Cette étude traite principalement de la sensibilité des techniques expérimentales visant à caractériser la susceptibilité optique non linéaire du troisième ordre. Nous combinons différentes techniques bien connues à l'intérieur d'un système 4f d'imagerie. Nous montrons qu'en changeant l'objet à l'entrée et le filtre spatial en sortie de la configuration 4f il est possible d'effectuer différentes méthodes de caractérisations non linéaires, telles que le mélange 4 ondes dégénérés, Z-scan, EZ-scan, I-scan, imagerie non linéaire avec objet de phase. Nous comparons les sensibilités correspondantes aux différentes méthodes. Nous discutons aussi le problème de la photo-sensibilité des couches minces dans le contexte de détermination de n2, l'indice de réfraction non linéaire, et de β, le coefficient d'absorption non linéaire. Par ailleurs, nous montrons que la méthode Z-scan pourrait être employée pour examiner et caractériser les effets photo-induits et permanents dans la réfraction et l'absorption au niveau du point d'impact. Aussi cette méthode a-t-elle été utilisée pour caractériser les paramètres optiques linéaires des couches minces, telles que l'épaisseur et l'indice de réfraction du film. Nous rapportons aussi sur des mesures absolues de n2 dans le disulfure de carbone et la silice fondue. Les valeurs des coefficients non linéaires sont obtenues dans le régime picoseconde et pour trois longueurs d'ondes différentes (355 nm, 532 nm et 1064 nm). Enfin, nous caractérisons et mesurons les coefficients non linéaires de certains verres exotiques : une famille de verres en chalcogénures (GeS2-Sb2S3-CsI) et des verres en oxyde à base de métaux lourds (Pb(PO3)2-WO3).

En propagation endo-atmosphérique et sur des longues distances (supérieure à quelques kilomètres), les effets de la turbulence atmosphérique sont importants pour les liaisons de télécommunication optique en espace libre (LOA). Le champ de l'onde subit des perturbations de phase qui modulent l'intensité reçue par le récepteur, dans des proportions pouvant être rédhibitoires pour la fiabilité de la liaison. La pré-compensation du champ émis à l'aide d'une optique adaptative (OA) a été proposée afin de limiter cet effet et de permettre d'augmenter la distance de propagation ainsi que le débit des LOA. L'objectif de cette thèse est d'évaluer les performances et les limites, en termes d'efficacité vis-à-vis des LOA, des différentes méthodes de corrections par OA et d'étudier la possibilité de concepts plus efficaces. Nous avons montré qu'une approche itérative de correction de phase et d'amplitude - qualifiée de correction optimale - permet d'atteindre des performances excellentes, la meilleure parmi les approches proposées jusque-là. L'étude de cette approche théorique, nous a permis de fixer les limites de l'apport d'un système d'OA et de montrer que la correction a encore un intérêt largement au-delà de la limite des faibles perturbations. Dans le régime de fortes turbulences, nous montrons les limites des approches classiques - OA par mesure de front d'onde (ASO), par modulation de phase ou itérative de phase (qualifiée de sous-optimale) - notamment à cause de la scintillation, des enroulements de phase et de la présence de bruit de mesure. Nous avons quantifié la baisse de leurs performances vis-à-vis de la correction optimale et proposé une solution permettant de s'affranchir des effets de la scintillation sur la mesure de front d'onde. Nous avons finalement proposé un dispositif pour la pré-compensation de phase et d'amplitude et plus particulièrement de la mesure et de la commande qui devrait permettre de mettre en œuvre la correction optimale.

La réponse optique de nanostructures métalliques est caractérisée par une amplification locale du champ électromagnétique appelée Résonance Plasmon de Surface (RPS) reliée à leur nature et leur morphologie. Pour étudier la réponse optique d'une nanoparticule unique, un dispositif ultra-sensible de spectroscopie à modulation spatiale utilisant une source de lumière blanche a été développé : il permet de mesurer la section efficace d'extinction absolue de nano-objets uniques sur un large domaine spectral (300-900 nm). Des images de microscopie électronique à transmission peuvent être obtenues indépendamment sur les mêmes objets. On a ainsi une corrélation directe entre la morphologie des nanoparticules et leur signature optique. Ce travail de thèse a permis d'une part de mettre en évidence les paramètres qui entrent en jeu dans le processus de vieillissement de nanoparticules uniques d'argent sous éclairement. En particulier, l'étude de nanocubes d'argent révèle une " sphérisation " et une photo-oxydation au cours du temps due à la partie UV du spectre. D'autre part, des mesures réalisées sur des doublets de nanocubes d'argent en interaction ont montré l'importance de la morphologie à l'interface entre les deux nanoparticules sur le couplage plasmonique. Pour une excitation lumineuse longitudinale, on observe, outre le décalage de la RPS vers les basses énergies lorsque la distance interparticule diminue, un dédoublement de cette bande de résonance. Des calculs théoriques réalisés avec la méthode DDA ont permis de corréler ce phénomène de dédoublement à des variations de courbure de surface dans la zone interparticule liées principalement au rognage des arêtes des cubes

<p>Spectral Domain Optical Coherence Tomography (SDOCT) is a high-speed, high resolution imaging modality capable of structural and functional resolution of tissue microstructure. SDOCT fills a niche between histology and ultrasound imaging, providing non-contact, non-invasive backscattering amplitude and phase from a sample. Due to the translucent nature of the tissue, ophthalmic imaging is an ideal space for SDOCT imaging. </p><p>Structural imaging of the retina has provided new insights into ophthalmic disease. The phase component of SDOCT images remains largely underexplored, though. While Doppler SDOCT has been explored in a research setting, it remains to catch on in the clinic. Other, functional exploitations of the phase are possible and necessary to expand the utility of SDOCT. Spectral Domain Phase Microscopy (SDPM) is an extension of SDOCT that is capable of resolving sub-wavelength displacements within a focal volume. Application of sub-wavelength displacement measurement ophthalmic imaging could provide a new method for imaging of optophysiology. </p><p>This body of work encompasses both hardware and software design and development for implementation of SDOCT. Structural imaging was proven in both the lab and the clinic. Coarse phase changes associated with Doppler flow frequency shifts were recorded and a study was conducted to validate Doppler measurement. Fine phase changes were explored through SDPM applications. Preliminary optophysiology data was acquired to study the potential of sub-wavelength measurements in the retina. To remove the complexity associated with in-vivo human retinal imaging, a first principles approach using isolated nerve samples was applied using standard SDPM and a depth-encoded technique for measuring conduction velocity. </p><p>Results from amplitude as well as both coarse and fine phase processing are presented. In-vivo optophysiology using SDPM is a promising avenue for exploration, and projects furthering or extending this body of work are discussed.</p> / Dissertation

Les travaux de thèse présentés dans ce manuscrit ont pour objectifs l'étude et la mise en oeuvre de nouvelles techniques actives de spectroscopie d'absorption infrarouge pour la détection multi-gaz à distance. Pour cette application, nous avons étudié le potentiel de deux sources laser innovantes : un Oscillateur Paramétrique Optique Doublement Résonnant (DROPO), émettant un rayonnement monochromatique accordable entre 3,3µm et 3,7µm et un laser fibré Supercontinuum, émettant un spectre continu s'étendant de 1µm jusquau-delà de 3,8µm. Après avoir modélisé les signaux ainsi que le bruit, nous avons calculé les performances théoriques d'estimation de concentration à l'aide des Bornes de Cramer-Rao (BCR). Puis, nous avons développé des estimateurs de concentrations multi-gaz adaptés aux caractéristiques des signaux DROPO et Supercontinuum. Ces estimateurs ont été appliqués à des signaux expérimentaux dans le but de valider le calcul des prévisions de performances. Dans le cas de la spectroscopie par DROPO, des mesures simultanées des concentrations en vapeur d'eau et en méthane, intégrées sur un trajet de 30m dans l'atmosphère ont été réalisées (après diffusion sur une cible non coopérative). Dans le cas de la spectroscopie Supercontinuum, nous avons réalisé un premier montage basé sur une source proche infrarouge et un analyseur de spectre commerciaux afin de valider le traitement du signal ainsi que la prédiction de performances. Nous avons réalisé des mesures simultanées de la quantité de méthane présente dans une cellule et la concentration atmosphérique en vapeur d'eau intégrée sur une distance de plus de 10m (par réflexion sur une cible coopérative). L'estimation est non biaisée et l'écart type calculé sur un grand nombre d'estimations est inférieur à 1, 5 fois les BCR. Pour les expériences de spectroscopie réalisées autour de 3,3µm, nous avons adapté, implémenté et calibré un spectrographe permettant d'acquérir en quelques secondes une centaine de spectres sur un domaine spectral de200nm, avec une résolution inférieure au nanomètre. Un estimateur du maximum de vraisemblance a fourni une estimation peu biaisée (3%) avec un écart type égal à 2, 5 fois la BCR. Nous avons ainsi montré expérimentalement la faisabilité de mesures rapides et précises par spectroscopie Supercontinuum infrarouge.

Le premier chapitre de ce manuscrit expose les différentes voies d'élaboration de films poreux par le procédé sol-gel et montre les avantages apportés par l'utilisation de couches mésoporeuses structurées par des tensioactifs. Ainsi, tout au long de ce travail, nous nous sommes attachés à préparer des films les mieux ordonnés possible. Par ailleurs, nous avons choisi des procédés d'élaboration compatibles avec la faible stabilité thermique des substrats ophtalmiques organiques. La partie suivante décrit la synthèse de films de silice mésoporeuse présentant des morphologies poreuses variées et le choix, parmi l'ensemble de ces structures, de celles dont la robustesse et la porosité finale conviennent pour l'élaboration de couches à bas indice de réfraction. Le troisième chapitre a pour objectif la préparation de couches dont le vieillissement est limité. Cet objectif s'inscrit dans le cadre plus général de la synthèse de couches mésoporeuses les plus hydrophobes et les mieux organisées possible. Cette étude aboutit sur l'élaboration d'un anti-reflets intégrant une couche mésoporeuse, déposée sur un empilement ophtalmique réel. Le système ainsi réalisé est caractérisé en termes de performances optiques et de tenue mécanique.

La propagation de lumière dans un réseau de guides s'effectue par couplages successifs et diffère ainsi fortement de la propagation en milieu libre. De plus, il existe, entre le formalisme du couplage optique décrivant cette propagation, de grandes similarités avec l'équation de Schrödinger. Nous utilisons ces similarités pour réaliser, dans des structures optiques composées de guides d'ondes, des analogies à des phénomènes quantiques. Les guides d'ondes sont analogues à des niveaux discrets d'énergie tandis que les constantes de couplage entre les guides sont analogues aux fréquences de Rabi des pulses laser couplant ces niveaux d'énergie. Pour la démonstration de ces analogies riches d'enseignement et potentiellement attractives pour des applications, il est intéressant de pouvoir disposer de structures optiques polyvalentes pouvant être reconfigurées. Notre approche est basée sur la réalisation de ces structures par la technique d'illumination latérale développée au laboratoire. Contrairement à la majorité des techniques d'inscriptions classiques (CVD, échange d'ions, inscription par laser femtoseconde, etc.) qui conduisent à des structures fixes et très difficilement modifiables, cette technique donne des structures reconfigurables. Elle consiste en l'éclairement contrôlé d'un cristal photoréfractif soumis à un champ électrique, permettant d'inscrire des guides grâce à la photo-conductivité du matériau et à l'effet Pockels. Dès lors, nous montrons qu'il est possible de réaliser au sein du même cristal, différentes structures de réseaux de guides, de design, périodicités et contrastes d'indice différents. Nous mettons ensuite à profit ces différents résultats pour la démonstration d'analogies à des effets quantiques. En premier lieu nous démontrons un transfert adiabatique de lumière similaire au phénomène de STIRAP ("STImulated Raman Adiabatic Passage"). La lumière, couplée à l'entrée dans un guide, est transférée à un guide de sortie éloigné, à travers plusieurs guides intermédiaires (jusqu'à neuf ) si les constantes de couplage sont modulées longitudinalement dans un ordre dit "contre-intuitif". Nous utilisons ensuite ce transfert adiabatique de lumière pour la réalisation d'un diviseur de faisceau multi-ports, dont les ratios d'intensité dans les ports de sorties sont déterminés par le rapport des constantes de couplage de la structure. Nous démontrons également que ce diviseur de faisceau est très robuste et très largement achromatique sur plus de 200 nm. Puis, nous réalisons une analogie au phénomène d'EIT ("Electromagnetically Induced Transparency") dans une structure optique composée de trois guides. La présence d'un troisième guide très proche du deuxième empêche tout transfert de lumière depuis le premier guide qui devient alors "transparent". Enfin, en créant un désaccord dans les constantes de propagation longitudinale des trois guides, le transfert de lumière peut être réactivé pour deux valeurs particulières du désaccord, similairement à l'effet quantique Autler-Townes.

Les cellules sont capables de détecter les distributions spatiales de protéines et ainsi de migrer ou s’étendre dans la direction appropriée. Une compréhension de la réponse cellulaire aux modifications de ces distributions spatiales de protéines est essentielle pour l’avancement des connaissances dans plusieurs domaines de recherches tels que le développement, l’immunologie ou l’oncologie. Un exemple particulièrement complexe est le guidage d’axones se déroulant pendant le développement du système nerveux. Ce dernier nécessite la présence de plusieurs distributions de molécules de guidages étant attractives ou répulsives pour connecter correctement ce réseau complexe qu’est le système nerveux. Puisque plusieurs indices de guidage collaborent, il est particulièrement difficile d’identifier la contribution individuelle ou la voie de signalisation qui est déclenchée in vivo, il est donc nécessaire d’utiliser des méthodes pour reproduire ces distributions de protéines in vitro. Plusieurs méthodes existent pour produire des gradients de protéines solubles ou liées aux substrats. Quelques méthodes pour produire des gradients solubles sont déjà couramment utilisées dans plusieurs laboratoires, mais elles limitent l’étude aux distributions de protéines qui sont normalement sécrétées in vivo. Les méthodes permettant de produire des distributions liées au substrat sont particulièrement complexes, ce qui restreint leur utilisation à quelques laboratoires. Premièrement, nous présentons une méthode simple qui exploite le photoblanchiment de molécules fluorescentes pour créer des motifs de protéines liées au substrat : Laser-assisted protein adsorption by photobleaching (LAPAP). Cette méthode permet de produire des motifs de protéines complexes d’une résolution micrométrique et d’une grande portée dynamique. Une caractérisation de la technique a été faite et en tant que preuve de fonctionnalité, des axones de neurones du ganglion spinal ont été guidés sur des gradients d’un peptide provenant de la laminine. Deuxièmement, LAPAP a été amélioré de manière à pouvoir fabriquer des motifs avec plusieurs composantes grâce à l’utilisation de lasers à différentes longueurs d’onde et d’anticorps conjugués à des fluorophores correspondants à ces longueurs d’onde. De plus, pour accélérer et simplifier le processus de fabrication, nous avons développé LAPAP à illumination à champ large qui utilise un modulateur spatial de lumière, une diode électroluminescente et un microscope standard pour imprimer directement un motif de protéines. Cette méthode est particulièrement simple comparativement à la version originale de LAPAP puisqu’elle n’implique pas le contrôle de la puissance laser et de platines motorisées, mais seulement d’envoyer l’image du motif désiré au modulateur spatial. Finalement, nous avons utilisé LAPAP pour démontrer que notre technique peut être utilisée dans des analyses de haut contenu pour quantifier les changements morphologiques résultant de la croissance neuronale sur des gradients de protéines de guidage. Nous avons produit des milliers de gradients de laminin-1 ayant différentes pentes et analysé les variations au niveau du guidage de neurites provenant d’une lignée cellulaire neuronale (RGC-5). Un algorithme pour analyser les images des cellules sur les gradients a été développé pour détecter chaque cellule et quantifier la position du centroïde du soma ainsi que les angles d’initiation, final et de braquage de chaque neurite. Ces données ont démontré que les gradients de laminine influencent l’angle d’initiation des neurites des RGC-5, mais n’influencent pas leur braquage. Nous croyons que les résultats présentés dans cette thèse faciliteront l’utilisation de motifs de protéines liées au substrat dans les laboratoires des sciences de la vie, puisque LAPAP peut être effectué à l’aide d’un microscope confocal ou d’un microscope standard légèrement modifié. Cela pourrait contribuer à l’augmentation du nombre de laboratoires travaillant sur le guidage avec des gradients liés au substrat afin d’atteindre la masse critique nécessaire à des percées majeures en neuroscience. / Cells are able to sense spatial distribution of proteins and accordingly migrate or extend in the appropriate direction. Understanding cellular responses to modifications in molecular spatial distributions is essential for advances in several fields such as development, immunology and oncology. A particularly complex example is axonal guidance that occurs during the development of the nervous system, which relies on distributions of attractive and repulsive guidance molecules to correctly wire this intricate network. Since several guidance cues collaborate to development of the nervous system, it is particularly difficult to assess the individual contribution of each cue and the signaling cascade each trigger in vivo; therefore methods to reproduce those distributions individually in vitro are necessary to study in detail the effect of each guidance cue. Several methods exist to produce graded distributions of protein that are either soluble or substrate-bound. A few methods making solution gradients are already widely used in several laboratories to perform experiments with the guidance cues that are normally diffusing in vivo. However, current methods allowing the fabrication of substrate-bound gradients are quite complex, which restrict their use to a few laboratories. First, we present a straightforward method exploiting photobleaching of a fluorescently tagged molecule using a visible laser to generating substrate-bound protein patterns: Laser-assisted protein adsorption by photobleaching (LAPAP). This method allows producing complex patterns of protein with micron spatial resolution and high dynamic range. An extensive characterization of the technique was performed and as proof of functionality, axons from dorsal root ganglions cells were guided on laminin peptide gradients. Secondly, LAPAP was improved in order to produce multicomponent patterns by using lasers at different wavelengths and antibodies conjugated to fluorophores corresponding to these wavelengths. Moreover, to speed-up the fabrication process and simplify the device, we developed widefield illumination LAPAP which uses a spatial light modulator, a light emitting diode and a standard microscope to directly print patterns. This patterning method is relatively simple compared to the original LAPAP setup, since it does not involve controlling the laser power or a motorized stage, but only sends an image of the desired pattern to a spatial light modulator. Finally, we used LAPAP to show how it could be used in automated high-content screening assays to quantify the morphological changes resulting from axon growth on gradients of guidance proteins. We produced thousands of laminin-1 gradients of different slopes and analyzed the variations in neurite guidance of neuron-like cells (RGC-5). An image analysis algorithm was developed to process bright field microscopy images, detecting each cell and quantifying the soma centroid and the initiation, terminal and turning angles of the maximal neurite. This data showed that laminin gradients influence the initiation angle of neurite extension of RGC-5, but does not contribute to its turning. We believe that the results presented in this thesis will facilitate the use of substrate- bound protein patterning in typical life science laboratories, since a confocal microscope or a slightly modified standard microscope is the only specialized equipment needed to fabricate patterns by LAPAP. This could increase the number of laboratories working with substrate-bound protein patterns in order to reach the critical mass necessary for major advances in neuroscience.

Les nanocristaux semi-conducteurs sont des objets de dimensions nanométriques aux niveaux d'énergie quantifiés. Grâce à leurs propriétés de fluorescence, ils trouvent des applications dans des domaines aussi variés que la biologie, l'opto-électronique ou l'optique quantique. Pour toutes ces applications, un contrôle de leurs propriétés d'émission est primordial. Dans ce cadre, après une étude fine de leurs propriétés d'émission à température cryogénique, nous nous sommes intéressés à leur couplage avec les plasmons de couches d'or désordonnées. Nous montrons alors la possibilité de supprimer efficacement les fluctuations d'intensité d'émission, d'accélérer drastiquement l'émission de photons et de créer des cascades bi-excitoniques.

The demonstration of an electrically pumped organic laser remains a major issue of organic optoelectronics for several decades. This goal requires an improved device configuration so as to reduce losses which are intrinsically higher under electrical excitation compared to optical pumping. Moreover a systematic investigation of the material properties is still missing and should lead to a reliable estimate of the lasing threshold under optical pumping, and then to a lower limit for electrical pumping. In this thesis we addressed the issue of gain and polarization properties of organic materials in the case of dye-doped polymer thin films. The originality of this work lies in the study of materials via the features of dielectric micro-lasers, allowing to investigate the issues of gain and mode coupling and the physics of open systems. We propose a quantitative description of amplification in organic materials. The "gain-loss-threshold" relation was developed and demonstrated for a Fabry-Perot type cavity, opening the way to study both amplification in organic materials and light out-coupling in dielectric micro-cavities via the lasing threshold. Within this context, different cavity shapes were studied, for instance squares, where light out-coupling takes place by diffraction at dielectric corners. We evidence that polarization properties of such lasing system originate from the intrinsic fluorescence anisotropy of dyes, which required to develop a specific anisotropic model going beyond the existing theory. We also investigated the role of the cavity geometry on the polarization states of the micro-lasers and proposed different ways to influence these features.