Doctor of Philosophy / Department of Physics / Kristan L. Corwin / We have made significant accomplishments in the development of portable frequency standard inside hollow optical fibers. Such standards will improve portable optical frequency references available to the telecommunications industry. Our approach relies on the development of a stabilized Cr:forsterite laser to generate the frequency comb in the near-IR region. This laser is self referenced and locked to a CW laser which in turn is stabilized to a sub-Doppler feature of a molecular transition. The molecular transition is realized using a hollow core fiber filled with acetylene gas. We finally measured the absolute frequency of these molecular transitions to characterize the references. In this thesis, the major ideas, techniques and experimental results for the development and absolute frequency measurement of the portable frequency references are presented. A prism-based Cr:forsterite frequency comb is stabilized. We have effectively used the prism modulation along with power modulation inside the cavity in order to actively stabilize the frequency comb. We have also studied the carrier-envelope-offset frequency (f0) dynamics of the laser and its effect on laser stabilization. A reduction of f0 linewidth from [similar to]2 MHz to [similar to]20 kHz has also been observed. Both our in-loop and out-of-loop measurements of the comb stability showed that the comb is stable within a part in 10^11 at 1-s gate time and is currently limited by our reference signal. In order to develop this portable frequency standard, saturated absorption spectroscopy is performed on the acetylene v1+v3 band near 1532 nm inside different kinds of hollow optical fibers. The observed linewidths are a factor 2 narrower in the 20 um fiber as compared to 10 um fiber, and vary from 20-40 MHz depending on pressure and power. The 70 um kagome fiber shows a further reduction in linewidth to less than 10 MHz. In order to seal the gas inside the hollow optical fiber, we have also developed a technique of splicing the hollow fiber to solid fiber in a standard commercial arc splicer, rather than the more expensive filament splicer, and achieved comparable splice loss. We locked a CW laser to the saturated absorption feature using a Frequency Modulation technique and then compared to an optical frequency comb. The stabilized frequency comb, providing a dense grid of reference frequencies in near-infrared region is used to characterize and measure the absolute frequency reference based on these hollow optical fibers.

Doctor of Philosophy / Department of Physics / Kristan L. Corwin / Current portable near-infrared optical frequency references offer modest accuracy and instability compared to laboratory references. Low pressure reference cells are necessary to realize features narrower than the Doppler broadened overtone transitions, and most setups to date have occurred in free-space. Hollow-core photonic crystal fibers offer a potential alternative to free-space setups through their small cores (~10’s of µm) and low-loss guidance. Furthermore, HC-PCF can be made into fiber cells that could be directly integrated into existing telecommunications networks. Efforts were made to fabricate these fiber cells with a low pressure of molecules trapped inside, but this has proven to be quite challenging. Therefore, investigation of these fibers is conducted by placing the ends of the fiber inside vacuum chambers loaded with acetylene (12C2H2). The linewidths of several P branch transitions (near 1.5 µm) are investigated as a function of acetylene pressure and optical pump power in three different HC-PCFs. Frequency modulation spectroscopy is then implemented on the acetylene-filled HC-PCF to generate sub-Doppler dispersion features that are useful for frequency stabilization using standard servo electronics. Instability and accuracy of this near-IR optical reference were then determined by analysis of heterodyne experiments conducted with frequency combs referenced to a GPS-disciplined rubidium oscillator. The instability and accuracy of this HC-PCF reference are within an order of magnitude of free-space experiments, as expected based on the ratio of linewidths observed in the two experiments. Therefore, HC-PCF has been shown to be suitable for potential frequency references. Further work is necessary to fabricate gas fiber cells with high optical transmission and low molecular contamination.

Les corrélations de photons sont à la base d'un certain nombre d'expériences et d'applications (spectroscopie de corrélation de photons, profilométrie haute résolution, cryptographie quantique, téléportation). L'évaluation de ces propriétés de corrélation revêt dès lors une importance toute particulière et correspond à la thématique dans laquelle s'inscrit ce travail de thèse de Doctorat. Tout d'abord, les concepts de compteur de photons par absorption à deux photons ont été (ré)évalués expérimentalement dans différents semiconducteurs et nous ont conduits à établir les bases d'un modèle quantique du comptage à deux photons. Par la suite, l'absorption à deux photons dans les semiconducteurs est appliquée dans une nouvelle technique qui permet la mesure du degré de cohérence d'ordre deux de sources optiques continues de faibles puissances (0,1 µW au minimum) avec une bande passante allant de 1,1 à 1,7 µm et une résolution de l'ordre de la femtoseconde. Expérimentalement, le montage est conceptuellement proche d'un interféromètre de Hanbury Brown et Twiss où, dans notre cas, les deux sous-faisceaux décalés dans le temps sont recombinés sur un compteur à deux photons. Grâce à la très large bande passante à deux photons, les corrélations de sources larges spectralement sont caractérisées au moyen de ce montage qui permet la mesure du degré de cohérence d'ordre deux de sources chaotiques aussi bien que d'un générateur paramétrique à la dégénérescence ou hors de la dégénérescence. Pour la première fois, le phénomène de bunching des photons issus d'un corps noir a été vérifié par une mesure directe. Pour ce qui est de la lumière paramétrique, après avoir développé une source de photons jumeaux, nous avons démontré que notre montage expérimental était à même de mesurer les coïncidences exactes des photons issus d'une même paire aussi bien que les coïncidences accidentelles entre photons de paires différentes en contrôlant les phénomènes de dispersion chromatiques à l'aide d'une paire de prismes. Enfin, deux modèles théoriques originaux de corrélation de photons jumeaux ont été développés, basées sur les approches quantique et classique, et sont en excellent accord avec l'ensemble de nos résultats expérimentaux.

Une première partie de ce travail de thèse consiste au développement d'une nouvelle synthèse chimique de nanocristaux supraconducteurs de plomb ayant la particularité de produire de grandes quantités de nanocristaux monodisperses. Cette synthèse nous permet de réaliser des mesures précises des propriétés thermodynamiques supraconductrices en fonction de la taille des nanocristaux. Nous présentons des mesures de susceptibilité magnétique de ces nanocristaux afin d'analyser l'amplitude de l'effet Meissner en fonction de la taille des particules. Pour des tailles de nanoparticules de plomb comprises entre 10 et 30 nm, nous avons trouvé que l'amplitude de l'effet Meissner est plus faible de plusieurs ordres de grandeurs que prédite par la théorie de Ginzburg-Landau. Nous avons aussi trouvé que cet effet est totalement supprimé pour des particules de diamètres inférieurs à 16 nm lorsque le spectre électronique devient discret. Ce résultat montre que les effets du confinement quantique altèrent l'état superfluide même pour des tailles supérieures à la taille déterminée par le critère d'Anderson. Ce critère contrôle l'existence des paires de Cooper dans le nanocristal. Dans une seconde partie de cette thèse, nous présentons une étude du transport électronique dans des réseaux de nanocristaux d'or réalisés par la technique de Langmuir. Nous présentons l'évolution des propriétés de conduction électrique et optique de ces réseaux avec le couplage des nanocristaux par des molécules alcanedithiols. Nous montrons que la conductivité du réseau augmente fortement pour de petites chaînes alcanes sans pour autant conduire à un état métallique. Aux basses températures de l'Hélium liquide, les caractéristiques courant-tension mesurées sur ces réseaux montrent un comportement non-linéaire et exhibent une tension seuil VT pour l'établissement d'un courant électronique dans le réseau. Nous analysons ce comportement caractéristique du transport dans un réseau avec blocage de Coulomb avec le modèle de Middleton et Wingreen, lequel identifie le passage du régime isolant au régime conducteur à une transition du second ordre. Au voisinage du point critique VT, on observe que la loi reliant le courant à la tension appliquée suit la relation attendue théoriquement. La valeur de l'exposant trouvé suggère que le transport est dominé par des mécanismes de co-tunneling.

La méthode proposée dans ce manuscrit consiste a utiliser la fusion de données anatomiques pour améliorer la quantification des images reconstruites en tomographie d'émission monophotonique (t.e.m.p.). Les données anatomiques (déduites d'autres modalités) sont utilisées afin d'obtenir une modélisation paramétrique (par des fonctions spline) des organes de la coupe a reconstruire. Dans la pratique, on utilise deux types d'images: premièrement des images en transmission qui servent a obtenir les contours des organes tels que le thorax et les poumons. Deuxièmement, des images en émission qui donnent une prelocalisation de l'activité et une première estimation des contours du ventricule gauche, qui sont améliorés au cours du processus de reconstruction. Le modèle géométrique nous permet de mieux caractériser la formation des données scintigraphiques et ainsi d'améliorer le problème direct. Les principales originalités de ces travaux consistent a restreindre le champ de la reconstruction uniquement aux régions actives et d'utiliser un maillage adapte aux contours des régions a reconstruire (pour éviter des erreurs de volume partiel). La réduction du nombre d'inconnus permet de mieux conditionner le problème inverse et ainsi de réduire le nombre de projections nécessaires à la reconstruction. La méthode de reconstruction qui est proposée repose sur une double estimation ; estimation de la distribution de radioactivité a l'intérieur de notre modèle géométrique, et estimation des paramètres optimaux de ce modèle. les reconstructions 2D à partir de données simulées puis enregistrées sur fantôme, ont permis de valider le principe de la méthode et montrent une nette amélioration de la quantification des images scintigraphiques

On se propose d'étudier des composants optiques multifocaux diffractifs ou réfractifs. L'étude porte sur l'évaluation des performances théoriques, les méthodes de réalisation et la caractérisation des composants réalisés. Afin d'évaluer les performances optiques, des outils de calcul spécifiques ont été mis au point. Les calculs effectues sont des calculs de diffraction reposant sur le principe de huygens-fresnel. Ils permettent d'accéder a l'éclairement produit sur l'axe optique dans un plan image déterminé, selon la position de l'objet considère, ainsi qu'a la réponse percussionnelle incohérente et a la fonction de transfert associée, présentée sous forme de diagrammes d'isocontraste. Ces trois représentations permettent d'optimiser les performances en vue de l'application envisagée. La réalisation peut utiliser les techniques classiques d'usinage ou de moulage. Nous avons proposé et expérimenté une nouvelle technique de fabrication, consistant en l'inscription photochimique d'un gradient d'indice qui produit l'effet multifocal. Un montage de fabrication a été mis en place, montage qui comprend une optique spécialement calculée et réalisée pour l'application envisagée. Enfin, nous décrivons les moyens de contrôle adaptés aux composants réalisés en fonction de leur nature, taille et propriétés optiques. Nous présentons les résultats de contrôles effectués sur les premiers prototypes obtenus par les méthodes classiques ou par la voie photochimique.

The main topic of this thesis is the development of novel diagnostics for the characterisation of infrared femtosecond and extreme-ultraviolet (XUV) attosecond pulses. High-resolution interferometric methods are applied to high harmonic radiation, both to measure the properties of the XUV light and to relate this information to the physics of the fundamental generation process. To do so, a complete high harmonic beamline has been built and optimised to enable the observation of strong signatures of the macroscopic response of the medium. The distinct spatial characteristics of long and short trajectories are studied, as well as the interference between them. An interferometric measurement allows the extraction of the atomic dipole phase, which gives direct access to the sub-cycle electron dynamics. A major focus of this thesis is on the development of a novel method which simultaneously characterises two independent electric fields as a function of any degree of freedom in which it is possible to shear one of the beams. Since each field alternately takes the role of the reference to retrieve the other field, this technique is referred to as mutual interferometric characterisation of electric-fields (MICE). One of the key features of MICE is that no sheared but otherwise identical replica of the test pulse needs to be generated, which is a typical requirement of self-referencing techniques. Furthermore, no a priori information is needed for the reconstruction. The strength and the wide applicability of MICE are demonstrated using two fundamentally different examples. First, the temporal pulse profiles of two infrared femtosecond pulses are simultaneously reconstructed in a single laser shot. In the second demonstration, the MICE approach is used to simultaneously reconstruct the wavefronts of two high harmonic beams. Having this new technique at hand, the phase properties of the different quantum trajectories are compared. All pulse characterisation techniques implicitly assume full coherence of the beam. This, however, is often not the case in practice, in particular when dealing with complex XUV light sources. Here the standard characterisation techniques fail to provide an accurate description of the electric field. Instead, the electric field must be seen as a statistical mixture of different contributions to the overall field. Here an interferometric experiment is first proposed and then performed involving multiple lateral shears to measure the two-point correlation function of high harmonic radiation. This directly provides information about the existence and the magnitude of partial coherence of high harmonics.

Doctor of Philosophy / Department of Physics / Itzhak Ben-Itzhak / Present laser technology allows for the production of ultra short (&7 fs) intense (.1016 W/cm2)pulses, which are comparable in duration and interaction strength to the vibrational period and the interaction that binds the electron in molecules, respectively. In this intense-field ultra short-pulse regime one can both measure and manipulate dynamics on the femtosecond timescale. To probe the dynamics of laser-matter interactions in this regime, we have chosen to start from the simplest possible molecule - H+ 2 , which can either dissociate into H + p or ionize into p + p + e. We have designed and employ a coincidence three-dimensional momentum imaging technique which allows us to measure ionization and dissociation of a molecular ion beam target simultaneously, while completely separating the two channels from each other. By varying the laser intensity and the pulse duration, we measure the intensity and pulse length dependent momentum distributions for laser induced fragmentation of H+ 2 at 790 nm. These dissociation measurements are in agreement with the phenomena predicted using the adiabatic Floquet picture, e.g. bond softening, in addition to more sophisticated calculations done by solving the time-dependent Schrodinger equation in the Born-Oppenheimer representation. Furthermore, the structure seen in ionization in our measurements and soon after by others is explained via a unified diabatic Floquet picture, which includes both ionization and dissociation in a single intensity and wavelength dependent picture that includes nuclear motion. Additionally, we use the same experimental techniques and apparatus to probe the laser-induced dynamics of multi-electron diatomic molecules, e.g. O+2, N+2, and ND+. The most probable dissociation and ionization pathways producing the features seen in these measurements are discerned using the angular and kinetic-energy-release distributions in conjunction with the diabatic Floquet picture. Finally, we extend these experimental techniques and interpretive models to the simplest polyatomic molecule - H+ 3 , whose fragmentation presents challenges both in our first-of-their-kind experiments and in physical interpretation.

Détermination des indices de réfraction extraordinaire et ordinaire et déduction de ces mesures de la densité du nématique et de son paramètre d'ordre, calcule en fonction de la température et pour plusieurs longueurs d'onde. Détermination des angles d'orientation correspondant a un ancrage oblique et homogène des molécules du cristal liquide au voisinage d'une interface.

Mesure de la fonction de transfert de modulation du système optique de l'oeil. Problème de la réflexion rétinienne. Définition de la jonction.