons déterminé pour la première fois la valeur de la section efficace d’absorption de nanotubes de carbone (6,5) de manière absolue. Finalement, nous avons mis au point un protocole de préparation et de tri en longueur de nanotubes de carbone ultracourts. Les longueurs obtenues ont été caractérisées par spectroscopie, microscopies optique et à force atomique. Dans le futur, ces nanotubes pourront être utilisés comme sondes biologiques détectées par le dispositif photothermique. Les nanotubes possèdent en effet des résonances optiques dans le proche infrarouge correspondant à la plage de transparence des tissus biologiques. / Absorption methods can overcome the limited photostability of luminescent nano-objects and allow for detection of non-luminescent ones, making it a desirable alternative to commonly used fluorescence microscopy for single particle detection. During this project, we optimized the sensitivity of existing absorption based methods and developed their use for quantitative applications. Photothermal heterodyne microscopy is a highly sensitive, “background-free” detection method that can be applied to a large variety of individual absorbing nano-objects. We implement a new version of this technique that enhances the photothermal response of single gold nanoparticles by using a phase transition in their surrounding environment. Compared to a standard medium, we demonstrate a 10 fold enhancement of the signal to noise ratio. On the other hand, for measurement of the absorption cross section of small, and high aspect ratio nano-objects, such as carbon nanotubes, direct detection is more quantitative. In pursuit of this goal, we developed an optimized modulated absorption method and used it to directly measure the absolute absorption cross section of (6,5) carbon nanotubes for the first time. Finally, we set up a protocol to prepare ultrashort carbon nanotubes and sort them by length. As they exhibit strong optical resonances in the near infrared corresponding to a transparency window in biological tissues, they will be useful as photothermally detected biological probes. These nanotubes were characterized spectroscopically, and by optical and atomic force microscopy.

Le présent travail de thèse repose sur la conception d'un système miniaturisé de type biopuce capable d'assurer la capture et le relargage contrôlé de différentes populations des cellules sanguines (e.g. lymphocytes). Ce projet a pour objectif la construction d'un outil potentiel de recherche dans le domaine de l'immunologie ainsi que du diagnostic qui permettrait non seulement de réaliser des essais à partir d'une faible quantité d'échantillon, mais aussi de réduire le temps d'analyse. L'approche consiste plus précisément en la fabrication d'une matrice d'oligonucléotides et l'immobilisation de cellules via une molécule hybride composée d'un anticorps IgG couplé à une séquence d'oligonucléotide complémentaire. La synthèse du produit conjugué est mise en place et conduit à l'assemblage functionnel sur biopuce. Une fois les cellules spécifiquement capturées sur la surface, deux voies de rélargage contrôlé sont explorées. Ainsi, les lymphocytes sont libérées de façon contrôlée et séquentielle par clivage enzymatique d'ADN ou alors par désorption physique possible grâce au chauffage localisé. La détection se fait en temps réel par l'imagerie de la résonance plasmonique de surface (Surface Plasmon Resonance Imaging, SPRi) qui présente l'avantage de pouvoir suivre les phénomènes biomoléculaires en absence de marquage et d'apporter une réponse simultanée d'un échantillon biologique sur un grand nombre des sondes. Accessoirement, une approche instrumentale particulière nous permet d'observer les étapes de capture/relargage par microscopie optique classique. La construction de la biopuce permet également l'élargissement à plusieurs cibles et ouvre ainsi la voie à de nombreuses possibilités d'exploration en termes d'application pour l'analyse d'échantillons biologiques plus complexes tels que du sang. / This PhD thesis is devoted to conception of a miniaturized system of biochip type able to realize a controlled capture and release of different populations of the blood cells (e.g. lymphocytes). The main objective of the project is to create a potential tool of research, especially in the field of immunology, and medical diagnostics as well, that could perform short-time analyses by using a small sample amount. The approach relies more precisely on fabrication of a DNA matrix and further immobilization of cells through a hybrid molecule composed of an IgG antibody covalently coupled with short oligonucleotide sequence. Synthesis of the conjugated product is developed and demonstrates functional assembly on the micro-platform. Lymphocytes are specifically addressed onto biochip surface and once they are captured, two independent strategies of selective release are proposed. Therefore, immobilized cells are specifically detached either upon enzymatic cleavage of oligonucleotide substrate or physically desorbed by local heating and denaturation of double stranded DNA. The system makes use of Surface Plasmon Resonance Imaging (SPRi) to enable real time detection of different biomolecular phenomena in a label-free and high-throughput manner. Accessorily, a particular instrumental approach is developed in order to observe cell capture-release steps directly under optical microscopy. The biochip construction permits to extend its performance to many targets and may be further explored in terms of application to analysis of complex biological samples such as blood.

À l'interface entre l'optique, le magnétisme et la supraconductivité, nous cherchons à dévelop-per de nouveaux concepts pour la manipulation optique, la génération et l'étude des vortex d'Abrikosov individuels dans des systèmes supraconducteurs. D'une part, nous démontrons l'efficacité d'une méthode optique de génération spontanée d'une paire de vortex/anti-vortex par effet Kibble Zurek basée sur l'utilisation d'une impulsion laser focalisée à la surface d'un film supraconducteur. C'est une technique en champ lointain, rapide qui permet de créer et piéger une paire dans le condensat supraconducteur à une position stable et reproductible. Cette expérience est également adaptée à l'étude du scénario Kibble-Zurek, relatif à la nucléation spontanée de défauts topologiques, tels que les vortex d'Abrikosov, lors de transitions de phase rapides du second ordre. D'autre part, nous présentons les résultats d'une expérience pompe-sonde visant à étudier l'effet Faraday inverse dans le grenat de BiLuIG servant à l'imagerie magnéto-optique des vortex. Nous montrons qu'il est possible de générer un champ magnétique femtoseconde de plusieurs Tesla localisé dans le grenat grâce à une impulsion laser ultra-courte de polarisation circulaire. Ces résultats nous permettent d'étudier les conditions expérimentales pour une génération de paires de vortex/anti-vortex par méthode magnéto-optique, basée sur l'application d'un fort champ magnétique à la surface du supraconducteur. La possibilité de manipuler et générer les vortex, véritables nano-objets de l'état supraconducteur, offre des perspectives prometteuses quant au développement du contrôle optique de micro-circuits supraconducteurs tels que les jonctions Josephson. / At the interface between optics, magnetism and superconductivity, we want to develop new concepts for the optical manipulation, the generation and the study of individual Abrikosov vortices in superconducting systems. On one hand, we demonstrate the efficiency of an optical method to perform spontaneous generation of a single vortex/anti-vortex pair by Kibble Zurek effect, based on a laser pulse focused at the superconductor film surface. It is a fast far field method to create and trap a pair into the superconducting condensate at a reproducible and stable position. This experiment is also adapted to the study of the Kibble Zurek mechanism, describing nucleation of topological defects such as Abrikosov vortices during a fast second order phase transition. On the other hand, we present the results of a pomp-probe experiment to the study the inverse Faraday effect into a BiLuIG garnet used for magneto-optical imaging of vortices. We show the possibility to produce a strong femtosecond magnetic field of a few Tesla localized into the garnet with a circularly polarized ultra-short laser pulse. Those results lead to the determination of the experimental conditions necessary to generate a vortex/anti-vortex pair with a magneto-optical method based on the application of a strong magnetic field close to the superconductor surface. Fast optical manipulation and generation of vortices, which are intrinsic nano-objects of the superconducting state, should enable the development of optically driven superconducting micro-circuits such as Josephson junctions.

This dissertation is focused on the interaction between femtosecond laser and patterned two-dimensional gold nanostructures. The sample was prepared by two different lithographic techniques, the nanosphere lithography and the electron beam lithography. Characterization was carried out with scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, atomic force microscopy, and UV-vis absorption spectroscopy. Femtosecond transient absorption spectroscopy was used to answer a number of fundamental questions regarding the laser-nanostructure interaction. Under a low density irradiation of a femtosecond laser, we examined the effect of the lattice crystallinity on the electron-phonon relaxation in monolayer periodic array nanoparticles prepared with nanosphere lithography. We found that the electron-phonon relaxation rate was faster in polycrystalline nanoparticles and decreases greatly in single crystalline nanospheres, which is explained by the presence of high density grain boundaries. The ultrafast laser-induced coherent phonon oscillations in patterned gold nanoparticles are also fully characterized. We studied the effect of size, shape, thickness, monitoring wavelength, and materials of the prismatic array nanoparticles on the period of their coherent phonon oscillations. In a gold nanodisk pair system, we found that the fractional change in the vibration frequency increases exponentially with decreasing the ratio of the interparticle separation to the particle diameter, which is explained by the coupling of the induced electric field in one nanodisk by the strong surface plasmon field of its pair partner. Based on the coherent phonon oscillation of gold caps on a polystyrene sphere monolayer array, a new all-optical gigahertz modulation technique is developed. Under a high density irradiation of a femtosecond laser, the melting and ablation processes can be induced in gold nanoparticles. We studied femtosecond laser induced shape and localized surface plasmon resonance band changes of gold prismatic array nanoparticles. We also observed that the femtosecond laser irradiation of the nanoprisms at the surface plasmon resonance absorption maximum can cause them to detach from the substrate and 'fly away'. Atomic force microscopy and scanning electron microscopy measurements revealed that the displaced nanoparticles are thinner and smaller than the undisplaced ones, which supports an atomic ablation mechanism.

L’effet photothermique permet de détecter efficacement des nanoparticules d’or avec un microscope en champ lointain grâce à leur forte absorption de la lumière. L’absence de problème photophysique fait des nanoparticules d’or une alternative au marquage de biomolécules par des sondes fluorescentes. La méthode PhACS (Photothermal Absorption Correlation Spectroscopy) utilise les fluctuations de signal photothermique dues au passage de nanoparticules dans le volume de détection pour étudier leur diffusion. Cette méthode permet également la mesure précise de diamètres hydrodynamiques de nanoparticules fonctionnalisées. La méthode SNaPT (Single Nano-Particle Tracking) réalise le suivi bidimensionnel de nanoparticules individuelles grâce à une localisation effectuée par triangulation. Nous avons appliqué cette méthode pour étudier la diffusion des intégrines alphaV-beta3 marquées par des nanoparticules d’or de 5 nm dans les adhérences focales, points d’ancrage entre le cytosquelette de la cellule et la matrice extracellulaire. Nous observons que ces intégrines ont tendance à former des agrégats qui alternent entre un mouvement diffusif et un mouvement confiné. Ce résultat appelle maintenant à un nouveau modèle où nous aurions une redistribution continue des intégrines au sein des adhérences focales. / Gold nanoparticles may be detected with optical far-field microscopy by use of the photothermal effect due to their strong light absorbance. With no photophysic issues, gold nanoparticles are an alternative to fluorescent probes for use in biological systems. The PhACS method (Photothermal Absorption Correlation Spectroscopy) is used to study diffusion by measuring the autocorrelation of photothermal signal fluctuations due to nanoparticles passing through the detection volume. This method is sensitive enough to mesure the precise hydrodynamic diameter of functionalised nanoparticles. The SnaPT method (Single Nano-Particle Tracking) can track 2-dimensional motion of individual nanoparticles by pinpointing the localization with a triangulation method. The SNaPT method was used to study motion of alphaV-beta3 integrins that were bound to a 5 nm gold nanoparticle inside focal adhesion, where the cell cytoskeleton is linked to the extracullular matrix. The integrin was found to organize into clusters oscillating between the bound and diffuse states. These observations require new working models where integrins would be constantly redistributed.

Durant cette thèse, les difficultés rencontrées pour la mesure de température de surface des composants métalliques face au plasma dans les tokamaks sont présentés. Les méthodes de thermographie infrarouge nécessitent de connaitre l'émissivité du matériau et la contribution de l'environnent pour les matériaux de faible émissivité. Des méthodes ont été développées afin de s'affranchir de ces difficultés mais elles répondent à des configurations particulières et aucune n'est adaptée pour une mesure de température de surface de matériaux métalliques dans un tokamak.La méthode de pyrométrie active présentée dans cette étude réalise des mesures de température de surface indépendamment du flux réfléchi et de l'émissivité en utilisant l'effet photothermique. La validation de cette technique en laboratoire sur des matériaux métalliques avec un flux réfléchi pour les régimes impulsionnel et modulé s'est accompagnée d'une modélisation de la variation de température induite par l'effet photothermique et de l'évolution temporelle des signaux obtenus pour optimiser les paramètres de la source et de la chaine d'acquisition. Les résultats expérimentaux ont déterminé les domaines d'application en température et en longueur d'onde de détection.Le dimensionnement d'une installation de pyrométrie active sur tokamak avec une caméra infrarouge bicolore a été réalisé pour une mesure de température sans contact.La méthode de pyrométrie active est une technique complémentaire des méthodes classiques utilisées dans le cadre de la thermographie en environnement tokamak qui permet de réaliser des mesures de température de surface locale et 2D indépendantes du flux réfléchi et de l'émissivité. / During this PhD, the challenges on the non-intrusive surface temperature measurements of metallic plasma facing components in tokamaks are reported. Indeed, a precise material emissivity value is needed for classical infrared methods and the environment contribution has to be known particularly for low emissivities materials. Although methods have been developed to overcome these issues, they have been implemented solely for dedicated experiments. In any case, none of these methods are suitable for surface temperature measurement in tokamaks.The active pyrometry introduced in this study allows surface temperature measurements independently of reflected flux and emissivities using pulsed and modulated photothermal effect. This method has been validated in laboratory on metallic materials with reflected fluxes for pulsed and modulated modes. This experimental validation is coupled with a surface temperature variation induced by photothermal effect and temporal signal evolvement modelling in order to optimize both the heating source characteristics and the data acquisition and treatment. The experimental results have been used to determine the application range in temperature and detection wavelengths.In this context, the design of an active pyrometry system on tokamak has been completed, based on a bicolor camera for a thermography application in metallic (or low emissivity) environment.The active pyrometry method introduced in this study is a complementary technique of classical infrared methods used for thermography in tokamak environment which allows performing local and 2D surface temperature measurements independently of reflected fluxes and emissivities.

Le but du projet est de synthétiser un film de polymères à double mémoire de formes avec une sensibilité à la lumière ainsi qu’à un champ magnétique. Afin de rendre le polymère sensible à ces stimuli, des nanoparticules d’oxyde de fer (II,III) furent enrobées d’une couche de polydopamine. Par après, du polycaprolactone et du poly(caprolactone-co-pentadecalactone) furent synthétisés par polymérisation enzymatique à ouverture de cycle. Les polymères furent méthacrylés en fin de chaînes, remplaçant le groupe alcool par une double liaison qui est par la suite utilisée pour une réticulation. Les films de polymères étaient obtenus en combinant les nanoparticules et les polymères via une réaction click de type « thiol-ène ». Des films avec une teneur de nanoparticules de 0 à 1 pour cent en poids furent ainsi synthétisés. L’alternance entre deux formes était possible grâce à deux phénomènes physiques : l’élongation induite par cristallisation et la contraction induite par la fusion. Ces phénomènes sont causés par la fusion et la cristallisation du polycaprolactone, tandis que le poly(caprolactone-co-pentadécalactone) restait maintenu dans un état solide cristallin sur la gamme de températures étudiée. Les films de polymères changeaient de forme en étant chauffés par exposition à la lumière. Les films avec nanoparticules se contractaient quand ils étaient exposés à la lumière et retournaient à leur forme originale quand la lumière était éteinte. Le chauffage par induction avec un champ magnétique alternatif fut aussi un succès. Les films avec nanoparticules se contractaient à l’intérieur d’une bobine de cuivre avec un champ magnétique présent lorsqu’un courant électrique circulait dans la bobine. Les films retournaient à leur forme d’origine lorsque le champ magnétique était coupé. Il fut observé que plus la teneur en nanoparticules au sein du film de polymères était élevée, le plus court le temps de réponse était avant qu’un mouvement de contraction ne soit observé. Aucun changement de volume ne fut observé en chauffant des échantillons de films de polymères de 20 à 60 °C, confirmant, dans les conditions actuelles d’évaluation, que la contraction induite par la fusion et que l’élongation induite par cristallisation se produisent sans causer un changement de volume du film. / The project goal is to synthesize a two-way shape memory polymer that is both magnetically and light responsive. To make the polymer responsive to these stimuli, iron oxide (II, III) nanoparticles with a polydopamine coating were first synthesized. Afterwards, polycaprolactone and poly(caprolactone-co-pentadecalactone) were synthesized by enzymatic ring-opening polymerization. The polymer was then methacrylated at the terminal positions, replacing the alcohol with a double bond which was then used for crosslinking. Polymer films were prepared by combining the nanoparticles and the polymer by a “thiol-ene” click reaction. Films containing from 0 to 1 weight percent of nanoparticles were synthesized. Switching between the two shapes was possible by two physical phenomena: crystallization induced elongation and melting induced contraction. These are caused by the fusion and crystallization of the polycaprolactone network, while the poly(caprolactone-co-pentadecalactone) is consistently maintained in its crystalline solid state in a specific temperature range. The polymer films changed shapes due to heating when exposed to light. Films with nanoparticles contracted when exposed to light and they returned to their original form when the light was turned off. Induction heating with an alternating magnetic field was also successful. The polymer film with magnetic nanoparticles contracted inside a copper coil when the magnetic field was generated by applying electric current to the coil. The film returned to its original shape when the magnetic field was turned off. It was found that the higher the content of nanoparticles in the polymer filler, the shorter the response time was before a contraction movement was observed. No change in the polymer volume during heating of a film sample from 20 to 60 °C was observed, confirming that melting induced contraction and crystallization induced elongation occurred without change in volume under conditions examined.