We measure inelastic cross sections for atomic thorium (Th) and molecular thorium monoxide (ThO) in collisions with $^3$He at temperatures near 1 K. We determine the Zeeman relaxation cross section for Th ($^3$F$_2$) to be $\sim 2 \times 10^{-17}$~cm$^{-2}$ at 800~mK. We study electronic inelastic processes in Th ($^3$P$_0$) and find no quenching even after $10^6$ collisions at 800~mK. We measure the vibrational quenching cross section for ThO~(X,~$\nu=1$) to be $(7.9 \pm 2.7) \times 10^{-19}$~cm$^{-2}$ at 800~mK. Finally, we observe indirect evidence for ThO (X, $\nu=0$)--$^3$He van der Waals complex formation, and measure the 3-body recombination rate constant to be $\Gamma_3 = (8 \pm 2) \times 10^{-33}$~cm$^6$s$^{-1}$ at 2.4~K. The stability of the ground Th ($^3$F$_2$) state, metastable Th ($^3$P$_0$) state, and vibrational excited ThO (X, $\nu=1$) state provides data on anisotropic interactions in new systems and opens up the possibility for further studies and experiments, including trapping. / Physics

L’expérience GBAR repose sur la production d’ions antihydrogène positifs dans le but de mesurer l’accélération gravitationnelle à laquelle est soumise l’antimatière au repos. Le projet ANTION, sous-projet de GBAR, a pour but la production de ces ions d’antimatière. Il vise également à mesurer la section efficace de production d’antihydrogène dans les collisions d’antiprotons sur des atomes de positronium, ainsi que les sections efficaces correspondantes avec la matière, de production d’hydrogène et de l’ion hydrogène négatif. Ces expériences reposent sur la formation d’un nuage très dense de positronium, et nécessitent donc une grande quantité de positons qui seront implantés sur un matériau convertisseur de positons en positronium. Cette thèse décrit la construction d’un piège à “buffer gas” à trois étages, destiné à piéger et accumuler des positons pour le projet ANTION. L’association d’un piège de Penning avec une source basée sur un Linac constitue un montage expérimental unique. Le piège a été construit et optimisé, et est maintenant pleinement opérationnel. Les protocoles de piégeage ont été étudiés et les effets du gaz tampon et du gaz de refroidissement sur le taux de piégeage et la durée de vie des positons ont été quantifiés. Afin de faciliter la mesure de la section efficace de production de l’hydrogène, une simulation avec GEANT4 a été mise au point. Elle décrit l’évolution temporelle et spatiale des atomes d’ortho-positronium dans la cavité où aura lieu la production d’hydrogène. On estime que 2.7 atomes d’hydrogène sont produits pour des proton de 6 keV d’énergie incidente, en utilisant les sections efficaces calculées avec le modèle “Coulomb-Born Approximation”, et 1.6 atomes d’hydrogène pour des protons de 10 keV, si l’on utilise la méthode “two-center convergent close-coupling”. Les simulations permettent également d’estimer le bruit de fond associé aux positons et à l’annihilation du para-positronium. Cette étude amène à proposer une modification permettant d’augmenter le nombre d’atomes de positronium dans la cavité. En parallèle, une étude a porté sur l’efficacité de modération de positons d’une couche épitaxiale de carbure de silicium 4H-SiC. Une efficacité de modération de 65% a été mesurée pour des positons implantés avec une énergie de l’ordre du kilo- électronvolt. Ce résultat intéresse les expériences de physique utilisant des positons lents, car il permet d’améliorer la luminosité de faisceaux de positons; dans le cas de GBAR cela permettrait d’augmenter l’efficacité de piégeage des positons. / The GBAR experiment relies on the production of antihydrogen positive ions to achieve its goal of measuring the gravitational acceleration of antimatter at rest. The ANTION project, included in the GBAR enterprise, is responsible for the production of these antimatter ions. Moreover, it also aims to measure the cross section of antihydrogen production throughout the collision of antiprotons and positronium atoms, as well as the matter cross sections of hydrogen and the hydrogen negative ion. These experiments imply the formation of a very dense positronium cloud, thus a large amount of positrons will be implanted on a positron/positronium converter material. This thesis reports the construction of a three stage buffer gas trap with the goal of trapping and accumulating positrons for the ANTION project. The combination of the Penning-type trap with a LINAC source constitutes a unique experimental setup. The trap was commissioned and optimized and is now fully operational. Trapping protocols were studied and the effect of the buffer and cooling gases on the positron trapping rate and lifetime was assessed. In order to assist the cross section measurement of hydrogen, a GEANT4 simulation was developed. It evaluates the time and spatial evolution of the ortho-positronium atoms in a cavity, where hydrogen production will take place. It was estimated that 2.7 hydrogen atoms are produced for proton impact energy of ∼ 6 keV, according to the cross sections computed with the Coulomb-Born Approximation model, and 1.6 hydrogen atoms for a proton impact energy of ∼ 10 keV, according to the two-center convergent close-coupling method. The simulations also allow the estimation of the background associated with the positron and para-positronium decay. In addition, a suggestion is proposed to increase the number of positronium atoms in the cavity. In parallel, the positron moderation efficiency of a commercially available 4H-SiC epitaxial layer was studied. A 65% moderation efficiency was observed for kiloelectronvolt implanted positrons. This result can be of interest to slow positron physics experiments by improving the brightness of positron beams, and in particular to GBAR as it can potentially increase the efficiency of positron trapping.

This thesis describes the design, construction, operation, and characterisation of an experimental apparatus that produces a source of internally cold, slow molecules that can be used for studying ion-molecule reactions at low temperatures. The apparatus combines buffer-gas cooling with a bent quadrupole velocity selector to cool both the translational and rotational degrees of freedom of the molecules. A cold cell (6 K) is filled with a buffer gas, such as helium, that exhibits sufficiently high vapour pressure for cryogenic applications. Hot molecules (150 to 300 K) enter the cell and thermalise with the buffer gas through collisions. Molecules are subsequently loaded into an electrostatic quadrupole guide, which acts as a velocity filter; only translationally cold polar molecules are guided around the bend. Using a buffer-gas-cooled source of molecules for electrostatic velocity selection, rather than a 300 K effusive source, yields a rotationally cold sample, with J ≤ 3. This rotational selectivity will enable the dependence of reaction cross sections on the reactant rotational state to be examined. Mass spectrometry is used to characterise cold molecular beams of ND3 and CH3F, while (2+1) REMPI spectra are recorded for the ammonia isotopologues. The peak velocity of guided ND3 is 75.86(0.70) ms-1 for standard conditions in a 6 K helium buffer gas cell (1.0 sccm ND3 flow rate, 0.6 mbar helium inlet pressure, ± 5 kV voltage). This corresponds to a peak kinetic energy of 6.92(0.13) K. (2+1) REMPI spectroscopy of the B1E''(v2'=5) ← X(1) transition enabled the rotational state distribution of guided ammonia molecules to be established. PGOPHER simulations of the experimental spectra suggest a rotational temperature of 10 K for ND3 molecules (from a 6 K helium buffer gas cell). The extent of translational and rotational cooling can be controlled by varying the molecular and buffer gas densities within the cell, by changing the temperature of the buffer gas cell (we can operate at 6 K or 17 K), or by changing the buffer gas. The translational temperature of guided ND3 is similar in a 6 K helium and 17 K neon buffer gas cell (peak kinetic energies of 6.92(0.13) K and 5.90(0.01) K, respectively) because the heavier neon gas has a slightly lower thermal velocity at 17 K than helium does at 6 K. Despite similar translational temperatures, the rotational temperature of guided ND3 is lower for molecules exiting the 6 K helium cell compared to the 17 K neon buffer gas cell (10 K and 15 K, respectively). The 6 K helium and 17 K neon buffer gas cells provide an excellent opportunity to investigate the effect of rotational cooling on branching ratios and reaction rates in low temperature ion-molecule reactions. The buffer gas cell and velocity guide described in this work will be combined with a linear Paul ion trap, to facilitate the study of cold ion-molecule reactions.

Inelastic collision processes driven by anistropic interactions are investigated below 1 K. Three distinct experiments are presented. First, for the atomic species antimony (Sb), rapid relaxation is observed in collisions with \(^4He\). We identify the relatively large spin-orbit coupling as the primary mechanism which distorts the electrostatic potential to introduce significant anisotropy to the ground \(^4S_{3/2}\) state. The collisions are too rapid for the experiment to fix a specific value, but an upper bound is determined, with the elastic-to-inelastic collision ratio \(\gamma \leq 9.1 x 10^2\). In the second experiment, inelastic \(\mathcal{m}_J\)-changing and \(J\)-changing transition rates of aluminum (Al) are measured for collisions with \(^3He\). The experiment employs a clean method using a single pump/probe laser to measure the steady-state magnetic sublevel population resulting from the competition of optical pumping and inelastic collisions. The collision ratio \(\gamma\) is measured for both \(\mathcal{m}_J\)- and \(J\)-changing processes as a function of magnetic field and found to be in agreement with the theoretically calculated dependence, giving support to the theory of suppressed Zeeman relaxation in spherical \(^2P_{1/2}\) states [1]. In the third experiment, very rapid atom-atom relaxation is observed for the trapped lanthanide rare-earth atoms erbium (Er) and thulium (Tm). Both are nominally nonspherical \((L \neq 0)\) atoms that were previously observed to have strongly suppressed electronic interaction anisotropy in collisions with helium \((\gamma > 10^4-10^5, [2,3])\). No suppression is observed in collisions between these atoms \((\gamma \lesssim 10)\), which likely implies that evaporative cooling them in a magnetic trap will be impossible. Taken together, these studies reveal more of the role of electrostatic anisotropy in cold atomic collisions. / Physics

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We cool and study trans-Stilbene, Nile Red and Benzonitrile in a cryogenic (7K) cell filled with low density helium buffer gas. No molecule-helium cluster formation is observed, indicating limited atom-molecule sticking in this system. We place an upper limit of 5% on the population of clustered He-trans-Stilbene, consistent with a measured He-molecule collisional residence time of less than \(1 \mu s\). With several low energy torsional modes, trans-Stilbene is less rigid than any molecule previously buffer gas cooled into the Kelvin regime. We report cooling and gas phase visible spectroscopy of Nile Red, a much larger molecule. Our data suggest that buffer gas cooling will be feasible for a variety of small biological molecules. The same cell is also ideal for studying collisional relaxation cross sections. Measurements of Benzonitrile vibrational state decay results in determination of the vibrational relaxation cross sections of \(\sigma_{22} = 8x10^{-15} cm^2\) and \(\sigma_{21} = 6x10^{-15} cm^2\) for the 22 (v=1) and 21 (v=1) states. For the first time, we directly observe formation of cold molecular dimers in a cryogenic buffer gas cell and determine the dimer formation cross section to be \(\sim10^{-13} cm^2\). / Physics

Les horloges atomiques miniatures présentent des stabilités de fréquence inégalées avec des volumes de quelquescentimètres cubes et des consommations inférieures à 100mW.Dans cette thèse, les paramètres optimaux concernant la conception et la fabrication des cellules à vapeur decésium, un des composant clés de ce type d’horloges, sont définis. Ainsi, les performances de plusieurs cellulesont été caractérisées en condition d’horloge à court et long terme. En parallèle, des solutions sont proposéespour pallier à certaines limitations telles que la plage de température opérationnelle, le coût de fabrication dudispositif et la facilité d’assemblage du module physique.Un nouveau mélange de gaz tampon composé de néon et d’hélium peut étendre la plage de fonctionnementau-dessus de 80 C, en adéquation avec les besoins industriels. A l’inverse des gaz tampon usuels, ce mélangeest compatible avec les dispensers de césium solides, dont la fiabilité est établie.Outre les gaz tampon, les revêtements permettent également de limiter la relaxation induite par les parois dela cellule. Ici, des revêtements d’octadécyltrichlorosilane sont étudiés. Un effet anti-relaxant a été observé dansdes cellules centimétriques et un procédé a été développé pour revêtir des cellules micro-fabriquées.D’autres sources de césium sont présentées pour s’affranchir des inconvénients propres aux dispensers solides.Un dispenser sous forme de pâte, qui peut être déposée collectivement, a été étudié et montre des densitésatomiques stables jusqu’à présent. Un concept de vannes hermétiques micro-fabriquées a été proposé poursceller hermétiquement et séparer des cellules d’un réservoir de césium commun.Les premières étapes vers un module physique micro-fabriqué sont ensuite présentées. En particulier, un designoriginal de cellule combinant des réseaux de diffraction à une cavité en silicium formée par gravure anisotropea été caractérisé et a montré des contrastes CPT remarquables malgré un volume de cavité réduit, ce qui permettraitde réaliser un module physique particulièrement compact. Enfin, des cellules intégrant des résistanceschauffantes et thermométriques ont été fabriquées et leur compatibilité vis-à-vis du champ magnétique généréa été caractérisée dans un prototype de module physique compact. / Chip-scale atomic clocks (CSACs) provide unprecedented frequency stability within volumes down to a fewcubic centimeters and power consumptions as low as 100mW.In this work, we determine the optimal parameters regarding the design and the fabrication of cesium vaporcells, one of the key components of a CSAC. For this purpose, cells were characterized on both short and longtermperformances in clock setups. In addition, we propose solutions to overcome present limitations includingthe operating temperature range, the device microfabrication cost and the ease of integration of the physicspackage.A novel mixture of buffer-gas composed of neon and helium was found to potentially extend the operating rangeof the device above 80 C, meeting the industrial requirements. Unlike the well-known buffer gas compositions,this mixture is compatible with solid cesium dispensers whose reliability is established. As an alternativeto buffer gases, wall coatings are known to limit the relaxation induced by sidewalls. Here, we investigatedoctadecyltrichlorosilane (OTS) coatings. An anti-relaxation effect has been observed in centimeter-scale cellsand a process was developed to coat microfabricated cells.Other cesium sources have been investigated to overcome the drawbacks imposed by solid cesium dispensers. Apaste-like dispenser, which can be deposited collectively, was explored and has shown stable atomic densities sofar. Single-use zero-leak micro valves were also proposed to hermetically seal and detach cells from a commoncesium reservoir.Eventually, the first steps toward a microfabricated physics package were made. In particular, an originalcell design combining diffraction gratings with an anisotropically etched single-crystalline silicon sidewalls wascharacterized and exhibited remarkable CPT contrasts despite a reduced cavity volume, which could lead to amore compact physics package. Finally, cells with integrated heating and temperature sensing resistors werefabricated and their magnetic field compliance was characterized in a compact physics package prototype.

Ce mémoire présente l'étude du déplacement collisionnel de la fréquence d'horloge du césium en présence du gaz tampon hélium ou xénon. L'introduction d'un gaz tampon dans les cellules à vapeur alcaline est nécessaire pour diminuer la largeur de raie de la résonance CPT par effet Dicke. Cependant, la présence de gaz tampon induit un déplacement quadratique de la fréquence d'horloge en fonction de la température de la cellule. Il est possible d'annuler la dépendance thermique du déplacement collisionnel en se plaçant à une température, dite d'inversion, déterminée par le ratio de gaz tampons introduits dans la cellule. Cette température est un point de fonctionnement de choix pour l'opération d'horloges atomiques miniatures et nécessite d'être de l'ordre de 90 voire 100 °C pour les applications à contraintes environnementales sévères. Nous avons mesuré les valeurs des coefficients de déplacement collisionnel de la fréquence d’horloge du césium en présence d’hélium et déterminé pour la première fois la valeur du coefficient quadratique en température. Concernant le xénon, les mesures des valeurs des coefficients de déplacement collisionnel sont incertaines en raison du caractère cubique non-attendu du déplacement collisionnel de la fréquence d’horloge du césium en présence de xénon. Ce comportement serait attribué à des interactions avec les molécules transitoires de van der Waals. Nous avons également établi qu'un mélange de gaz tampon néon-hélium permet d'obtenir des températures d'inversion supérieures à 80 °C. Des mesures dans des micro-cellules ont révélé des températures de l'ordre de 89 à 94 °C pour des mélanges à quelques pourcents d'hélium. / This thesis presents a study on collisional shift of cesium clock frequency in the presence of helium or xenon buffer gas. Introduction of buffer gas in alkaline vapour cells is necessary to narrow the CPT line-width by Dicke effect. Nevertheless, buffer gas induces a quadratic shift of the clock frequency versus temperature cell. Cancellation of collisional shift temperature dependence is possible at a so-called inversion temperature depending on the buffer gas ratio. This inversion temperature is great working point for micro atomic clocks. This temperature is required to be 90 or even 100 °C, especially to work in harsh environmental constraints. We measured collisional shift coefficients of cesium clock frequency in presence of helium buffer gas and we determined for the first time the value of the quadratic coefficient. About xenon buffer gas, the measurement of collisional shift coefficients is more difficult because of non-expected cubic behavior of collisional clock frequency shift which could be linked to the interaction with van der Waals molecules. We established that a neon-helium buffer gas mixture could allow an inversion temperature superior to more than 80 °C. Inversion temperatures from 89 to 94 °C are measured in cesium vapor microcells filled with a mixture containing a few percent of helium.

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