L'actionneur « plasma » consiste en une décharge électrique établie dans l'air à pression atmosphérique à la surface d'un isolant. L'apport de quantité de mouvement induit par ces plasmas froids de surface, dû à la migration des ions soumis à la force de Coulomb et appelé "vent ionique", est utilisé ici pour modifier l'état collé ou décollé d'un écoulement. <br />Le travail réalisé est divisé en deux parties. <br />L'objectif de la première partie est de développer l'actionneur afin d'obtenir une décharge stable et homogène à travers deux exemples : la décharge couronne et la décharge à barrière diélectrique (DBD). La décharge couronne est obtenue en appliquant une haute tension, AC ou DC, entre deux fils placés à l'intérieur de rainures dans l'isolant. Le champ électrique moyen est de 8 kV/cm, pour un courant moyen de 1,5 mA/m pour une puissance électrique moyenne de 75 W/cm2. La DBD est obtenue en appliquant une haute tension alternative (plusieurs kV avec une fréquence allant de 100 à quelque kHz) entre deux électrodes placées de part et d'autre de l'isolant. Les mesures de vent ionique ont montré pour ces deux décharges une vitesse de 3 m/s environ à 1 mm au-dessus de la paroi.<br />Dans une seconde partie nous avons testé les performances de l'actionneur pour le contrôle d'écoulements. Des essais préliminaires à faible vitesse (< 2 m/s) ont montré la possibilité de recoller un écoulement et de contrôler les structures crées en aval à l'aide d'une décharge pulsée. A plus haute vitesse (´ 30 m/s), nous avons contrôlé l'état collé ou décollé d'un écoulement dans le cas d'une couche de mélange plane et d'un jet à section rectangulaire. Nous avons alors observés des modifications sur les propriétés du développement aval de l'écoulement, comme par exemple l'épaisseur de couche de mélange ou de vectorisation du jet. Par ailleurs, ces derniers travaux semblent indiquer que l'actionneur est plus efficace pour le décollement que le recollement et lorsque l'actionneur utilisé est la DBD.

Combiné à une demande en énergie croissante, les ressources limitées de pétrole et de gaz naturel nous obligent à rechercher des alternatives plus propres et de plus en plus efficaces pour la production d'énergie. L'hydrogène (H2) est considéré comme un vecteur énergétique prometteur. Cependant, il existe plusieurs problèmes liés à l'utilisation de H2, depuis son transport jusqu'à sa distribution. La transformation de la molécule de H2 peut s’effectuer par la synthèse d’un composé contenant du carbone, à savoir du méthane (CH4), offrant ainsi la possibilité d'utiliser le réseau de transport existante. En effet, la réaction de Sabatier, qui est fortement exothermique, implique la réaction du dioxyde de carbone (CO2) et du dihydrogène afin de produire du méthane et de l’eau. Ce procédé, appelé méthanation, représente une approche réalisable contribuant à la réduction des émissions de CO2 dans l'atmosphère, à travers un cycle fermé du carbone impliquant la valorisation du CO2. Cependant, en dessous d’une température de 200 °C, la conversion devient proche de zéro, tandis qu’à des températures plus élevés (>300 °C), des réactions secondaires favorisant la formation du CO et d’H2 apparaissent. C’est une des raisons pour laquelle de nouveaux types de catalyseurs doivent être étudiés dans le but de maximiser la sélectivité du méthane à des basses températures et à pression atmosphérique. Par conséquent, en utilisant des catalyseurs associés aux plasmas DBD, l’activation de la réaction de méthanation peut ainsi être améliorée. Plusieurs catalyseurs contenant du Ni ont donc été synthétisés en utilisant différents oxydes de Ce-Zr en tant que supports, avec un ratio Ce-Zr variable. Les résultats obtenus dans des conditions adiabatiques à basses températures (comprises entre 120 et 150 °C), en présence de catalyseurs activés par plasma, sont prometteurs. La conversion du CO2 en CH4 est d’environ 85 % avec une sélectivité proche de 100 %. En l’absence de catalyseurs activés par plasma, cette même conversion est observée à 350 °C, tandis qu’à basses températures et sans plasma, celle-ci est presque nulle. Ce système à basse consommation d’énergie permet donc de diminuer le coût de production du méthane synthétique avec une durée de vie du catalyseur prolongée. / The limited resources of oil and natural gas, together with an increasing energy demand, forces us to seek more and more efficient and cleaner energy production alternatives. Hydrogen has been recently considered as a promising energy carrier. However, there are several inherent problems to the utilization of H2, from its transportation to its distribution. Transformation of the H2 molecule by fixing into a carbon-containing compound, i.e. CH4, will offer the possibility of using the conventional transportation network. Indeed, the Sabatier reaction, which is highly exothermic, involves the reaction of carbon dioxide and hydrogen gas in order to produce methane and water. This process, called methanation, represents a feasible approach contributing to the reduction of the CO2 emissions in our atmosphere, through a closed carbon cycle involving the valorization of CO2, i.e. from capture. However, below a temperature of 250 °C, the conversion becomes practically close to 0 %, whereas at higher temperatures, i.e., (>300 ºC), the co-existence of secondary reactions favours the formation of CO and H2. This is the reason why new catalysts and process conditions are continuously being investigated in order to maximize the methane selectivity at low reaction temperatures at atmospheric pressure. Therefore, by using catalysts combined to Dielectric Barrier Discharge plasmas (DBD), the activation of the methanation reaction can be enhanced and overcome the drawbacks of existing conventional processes. Several Ni-containing catalysts were prepared using various ceria-zirconia oxides as supports, with different Ce/Zr ratios. The results obtained in the adiabatic conditions at low temperatures (ranging between 100-150 °C), in the presence of catalysts activated by plasma, are promising. Indeed, the conversion of CO2 to CH4 is about 85 % with a selectivity close to 100 %. The same conversion in the absence of the plasma activation of the catalyst is observed at 350 °C. At low temperatures (120-150 °C) and without plasma, conversion is almost close to zero. This low consumption energy system helps reduce the cost of production of synthetic methane together with an extended life of the catalyst.

Des composés organiques volatils (COV) présents dans l'air peuvent avoir un fort impact odorant et doivent être traités. Des techniques de traitement classiques permettent de récupérer ou détruire ces composés. Cependant, ces techniques ne sont pas adaptées aux forts débits d'air et/ou aux faibles concentrations, caractéristiques de certains procédés industriels émetteurs de COV. Une alternative prometteuse est l'utilisation de plasmas non-thermiques. Ce type de plasma, obtenu par des décharges électriques hors-équilibre thermodynamique, contient des espèces réactives qui provoquent la destruction des composés organiques volatils. Cette thèse vise à concevoir, construire et tester un réacteur basé sur des plasmas non-thermiques pour le traitement de COV à l'échelle pilote, afin de démontrer la faisabilité d'un tel procédé pour le traitement d'odeurs présentes dans un effluent industriel. Les résultats obtenus montrent que, couplé à un catalyseur, le traitement d'odeurs par plasma non-thermique a un vrai potentiel d'application à l'échelle industrielle. En parallèle, cette thèse cherche à mieux comprendre le rôle des transferts de masse au sein d'un réacteur à l'aide d'un modèle analytique et de simulations numériques. Nous montrons que ces transferts peuvent devenir le processus limitant dans le traitement, et demandent donc une attention particulière lors du design d'un réacteur basé sur des plasmas non-thermiques. / Volatile organic compounds (VOC) present in the atmosphere may have a strong odour impact and, being so, must be treated. Some long-established treatment techniques may be able to recover or destruct these compounds. However, these techniques are not suitable for high flow rates and/or low concentrations, typical conditions found in certain VOC-emitting industrial processes. A promising alternative is the use of non-thermal plasmas. This kind of plasma, obtained through non-equilibrium electric discharges, produce reactive species that prompt the destruction of volatile organic compounds. This thesis aims to conceive, build and test a reactor based on non-thermal plasmas for the abatement of volatile organic compounds at pilot scale, in order to demonstrate the feasability of using such a process to treat odourous compounds present in an industrial effluent. The obtained results show that, combined with a catalyst, the use of non-thermal plasmas for odour control in industrial scale has a real potential. In parallel, this thesis seeks a better understanding of the role played by mass transfer in a non-thermal plasma reactor through the use of an analytical model and numerical simulations. We show that mass transfer may become the limiting process of the treatment, and therefore requires special care throughout the design of a non-thermal plasma reactor.

Le présent mémoire de maîtrise est consacré à une étude spectroscopique de la température du gaz dans les plasmas hors équilibre thermodynamique d’argon à la pression atmosphérique. Nous avons notamment pu extraire, à l’aide de mesures par spectroscopie optique d’émission de structures rotationnelles des systèmes OH (A2Σ+- X2Πi) et N2+ (B2Σu+- X2Σg+), la température rotationnelle d’un plasma radiofréquence en régime capacitif et d’un plasma micro-onde produit par une onde électromagnétique de surface. En comparant ces mesures à celles obtenues par l’analyse de l’élargissement des raies 2p2-1s2 et 2p3-1s2 de l’argon avec un spectromètre à très haute résolution spectrale, nous avons pu démontrer que l’équilibre rotation-translation (Trot=Tg) n’est jamais atteint dans les configurations de plasmas étudiées. Cet écart entre les deux températures est attribué à l’influence des électrons, en compétition avec les atomes neutres, imposant leurs propres températures sur la distribution des niveaux rotationnels. De plus, l’effet du flux de gaz et de l’ajout de CO2 sur le chauffage du gaz a été étudié dans un plasma micro-onde d’argon à la pression atmosphérique. Nous avons noté des changements importants dans les profils axiaux de Tg en amont et en aval de l’excitateur à onde de surface selon les conditions opératoires. Pour séparer les facteurs gouvernant le chauffage du gaz à ceux associés au dépôt de puissance par l’onde électromagnétique, nous avons normalisé nos valeurs de Tg aux intensités des émissions de l’argon liées aux transitions 2p-1s entre 700 et 900 nm. Pour des temps de résidence dans le plasma d’argon suffisamment longs (et donc de faibles débits de gaz), les valeurs de Tg normalisées montrent un comportement assez constant, ce qui indique que le chauffage s’effectue principalement de manière locale. Au contraire, pour des temps plus longs (et donc des débits de gaz plus importants), les valeurs de Tg normalisées augmentent le long de la colonne à plasma, ce qui révèle que les phénomènes de transport commencent à jouer un rôle important. On note aussi un changement de comportement à plus hauts débits de gaz dû au passage d’un régime d’écoulement laminaire à un régime turbulent. En présence de CO2, dû aux mécanismes de chauffage additionnels, les valeurs de Tg normalisées sont systématiquement plus élevées. / The present master thesis is devoted to a spectroscopic study of the gas temperature in non-thermodynamic equilibrium argon plasmas at atmospheric pressure. In particular, we were able to extract, by means of optical emission spectroscopy measurements of rotational structures of the systems OH (A2Σ+- X2Πi) and N2+ (B2Σu+- X2Σg+), the rotational temperature of a radiofrequency plasma in capacitive mode and of a microwave plasma produced by an electromagnetic surface wave. By comparing these measurements with those obtained by the analysis of line broadening from 2p2-1s2 et 2p3-1s2 of argon with an ultrahigh spectral resolution spectrometer, we were able to demonstrate that the rotational-translational equilibrium (Trot=Tg) is never achieved in the plasma configurations studied. The departure from both temperatures is ascribed to the influence of electrons competing with neutrals to impose their own temperature on the distribution of rotational levels. In addition, the effect of gas flow and addition of CO2 admixtures on the gas heating has been studied in a microwave argon plasma at atmospheric pressure. We noted significant changes in the axial profiles of Tg on the upstream and downstream plasma column according to operating conditions. To separate the factors governing the heating of gas from those associated with the deposition of power by the electromagnetic wave, we have normalized our Tg values to the intensities of the argon emissions linked to the transitions 2p-1s between 700 and 900 nm. For long enough gas residence times in the argon plasma (and therefore low gas flow rates), normalized Tg values show a fairly constant behaviour, which indicates that the heating takes place mainly locally. On the contrary, for longer times (and therefore higher gas flow rates), normalized Tg values increases along the plasma column, which reveals that transport phenomena are starting to play an important role. There is also a change in behaviour at higher gas flow rates due to the change from a laminar flow regime to a turbulent regime. In the presence of CO2 admixtures, due to additional heating mechanisms, normalized Tg values are consistently higher.