Ce mémoire porte sur l’étude de la stabilité de fréquence d’une horloge atomique à piégeage cohérent de population. Le cadre de cette étude est d’une part d’approfondir la connaissance du piégeage cohérent de population en cellule de vapeur et d’autre part de construire un prototype d’horloge démontrant une stabilité de fréquence à l’état de l’art des meilleures horloges compactes de laboratoire. Grâce à une interrogation impulsionnelle et un schéma d’excitation en polarisations linéaires et orthogonales, cette horloge présenterait une stabilité de fréquence relative nettement inférieure à 10^-13 à 1 s si elle était limitée par un bruit fondamental tel que le bruit de photon. Après une présentation du montage expérimental, la première partie de ce mémoire est consacrée à l’étude des différentes sources de bruit limitant la stabilité de fréquence court-terme. Le soin particulier donné à la modélisation, à la caractérisation expérimentale et à la réduction des transferts de bruit de fréquence de l’oscillateur local (effet Dick) et du bruit d’intensité du laser en bruit de fréquence de l’horloge, a permis de mesurer une stabilité de fréquence au niveau de 3.2x10^-13 à 1 s. Dans un deuxième temps une étude théorique et expérimentale du déplacement de fréquence micro-onde en fonction de la puissance laser est présentée. Au-delà de la mise en évidence du caractère clé de la déformation de la raie dans l’explication de ce déplacement, elle a posé les bases de la dernière partie de ce mémoire qui propose une méthode d’insensibilisation du déplacement de fréquence aux fluctuations de puissance. / This report refers to the frequency stability study of a compact clock using coherent population trapping. The frame of such a study is firstly to deal in depth with the understanding of the systematic effects affecting the frequency of a coherent population trapping resonance. A second goal is to build a state-of-the-art compact atomic clock. Because of a pulsed interrogation and laser beams linearly and orthogonally polarized, our prototype would present a fractional frequency stability distinctly below 10^-13 at 1 s integration if it was shot-noise limited. Further to a setup description, the first part of this report is devoted to study the noise sources which limit the short-term stability of the clock. A special attention has been paid to model, experiment and reduce the transfer of local oscillator frequency noise and of laser intensity noise to microwave frequency noise. It led to measure an interesting stability measurement at the level of 3.2x10^-13 at 1 s. An experimental and theoretical study of the frequency shift due to laser intensity fluctuation is then presented. Beyond the influence on this shift of dark resonance overlapping that has been enlighted, this study gives the basics to understand the insensibilization method of the frequency to power fluctuations presented in the last chapter.

La combinaison du phénomène physique de piégeage cohérent de population (CPT), les techniques de micro-fabrication et les diodes laser à semi-conducteur permet le développement de micro-horloges atomiques présentant une stabilité relative de fréquence journalière 2 ordres de grandeur meilleure que celle des oscillateurs à quartz massivement utilisés pour un volume et une puissance de consommation similaires. Ces micro-horloges atomiques reposent sur l’interaction entre un module physique et une carte électronique pilotant l’horloge.Ce travail de thèse, co-encadré par le laboratoire FEMTO-ST et l’industriel Tronics Microsystems, soutenue activement par la DGA dans le cadre des projets DGA HABAC puis DGA EDAM, a eu pour but la conception, simulation thermique et magnétique, réalisation et caractérisation métrologique en horloge de modules physiques hautement miniaturisés, répondant aux contraintes et spécifications d’une micro-horloge industrielle pour applications stratégiques. Deux concepts de modules physiques ont été proposés, la différence essentielle étant le chemin lumineux.Le module physique intègre une diode laser VCSEL (vertical-cavity surface emitting laser), des éléments optiques pour le routage et la polarisation du faisceau lumineux, une microcellule à vapeur de césium diluée par une pression de gaz tampon (développée à FEMTO-ST et transférée industriellement à Tronics Microsystems), un photodétecteur et divers capteurs/actuateurs pour stabiliser la température d’éléments-clés. L’ensemble est inséré dans un cube de dimensions extérieures 15*15*13 cm3, lui-même entouré d’un solénoide pour appliquer un champ magnétique directeur et un blindage magnétique mu-métal. La consommation de ces modules physiques en régime permanent est de l’ordre de 250 mW à température ambiante.Ces modules physiques ont été testés à l’aide d’une électronique de laboratoire non intégrée. Des performances de stabilité relative de fréquence proches de l’état de l’art mondial, de l’ordre de 2,5.10-11 à 1 s et meilleures que 2 10-11 à 105 s, ont été démontrées en environnement calme. Pour l’aboutissement des performances ultimes sur la stabilité de fréquence d’horloge moyen et long terme (temps d’intégration supérieurs à 100-1000s) ont été mises en œuvre des techniques avancées, par le biais de deux boucles d’asservissement supplémentaires, visant à réduire drastiquement les effets de déplacement lumineux, eux-mêmes largement dépendants de la température extérieure et du bloc optique. Ces études ont aussi été associées à l’étude de la stabilité de l’atmosphère interne de microcellules, potentiellement limitée par des phénomènes de perméation de gaz tampon à travers le verre de la cellule. En ce sens, des tests de « vieillissement » préliminaires, menées sur 15-21 jours, ont été menés sur plusieurs microcellules, adoptant soit des verres de type borofloat, soit des verres de type alumino-sicilicaté (ASG). Dans le cas de microcellules Cs-Ne, ce phénomène de fuite est estimé pouvoir limiter la stabilité des micro-horloges atomiques à un niveau proche de 10-11 à 1 jour. Des tests, menés sur des cellules Cs-He, démontrent une réduction significative de presque 2 ordres de grandeur de ces phénomènes de fuite avec l’utilisation de verres alumino-silicatés (ASG). / The combination of coherent population trapping (CPT) physics, microfabrication techniques and semi-conductor diode lasers has allowed the development of miniature atomic clocks exhibiting a fractional frequency stability at 1 day averaging time up to 2 orders of magnitude better than massively-used quartz-crystal oscillators for a similar volume and power consumption. These miniature atomic clocks associate a fully-miniaturized physics package and an electronics card that drives the clock.This thesis, supervised by FEMTO-ST and Tronics Microsystems and actively supported by DGA in the frame of projects DGA HABAC and DGA EDAM, targeted to the design, thermal and magnetic simulation, development and metrological characterization in clock operation of fully-miniaturized physics packages. These physics packages have to respond to constraints and specifications of an industrial miniature atomic clock for strategic applications. Two designs of physics package have been proposed, the main difference between them being the optical path.The physics package integrates a VCSEL (vertical-cavity surface emitting laser) diode laser, optical components to route and polarize the laser beam, a buffer-gas filled Cs vapor microfabricated cell (developed in FEMTO-ST and industrially transferred to Tronics Microsystems), a photodetector and several sensors/actuators to stabilize the temperature of key elements. The ensemble is inserted into a 15*15*13 mm3 « cube », surrounded by a solenoid to apply a static magnetic field and a mu-metal magnetic shielding. The power consumption of the physics package is about 250 mW in the steady-state at room temperature.Physics packages have been tested in clock operation with a non-integrated laboratory-prototype electronics support. State-of-the-art clock fractional frequency stability performances at the level of 2.5 10-11 and 2 10-11 at 1 and 105 s averaging time respectively have been demonstrated in a quiet environment. In order to demonstrate best mid-term stability performances, advanced techniques have been implemented through two additional servo loops, aiming to reduce dramatically temperature-induced light-shift effects. Studies targeting to evaluate the stability of the microcell inner atmosphere, possibly limited by gas permeation effects through the cell windows, have been also performed. In that sense, preliminary “aging” tests, performed over 15-21 days measurements, have been investigated with different microcells, adopting borofloat glass or alumino-silicate glass (ASG). In the case of Cs-Ne microcells, this phenomenon is measured and estimated to limit the clock fractional frequency stability at a level o about 10-11 at 1 day. Other tests, led with Cs-He cells, have demonstrated a significant reduction by almost 2 orders of magnitude of these leakage phenomena using ASG wafers.

Ce travail de thèse effectué dans le cadre d’un contrat CIFRE-Défense porte sur l’étude des sources d’instabilité de fréquence d’une horloge atomique basée sur le piégeage cohérent de population. L’objectif est de démontrer une stabilité de fréquence d’horloge de l’ordre de 10-13 tau-1/2 jusque 10 000 s. Une cellule de vapeur de césium est utilisée avec un schéma d’excitation à fort contraste en utilisant des polarisations linéaires croisées et avec une interrogation impulsionnelle de type Ramsey. Un chapitre d’abord consacré aux sources de bruit à court terme présente les travaux réalisés pour réduire le bruit de phase et le bruit de puissance laser, limitant tous deux les performances de l’horloge à 1 s d’intégration. L’optimisation de la chaine micro-onde avec un nouvel oscillateur local, et la réalisation d’un asservissement de puissance performant ont permis d’améliorer la stabilité de fréquence à 2,3x10-13 à 1 s. L’analyse des fluctuations des paramètres de fonctionnement (puissance laser, champ magnétique, température, etc.) et la mesure de la fréquence d’horloge montrent que les variations de fréquence à moyen terme sont majoritairement limitées par les variations de puissance laser et celles du champ magnétique à 2x10-14 à 2 000 s. Ces analyses démontrent aussi que les fluctuations de puissance laser, malgré l’asservissement, sont liées aux fluctuations de polarisation via les fluctuations de température de l’expérience. Pour finir, les études d’un laser bifréquence et bipolarisation pour une horloge CPT compacte sont présentées, ouvrant la voie vers l’industrialisation en réduisant le banc optique. / This thesis work has been granted by a CIFRE-Défense contract to study the frequency stabilities of an atomic clock based on coherent population trapping. The objective is to demonstrate a frequency stability in the range of 10-13 tau-1/2 up to 10 000 s. A caesium vapour cell is used with a high-contrast excitation scheme using cross linear polarisations and a Ramsey interrogation. The short-term frequency stability is presented with the reduction of the phase and the laser power noise, both limiting clock performance at 1 s integration time. The optimisation of the microwave chain with a new local oscillator, and the implementation of a very low noise power lock loop have improved the frequency stability down to 2,3x10-13 at 1 s integration time. The fluctuations analysis of the operating parameters (laser intensity, magnetic field, temperature, etc.) and the measurement of the clock frequency show that the medium-term frequency instability is mostly limited by laser power and magnetic field fluctuations at the level of 2x10-14 at 2 000 s integration time. These analyses also show that laser power fluctuations, despite servo loop control, are related to polarisation fluctuations through temperature fluctuations inside the experiment isolation box. Finally, the studies of a dual-frequency and dual-polarisation laser for a compact CPT clock are presented, paving the way to industrialisation by reducing the optical bench.

Ce mémoire présente quelques expériences de refroidissement radiatif transverse d'un jet d'hélium 4 métastable sur la transition 23S → 2 3P . Une première partie est consacrée à la description du laser à solide (LNA), en anneau, monomode et asservi sur la raie atomique à 1.083 micron de l'hélium, qui a été construit pour ces expériences. La seconde partie décrit quelques expériences de refroidissement radiatif transverse d'un jet d'hélium métastable qui ont été réalisées avec ce laser ; on y présente en particulier une expérience utilisant un piégeage cohérent de population ("résonance noire") sélectif en vitesse, qui a permis d'atteindre une température à une dimension de 2 microKelvins, inférieure à l'énergie de recul d'un seul photon.

Cette these reporte le développement d'un système d'architecture simple, resonant à 895 nm, utilisé pour la detection de resonances à piégeage coherent de population (CPT) de fort contraste dans des cellules à vapeur de cesium. Le système laser combine une diode laser DFB, un modulateur électro-optique d'intensité type Mach-Zehnder piloté à 4.596 GHz pour la génération de bandes latérales optiques séparées de 9.192 GHz et un système de type Michelson pour produire à terme un champ optique bichroamatique dont la polarisation est alternativement circulaire gauche et circulaire droite au rythme de la fréquence de Bohr des atomes. Ce schéma de polarisation CPT optimisé, proposé par le groupe de Happer à Princeton en 2004, permet de pomper optiquement un grand nombre d'atomes sur la transition d'horloge entre les sous-niveaux Zeeman 0-0 de l'état fondamental. Des techniques avancées ont été implémentées pour stabiliser la puissance laser, la suppression de porteuse optique en sortie de l'EOM et la fréquence laser. En utilisant ce montage, nous avons démontré la détection de résonances CPT avec un contraste de 80% dans des cellules Cs de dimensions centimétriques. Le contraste augmente avec la puissance laser au dépit d'un élargissement de la résonance CPT. Pour contourner ce problème, nous avons proposé la spectroscopie Ramsey de résonances CPT pour combiner fort contraste et faible largeur de raie. Dans ce montage, l'EOM est utilisé et pour la génération de bandes latérales optiques et comme un obturateur de lumière pour produire l'interaction Ramsey. Des franges de Ramsey de largeur 166 Hz et de contraste supérieur à 30% ont été détectées avec ce système. Ce système laser sera utilisé dans un future proche au sein d'une horloge atomique CPT de haute-performance.

Ce mémoire présente l'étude du déplacement collisionnel de la fréquence d'horloge du césium en présence du gaz tampon hélium ou xénon. L'introduction d'un gaz tampon dans les cellules à vapeur alcaline est nécessaire pour diminuer la largeur de raie de la résonance CPT par effet Dicke. Cependant, la présence de gaz tampon induit un déplacement quadratique de la fréquence d'horloge en fonction de la température de la cellule. Il est possible d'annuler la dépendance thermique du déplacement collisionnel en se plaçant à une température, dite d'inversion, déterminée par le ratio de gaz tampons introduits dans la cellule. Cette température est un point de fonctionnement de choix pour l'opération d'horloges atomiques miniatures et nécessite d'être de l'ordre de 90 voire 100 °C pour les applications à contraintes environnementales sévères. Nous avons mesuré les valeurs des coefficients de déplacement collisionnel de la fréquence d’horloge du césium en présence d’hélium et déterminé pour la première fois la valeur du coefficient quadratique en température. Concernant le xénon, les mesures des valeurs des coefficients de déplacement collisionnel sont incertaines en raison du caractère cubique non-attendu du déplacement collisionnel de la fréquence d’horloge du césium en présence de xénon. Ce comportement serait attribué à des interactions avec les molécules transitoires de van der Waals. Nous avons également établi qu'un mélange de gaz tampon néon-hélium permet d'obtenir des températures d'inversion supérieures à 80 °C. Des mesures dans des micro-cellules ont révélé des températures de l'ordre de 89 à 94 °C pour des mélanges à quelques pourcents d'hélium. / This thesis presents a study on collisional shift of cesium clock frequency in the presence of helium or xenon buffer gas. Introduction of buffer gas in alkaline vapour cells is necessary to narrow the CPT line-width by Dicke effect. Nevertheless, buffer gas induces a quadratic shift of the clock frequency versus temperature cell. Cancellation of collisional shift temperature dependence is possible at a so-called inversion temperature depending on the buffer gas ratio. This inversion temperature is great working point for micro atomic clocks. This temperature is required to be 90 or even 100 °C, especially to work in harsh environmental constraints. We measured collisional shift coefficients of cesium clock frequency in presence of helium buffer gas and we determined for the first time the value of the quadratic coefficient. About xenon buffer gas, the measurement of collisional shift coefficients is more difficult because of non-expected cubic behavior of collisional clock frequency shift which could be linked to the interaction with van der Waals molecules. We established that a neon-helium buffer gas mixture could allow an inversion temperature superior to more than 80 °C. Inversion temperatures from 89 to 94 °C are measured in cesium vapor microcells filled with a mixture containing a few percent of helium.

La thèse présente une nouvelle méthode d'interrogation d'une transition atomique à partir d'une séquence temporelle d'impulsions de piégeage cohérent de population (Coherent Population Trapping). Chaque impulsion sert pour la préparation, la détection et le renouvellement de la superposition d'états et permet des réaliser des franges d'oscillation de résonance noire sans auncune préparation atomique initiale. La méthode, développée sur une vapeur thermique de Césium en régime Lamb-Dicke, combine le profil de résonance obtenu pendant une interaction impulsionnelle des atomes avec la lumière CPT et les oscillations entre l'état noir $|\Psi_{NC}\rangle$ et l'état radiatif couplé $|\Psi_{+}\rangle$. La largeur à mi-hauteur de la frange centrale suit une loi de type Ramsey en 1/2T. Dans l'expérience réalisée, différentes séquences d'impulsions CPT sont appliquées en fonction de la durée caractéristique de pompage optique dans l'état noir et conduisent à l'osbervation de franges aussi étroites que 60 Hz sur une fréquence de référence de 10 GHz. La réalisation du couplage Lin-perp-Lin en configuration double lambda a permis de modifier la distribution des atomes entre les niveaux hyperfins Zeeman du Cs et de réduire fortement la perte de population sur les sous-niveaux extrêmes. Une étude théorique est menée à partir du formalisme de la matrice densité et de la fonction d'onde complexe qui permettent d'évaluer les déphasages optiques accumulés au cours de l'interaction lumière-atome en régime transitoire ou stationnaire. Le modèle de la fonction d'onde introduit une quantité complexe sur les positions en énergie des niveaux atomiques et permet de calculer les déplacements de fréquence associés uniquement aux déphasages optiques du régime transitoire. Lorsque une relaxation de la cohérence entre les niveaux d'horloges est prise en compte, un faible déplacement de la fréquence de résonance est aussi mis en évidence. Au cours de la thèse, la technique du train d'impulsions CPT a été mise au point et élimine pratiquement les temps morts entre chaque cycle d'interrogation de la fréquence d'horloge.

Ce travail de thèse, effectué dans le cadre du projet européen MClocks (http://www.inrim.it/mclocks), reporte le développement et la caractérisation métrologique d’une horloge atomique à cellule de césium de haute performance basée sur le phénomène de piégeage cohérent de population (CPT). Cette horloge exploite un schéma de pompage CPT optimisé nommé push-pull optical pumping (PPOP), permettant la détection de résonances CPT à fort contraste sur la transition d’horloge 0-0. Une caractérisation détaillée des différents éléments de l’horloge est reportée. L’horloge fut exploitée en mode continu (CW) et en mode impulsionnel de type Ramsey. Dans les deux modes de fonctionnement, l’horloge démontre une stabilité relative de fréquence de l’ordre de 2 10−13 τ−1/2 jusque 100 s d’intégration, principalement limitée par des effets de puissance laser. Cette horloge atomique, parmi les meilleures horloges à cellule développées à travers le monde, pourrait trouver des applications pour les systèmes de télécommunications, d’instrumentation, de défense ou navigation par satellite.Cette thèse reporte aussi une technique originale de stabilisation de fréquence laser par spectroscopie sub-Dopplerbi-fréquence en cellule. La plateforme constituée par l’horloge a été utilisée pour mener des tests de physique plus amont incluant la caractérisation par spectroscopie CPT d’une cellule de césium avec un revêtement anti-relaxant OTS (octadecyltrichlorosilane) ou la caractérisation de microcellules à vapeur de césium avec gaz tampon développées à FEMTO-ST pour des horloges atomiques miniatures. / This thesis work, performed in the frame of the MClocks European project (http://www.inrim.it/mclocks), reports the development and metrological characterization of a high-performance Cs vapor cell atomic clock based on coherent population trapping (CPT). The clock uses an optimized CPT pumping scheme, named push-pull optical pumping (PPOP), allowing the detection of high-contrast CPT resonances on the 0-0 magnetic-field insensitive clock transition. A detailed characterization of key components of the clock is reported. The clock was operated in the continuous-wave (CW) regime and in a Ramsey-like pulsed regime. In both regimes, the clock demonstrates a short-term fractional frequency stability at the level of 2 10−13 τ−1/2 up to 100 s averaging time, mainly limited by laser power effects. This CPT clock, ranking among the best microwave vapor cell atomic frequency standards, could find applications in telecommunication, instrumentation, defense or satellite-based navigation systems.This thesis reports also a novel laser frequency stabilization technique using dual-frequency sub-Doppler spectroscopy in a vapor cell. The clock ”platform” has also been used to perform using CPT spectroscopy the characterization of a Cs vapor cell coated with octadecyltrichlorosilane (OTS) or original buffer-gas filled Cs vapor micro-fabricated cells developed in FEMTO-ST for CPT-based miniature atomic clocks.

Dans ce travail de thèse, je considère deux phénomènes distincts, tous deux liés aux interactions non-linéaires entre la lumière et des atomes. La première partie est dédiée à du mélange à 4 ondes basé sur des degrés de liberté internes d’atomes d’hélium à température ambiante, et l’utilise pour des processus d’amplification et de la génération d’états comprimés. Le second phénomène étudié est basé sur des degrés de liberté externes d’atomes de césium froids et est utilisé pour du stockage de lumière et la génération d’un champ conjugué en phase par mélange d’ondes. J'ai expérimentalement observé et caractérisé de l'amplification sensible à la phase par mélange à quatre ondes dans de l'hélium métastable à température ambiante. J'ai obtenu un gain maximum d'environ 9 dB avec une bande passante d'environ 300 kHz. Les fonctions de transfert phase/phase obtenues ont montré une forte compression de phase, indiquant que le phénomène était presque exempt de processus indésirables. Dans la seconde partie, j'explique comment les résonances de recul, dues à un transfert de quantité de mouvement entre un photon et un atome, peuvent être utilisées pour du stockage de lumière. J'explique également comment ce phénomène peut conduire à la génération d’un champ conjugué, et pourquoi la théorie existante ne permet pas de modéliser le creux qui apparaît dans le spectre de génération du champ conjugué lorsqu’on augmente la puissance optique. Pour reproduire ce nouvel élément, j’ai effectué un développement jusqu’au 5e ordre, qui démontre qu’il dépend de la cohérence qui est excitée entre des niveaux de moments atomiques différents. Je montre ensuite qu'un modèle plus simple, basé sur trois niveaux atomiques définis par des degrés de liberté interne et externe de l'atome, peut expliquer le phénomène observé. / In this PhD work, two distinct phenomena are considered, which are both related to non-linear interactions between light and atoms. The first part of the thesis is dedicated to four wave mixing based on the internal degrees of freedom of room temperature helium atoms and uses it for amplification processes and generation of squeezed light. The second studied process is based on external degrees of freedom of cold cesium atoms and used for light storage and phase conjugate field generation through multi-wave mixing. I experimentally observed and characterized phase sensitive amplification via four-wave mixing in metastable helium at room temperature. I have obtained about 9 dB of maximum gain with a bandwidth of about 300 kHz. The obtained phase transfer functions showed a strong phase squeezing, indicating that the phenomenon was almost free of unwanted processes. In the second part, I explain how recoil induced resonances, which are due to the transfer of momentum between a photon and an atom, can be used to store light. I also explain how this phenomenon can lead to generation of a phase conjugate field, and why the existing theory fails to model the dip, which appears in the phase conjugate generation spectrum when the field power is increased. I extend the model to the fifth order so that it can reproduce this new feature and demonstrate that it depends on the decay rate of the coherence, which is excited between atomic levels of different momenta. I then show that a simpler model, which is based on three levels defined by internal and external degrees of freedom of the atom, can explain the observed phenomenon.