Une des découvertes majeures faites par l'astronomie infrarouge est la présence de molécules polycycliques aromatiques hydrogénées (PAH) dans les milieux interstellaires et circumstellaires. Ces macromolécules jouent un rôle essentiel dans la physique et chimie du milieu interstellaire (MIS). Cependant aucune espèce individuelle n'a pu être identifiée jusqu'à présent malgré de nombreuses études observationnelles, des travaux de modélisation et des expériences dédiées en laboratoire. Progresser dans cette identification nécessite de caractériser la nature de ces PAH qui est conditionnée par les processus de formation et d'évolution par photodissociation UV et réactivité chimique. Il s'agit ensuite d'obtenir des signatures spectroscopiques spécifiques. Ces sujets sont abordés expérimentalement dans ce travail en utilisant l'expérience PIRENEA dédiée à l'étude de la physico-chimie interstellaire. Dans la première partie de cette thèse, j'ai mesuré la photodissociation de ces espèces isolées dans le piège à ions de PIRENEA. L'objectif scientifique de cette étude est d'apporter des informations sur le processus de destruction des PAH par irradiation UV-visible et d'évaluer leur contribution à la formation de petits hydrocarbures et d'agrégats carbonés dans le MIS. Un inventaire des espèces produites par photodissociation a été fait pour chacune des molécules considérées et les principales voies de dissociation ont été identifiées. Dans la deuxième partie du travail, je présenterai une étude sur la spectroscopie visible de différents cations PAH et dérivés déshydrogénés réalisée par dissociation multiphotonique. Les résultats expérimentaux ont été comparés à des spectres théoriques obtenus avec un modèle de la théorie de la fonctionnelle de la densité et à des données spectroscopiques mesurées en matrices de gaz rare. Un modèle décrivant la photophysique des ions a été utilisé pour déterminer les sections efficaces d'absorption de certaines espèces étudiées. Ces données peuvent être utiles pour la pré-sélection de candidats aux bandes diffuses interstellaires, bandes qui sont observées en absorption dans le MIS depuis près d'un siècle et qui restent non identifiées.

La production de noyaux radioactifs est réalisée par bombardement d'une cible par un faisceau primaire de proton, de neutrons ou d'ions stables. Afin d'obtenir des faisceaux d'ions radioactifs de plusieurs MeV par nucléons, il convient tout d'abord de les multi-ioniser. Le principe de la méthode 1+/n+ consiste à séparer la production des éléments radioactifs de leur multi-ionisation. Une cible de production d'éléments radioactifs est associée à une source d'ions monochargés (ensemble cible-source). Le faisceau d'ions radioactifs 1+ ainsi produit est injecté à basse énergie (quelques dizaines de keV) dans une source d'ions multichargés à Résonance Electronique Cyclotronique (ECR). Les ions monochargés sont ralentis électrostatiquement dans la source n+ et sont capturés par le plasma ECR. Ils sont alors sont multi-ionisés pas à pas vers des états de charge élevés, extraits et accélérés. Les expériences décrites dans cette thèse ont été réalisées avec des éléments stables. La méthode 1+/n+ peut fonctionner en mode continu : le faisceau d'ions monochargés est injecté en continu dans la source n+ et le faisceau d'ions multichargés est produit en continu. Les rendements de transformation 1+/n+ obtenus sont d'une dizaine de pour cent pour les gaz rares et de plusieurs pour cent pour les éléments condensables. La durée de la transformation 1+/n+ est de l'ordre de la centaine de millisecondes ce qui est suffisamment rapide pour la majorité des éléments radioactifs à multi-ioniser. Ces résultats permettent de considérer que la méthode 1+/n+ et aujourd'hui opérationnelle pour un système de production d'ions radioactifs accélérés. La méthode 1+/n+ peut également fonctionner en mode pulsé : le faisceau d'ions monochargés est injecté en continu dans la source n+ et le faisceau d'ions multichargés est extrait par " pulses " de quelques millisecondes. Les rendements obtenus sont de l'ordre du pour cent pour le rubidium et le plomb. Il est nécessaire de réaliser des études complémentaires sur ce mode de fonctionnement afin d'améliorer les résultats déjà obtenus.

L'objectif de ma thèse a été la mise en œuvre d'un nouveau dispositif expérimental couplant la source ECR SIMPA à un nouveau type de piège électrostatique. Différentes applications sont possibles. Tout d'abord, la source ECR SIMPA produit des ions dans des états métastables avec des temps de vie de l'ordre de la dizaine de milliseconde. Notre dispositif expérimental permet de mesurer les durées de vie de transitions (M1) des états métastables de l'Ar9+,de l'Ar13+ et de l'Ar14+. Ceci nous permet de tester les théories du problème relativiste à n corps. D'autre part, le piégeage des ions multichargés permet de mesurer des sections efficaces pertinentes pour l'astrophysique (Vents solaires, Nébuleuses planétaires) et les plasmas peu denses. En effet, il est ainsi possible de mesurer les sections efficaces de capture d'électron des ions multichargés, mais aussi les sections efficaces de diffusion ion-ion, ou ion-particule neutre.

Les interactions gaz/grain jouent un rôle important dans la chimie interstellaire aussi bien dans les régions exposées au rayonnement UV qu'à l'intérieur des nuages moléculaires où se forment des manteaux de glaces autour des grains. Cependant, les modèles astrophysiques pour décrire ces processus manquent considérablement de données fondamentales décrivant l'interaction du gaz avec un grain isolé.<br />Ce travail de thèse s'inscrit dans ce cadre et vise à explorer expérimentalement les interactions gaz/grain sur des nanograins de type molécules polycycliques aromatiques hydrogénées (PAH) à différentes températures. Il utilise le dispositif expérimental PIRENEA (Piège à Ions pour la Recherche et l'Étude de Nouvelles Espèces Astrochimiques) qui présente l'originalité de coupler les performances d'un instrument de spectrométrie de masse à résonance cyclotronique ionique à transformée de Fourier (FTICR-MS) avec un environnement cryogénique. Grâce à ce dispositif, le PAH peut être isolé de son environnement comme dans l'espace interstellaire et ses propriétés peuvent être étudiées à l'aide d'une interface photophysique (lampe UV-visible) et d'une interface chimique pour l'injection de gaz.<br />Notre étude concerne la réactivité de C24H11+ (cation du coronène déshydrogéné) avec la molécule H2O à basses températures entre 35 K et 300 K. Dans un premier temps, nous montrerons comment la densité de molécules d'H2O dans la cellule ICR peut être quantifiée à toutes ces températures par mesure traditionnelle de la pression et par mesure de l'amortissement du mouvement cyclotronique des ions. Ces résultats nous ont permis de tracer l'évolution du taux de réaction de C24H11+ + H2O avec la température du piège. Aucune dépendance avec la température n'a été mise en évidence. Nous confronterons et discuterons les résultats obtenus avec des calculs ab-initio.

Les études de la radioactivité bêta dans les milieux nucléaires permettent en partie de participer à la détermination d’un des paramètres qui décrit l'interaction faible (la constante de couplage vectoriel). Pour cela, de nombreuses mesures permettent déjà d’atteindre de grandes précisions sur ce paramètre pour un grand nombre de noyaux des transitions bêta super-permise. Cependant, pour le carbone 10, l'incertitude relative du rapport d'embranchement reste encore élevée par rapport aux autres noyaux pères avec une valeur de l’ordre de 0,13 %. Ceci est dû à l’énergie du photon émis par l’état 0+ du noyau fils qui est de 1021,6 keV, c’est-à-dire proche de l’énergie d’empilement de deux signaux de photons de 511 keV. En mai 2015, notre groupe a réalisé, à ISOLDE au CERN, une expérience afin de mesurer très précisément cette transition. Pour produire le carbone 10,nous avons réalisé des réactions nucléaires qui produisaient en grandes parties les noyaux d’intérêts mais aussi des contaminants de mêmes masses émetteurs de bêta+. Afin de réduire l’empilement, il aurait été nécessaire de mieux séparer les éléments ou d’estimer celui-ci à partir de données équivalentes avec le néon 19. Ainsi, nous avons calculé une constante d’empilement qui dépend du temps de mise en forme est qui est de l’ordre de 0,1μs. Par la suite, l’analyse de nos données carbone 10 a permis d’obtenir un rapport d’embranchement de 1,500(4) % alors que la moyenne des valeurs de la littérature donne1,4645(19) %. Dans le but de produire plus d’espèces de noyaux et d'augmenter l'intensité des faisceaux, le GANIL (Grand Accélérateur National d'Ions Lourds) développe actuellement un nouvel accélérateur ainsi qu'un ensemble de cibles basées sur la méthode ISOL. Pour réduire le dépôt de contaminants aux points de mesures, tel que c'était le cas pour la mesure du carbone 10 à ISOLDE, la communauté de physiciens souhaite aussi développer un ensemble d'outils de séparations. Dans ce cadre, notre groupe participe depuis 2011 au développement de deux de ces outils : un séparateur de haute-résolution (HRS) pour séparer des noyaux dont le pouvoir de résolution en masse nécessaire (m/Δm) souhaité est de 20000et un double piège de Penning (PIPERADE) pour séparer les noyaux qui nécessite au maximum d’un pouvoir de résolution en masse de 100000. Ainsi, au CENBG, une ligne faisceau de test qui comprend une source d'ions FEBIAD, le quadrupôle radiofréquence regroupeur-refroidisseur GPIB, un aiguillage électrostatique et le double piège de Penning (PIPERADE) est en cours de développement. Lors des tests de ces dispositifs, nous avons observé une efficacité de transmission de l’ordre de 80 % du faisceau qui traverse le GPIB.Également, nous avons mesuré une émittance transverse de 3 pi.mm.mrad en comparaison de celle de 26 pi.mm.mrad observées en aval du GPIB. Par la suite, les simulations de laligne d’injection dans le piège de Penning ont permis de définir une décélération qui permet d’injecter 98 % des ions extraits du GPIB.Cette thèse se compose donc de deux parties : la détermination du rapport d'embranchement du carbone 10 et le développement et l'intégration au CENBG de la ligne de faisceau PIPERADE. / The beta radioactivity studies in nuclear medium allow to participate in thedetermination of one of the parameters that describes the weak interaction (the vectorcoupling constant). For this purpose, numerous measurements have already been made todetermine this parameter with great precision for superallowed transition nuclei. However,for carbon 10, the relative uncertainty of the branching ratio is still high compared to otherparent nuclei with a value of the order of 0.13%. This high uncertainty is due to photonenergy emitted of 1021.6 keV which is really closed to the energy due to pile-up of twophotons of 511 keV. In May 2015, our group conducted an experiment at ISOLDE at CERN tomeasure the branching ratio very precisely. The nuclear reactions needed to produce thenuclei gave a large amount of nuclei of interest but also contaminants of the same massewhich also emit beta+ particles. A pile-up ratio of around 0.1 μs was calculated. Then, wefound a branching ratio of 1.500(4) % whereas the average from litterature is 1.4645(19) %.To study more species of nuclei and increase the intensity of the beams, GANIL(Grand Accélérateur National d’Ions Lourds) is currently developing a new accelerator as wellas a set of targets based on ISOL method. In order to reduce the contaminants deposit atthe measurement points, as we saw for the measurement of carbon 10 at ISOLDE, thecommunity of physicists also wants to develop separation apparati. In this context, since2011, our group has been involved in the development of two of these tools: a highresolutionseparator (HRS) to separate nuclei which need a mass resolving power (m / Δm)around 20,000 and a double Penning trap (PIPERADE) to separate the nuclei which require amaximum resolution of 100,000. Thus, at CENBG, a test beam line that includes a FEBIAD ionsource, a RFQ cooler-buncher (GPIB), an electrostatic switch, and a double Penning trap(PIPERADE) is under development. During apparati tests, we observe a transmissionefficiency around 80 %. Also, we measure a transverse emittance about 3 pi.mm.mrad whichis lower than 26 pi.mm.mrad observed before the GPIB. By the way, simulations of the beamline permitted to decelerate the beam and inject 98 % of ions.This thesis consists of two parts: the determination of the carbon 10 branching ratioand the development and integration of the PIPERADE beam line at CENBG.

Le travail présenté concerne la mise au point d'une nouvelle expérience pour étudier les mécanismes de la photofragmentation d'agrégats ou de molécules d'intérêt biologique ionisés.<br />Le nouvel outil associe plusieurs techniques. Deux sources d'ions sont disponibles : pour la formation d'agrégats, un jet supersonique couplé à une ionisation par impact électronique (70eV) et une source « Electrospray » pour les ions d'intérêt biologique. Les ions sont ensuite stockés dans un piège électrostatique de type Zajfman permettant de refroidir rovibrationnellement le système et de mesurer sa durée de vie. L'excitation photonique est produite soit par le laser femtoseconde d'ELYSE soit un laser nanoseconde, tous deux cadencés au kHz. Les photofragments neutres et ioniques sont détectés en coïncidence par un système complexe de détection multi-particules résolu en temps et en position. Ce spectromètre m'a permis de faire une étude détaillée de la dynamique de fragmentation de différents systèmes.<br />Dans un premier temps, nous avons mesuré la durée de vie de l'état métastable II(1/2)u du dimère Ar2+ et déterminé sa population relative. Dans un deuxième temps, l'étude de la photofragmentation des agrégats Ar2+ et Ar3+ a permis de mettre en évidence les transitions électroniques mises en jeu lors de l'excitation. L'analyse approfondie de ces données m'a permis de proposer des mécanismes de fragmentation. Enfin, une étude préliminaire de la photofragmentation de la tryptamine protonée est présentée dans ce travail.

Cette thèse propose une nouvelle méthode pour caractériser la structure d'intermédiaires réactionnels organométalliques et, en général, d'ions moléculaires en phase gazeuse. Les techniques modernes d'ionisation en spectrométrie de masse permettent le transfert des espèces chimiques de la solution vers la phase gazeuse, et une technique spectroscopique émergente dite IRMPD (InfraRed Multiple Photon Dissociation) est utilisée pour caractériser leur structure.<br />Nous avons développé cette technique avec deux spectromètres de masse (un piège ICR et un piège quadripolaire de Paul) couplés au laser à électrons libres d'Orsay. Cette source infrarouge a l'intensité requise pour induire l'absorption résonante de multiples photons, et son accordabilité dans l'infrarouge (700-2200cm-1) a été exploitée pour caractériser une grande variété d'ions sélectionnés en masse, en particulier des systèmes organométalliques.<br />Une partie de cette thèse a été dédiée à la mise au point des deux montages expérimentaux, ainsi qu'à la modélisation des spectres IRMPD. Nous montrons que ceux-ci sont très semblables aux spectres infrarouges d'absorption calculés à l'aide de la fonctionnelle de la densité B3LYP. Nous montrons que l'IRMPD permet de caractériser le spin du métal et le mode de coordination d'un ligand polydentate dans des espèces organométalliques réactives très difficiles à caractériser en phase condensée.<br />La réaction d'allylation des amines par un alcool allylique, catalysée par un complexe du palladium, a été étudiée. Plusieurs cycles catalytiques sont proposés, et le spectre IRMPD des intermédiaires réactionnels observés permet, en caractérisant leur structure, de valider un cycle catalytique.