Les propriétés physiques d’un matériau sont intimement liées à sa structure cristalline et dans le cas d’ions dopants aux sites qu’ils occupent. La première partie de ce travail est dédiée au matériau diphosphate de sodium et de zinc Na2ZnP2O7, cristallisé out vitreux et ceci pour les ions dopants Co2+, Ni2+, Mn2+ et Eu3+. Les phases cristallisées ont été obtenues par la méthode Czochralski, les verres par trempe à partir de l’état fondu. Un ensemble de caractéristiques physiques ont été mises en jeu (Raman, infrarouge, RPE, absorption optique, luminescence) pour déterminer les sites occupés par les ions dopants et l’influence sur les propriétés optiques. La deuxième partie de cet travail consiste à une meilleure connaissance des matériaux diélectriques sans plomb appartenant à la famille pérovskite et plus particulièrement à la solution solide NaNbO3-BaTiO3. Des monocistaux ont été obtenus par la méthode des flux et caractérisés en utilisant plusieurs techniques : diffraction X, microanalyse, évolution thermique des domaines ferroélectriques-ferroélastiques, mesures diélectriques, piézoélectriques et pyroélectriques. / Abstract The physical properties of a material are intimately related to its crystalline structure and in the case of doped ions they are dependent on to the sites they occupy. The first part of this work is dedicated to the diphosphate material of sodium and zinc Na2ZnP2O7, glassy and crystallized for doped ions of Co2+, Ni2+, Mn2+ and Eu3+. The crystallized phases were obtained by the Czochralski method whereas the glasses were obtained by quenching from the molten state. A set of physical characteristics were studied (Raman, infrared, EPR, optical absorption, luminescence) to determine the sites occupied by the doped ions and its influence on the optical properties. The second part of this work consists of a better knowledge of lead-free dielectric materials belonging to the family of Perovskite, more particularly to NaNbO3-BaTiO3 solid solution. Single crystals were obtained by the flux method and were characterized using several techniques: X-rays diffraction, microanalysis, thermal evolution of ferroelectric and ferroelastic domains; dielectric, piezoelectric and pyroelectric measurements.

Dans cette thèse, nous avons étudié les propriétés optiques de boîtes quantiques InAs/GaAs contenues dans un fil photonique. Des résultats antérieurs à cette thèse ont montré que ces fils photoniques permettent d’extraire les photons avec une efficacité très élevée.Le premier résultat original de ce travail est l’observation de la dérive temporelle de la raie d’émission de la photoluminescence d’une boîte quantique. Cet effet a été attribué à la lente modification de la charge de surface du fil due à l’absorption des molécules d’oxygène présentes dans le vide résiduel du cryostat. Nous avons montré qu’une fine couche de Si3N4 permettait de supprimer cette dérive. La dérive temporelle pouvant être différente pour différentes boites quantiques, nous avons pu tirer partie de cet effet pour mettre en résonance deux boites quantiques contenues dans le même fil.Le deuxième résultat original est la mise en évidence de la modification de l’énergie d’émission d’une boîte quantique soumise à une contrainte mécanique induite par la vibration du fil. Nous avons observé que le spectre de la raie d’émission d’une boîte quantique s’élargit considérablement lorsque le fil est mécaniquement excité à sa fréquence de résonance. A l’aide d’une illumination stroboscopique synchronisée avec l’excitation mécanique, nous avons pu reconstruire l’évolution du spectre d’une boîte quantique au cours d’une période de la vibration mécanique. L’amplitude de l’oscillation spectrale de la raie de luminescence dépend de la position de la boîte dans le fil à cause d’un très fort gradient de contrainte. En utilisant deux modes d’oscillation mécanique de polarisations linéaires et orthogonales, nous pouvons extraire une cartographie complète de la position des boîtes quantiques à l’intérieur du fil. Enfin, grâce à ce gradient, on peut, dans certains cas, trouver une position du fil pour laquelle deux boites quantiques peuvent être amenées en résonance. / In the framework of this thesis, single InAs/GaAs quantum dot devices were studied by optical means. Starting with a general description of self-assembled InAs QDs, two types of single QD devices were presented. The first approach was a tapered GaAs photonic wire embedding single InAs QDs whose efficiency as a single photon source was previously shown to be 90%. We investigated several optical properties of the single QDs. The charged and neutral states of the QD were identified and selectively excited using quasi-resonant excitation.The first original result of this thesis is the observation of a continuous temporal blue-drift of the QD emission energy. We attributed this blue drift to oxygen adsorption onto the sidewall of the wire, which modified the surface charge and hence the electric field seen by the QD. Moreover, we demonstrated that a proper coating of the GaAs photonic nanowire surface suppressed the drift. The temperature effect on this phenomenon revealed an adsorption peak around 20K, which corresponds to the adsorption of oxygen on GaAs. This observation is in good agreement with previous temperature studies with a tapered photonic wire. This was the first study of the spectral stability of photonic wires embedding QDs, crucial for resonant quantum optics experiments. As an alternative, we took advantage of this temporal drift to tune QD emission energies. In a controlled way, we tuned into resonance two different QDs which were embedded in the same photonic nanowire. In the last part of this work, we studied the influence of the stress on single QDs contained in a trumpet-like GaAs photonic wire. The main effect of stress is to shift the luminescence lines of a QD. We applied the stress by exciting mechanical vibration modes of the wire. When the wire is driven at its the mechanical resonance the time-integrated photoluminescence spectrum is broaden up to 1 meV owing to the oscillating stress, The measured spectral modulation is a first signature of strain-mediated coupling between a mechanical resonator and embedded QD single light emitter. With a stroboscopic technique, we isolated a certain phase of the oscillating wire and thereby selected a value of QD emission energies. As a highlight of our study, we managed to bring two different QDs contained in the same wire into resonance by controlling their relative phase. In addition, we could extract the 2D spatial positioning of embedded QDs from the spectral shifts observed for two orthogonal mechanical polarizations.. The investigation of the strain-mediated tuning of QDs can, therefore, be an effective tool to explore the QD positions without destroying the sample.

En passant de l’état massif à la nanoparticule les matériaux métalliques voient certaines de leurs caractéristiques modifiées de manière notable comme par exemple les propriétés optiques avec l’apparition d’une résonance dans le spectre optique, la Résonance Plasmon de Surface Localisée (RPSL) responsable du changement de couleur des nanoparticules métalliques. Les propriétés vibrationnelles et thermiques de nanoparticules métalliques ont été étudiées à l’aide d’une technique de Spectroscopie Femtoseconde. Nous avons montré qu’il était possible d’exciter et de détecter optiquement des fréquences de vibrations mécaniques dans le domaine térahertz pour des nanoparticules de platine composées de moins de cent atomes. D’autre part l’augmentation des effets dus aux interfaces a été mis en évidence sur les propriétés thermiques de nanoparticules d’or et d’argent. La résistance thermique à l’interface, résistance de Kapitza, voit son rôle augmenter lors du transfert thermique à l’échelle nanométrique. Une corrélation entre les valeurs mesurées et les impédances acoustiques des matériaux composants les interfaces a été mise en évidence. Nous avons aussi montré qu’elle augmente quand la température diminue de 300K à 70K. Les propriétés optiques de nanoparticules non sphériques ont été étudiées à l’aide de la Spectroscopie à Modulation Spatiale. Cette technique a permis de repérer puis de caractériser des nano-bâtonnets d’or individuels. Nous avons montré que la largeur spectrale de la RPSL est fortement dépendante de la géométrie des nanoparticules (diamètre et longueur). Cette double dépendance n’est pas prédite par les modèles classiques ou quantique existants / The size reduction of metals, from bulk to nanoparticles, induces significant modifications of their properties. For instance, the optical properties evolve and a new resonance, the localized surface plasmon resonance, appears in the optical spectrum and is responsible for the change of colors of metallic nanoparticles. This work is focused on studies of metals’ properties at the nanometric scale. In the first part, the vibrational and thermal properties are studied with a femtosecond spectroscopy technique. It is shown that it is possible to excite and detect optically vibrational frequencies in the terahertz domain by studying platinum nanoparticles formed by less than 100 atoms. The study of the thermal properties of the metallic nanoparticles (gold and silver) has shown that the boundary effect increases. This thermal boundary resistance, known as the Kapitza resistance, plays a dominant role in the heat transfer at the nanometric scale. A correlation between the experimental values of the thermal boundary resistance and the acoustic impedances of the boundary’s materials has been found. We have also shown that the Kapitza resistance is a decreasing function of the temperature in the 70-300K range. In the second part, the effect of the size reduction on the optical properties of non-spherical nanoparticles is observed. The Spatial Modulation Spectroscopy technique is used in order to locate and study individual gold nanorods. It is shown that the two geometrical parameters (the length and the diameter) of the nanorods influence the spectral linewidth of the localized surface plasmon resonance. This effect is not predicted by existing classical or quantum models

Le présent mémoire de maîtrise est consacré à une étude spectroscopique de la température du gaz dans les plasmas hors équilibre thermodynamique d’argon à la pression atmosphérique. Nous avons notamment pu extraire, à l’aide de mesures par spectroscopie optique d’émission de structures rotationnelles des systèmes OH (A2Σ+- X2Πi) et N2+ (B2Σu+- X2Σg+), la température rotationnelle d’un plasma radiofréquence en régime capacitif et d’un plasma micro-onde produit par une onde électromagnétique de surface. En comparant ces mesures à celles obtenues par l’analyse de l’élargissement des raies 2p2-1s2 et 2p3-1s2 de l’argon avec un spectromètre à très haute résolution spectrale, nous avons pu démontrer que l’équilibre rotation-translation (Trot=Tg) n’est jamais atteint dans les configurations de plasmas étudiées. Cet écart entre les deux températures est attribué à l’influence des électrons, en compétition avec les atomes neutres, imposant leurs propres températures sur la distribution des niveaux rotationnels. De plus, l’effet du flux de gaz et de l’ajout de CO2 sur le chauffage du gaz a été étudié dans un plasma micro-onde d’argon à la pression atmosphérique. Nous avons noté des changements importants dans les profils axiaux de Tg en amont et en aval de l’excitateur à onde de surface selon les conditions opératoires. Pour séparer les facteurs gouvernant le chauffage du gaz à ceux associés au dépôt de puissance par l’onde électromagnétique, nous avons normalisé nos valeurs de Tg aux intensités des émissions de l’argon liées aux transitions 2p-1s entre 700 et 900 nm. Pour des temps de résidence dans le plasma d’argon suffisamment longs (et donc de faibles débits de gaz), les valeurs de Tg normalisées montrent un comportement assez constant, ce qui indique que le chauffage s’effectue principalement de manière locale. Au contraire, pour des temps plus longs (et donc des débits de gaz plus importants), les valeurs de Tg normalisées augmentent le long de la colonne à plasma, ce qui révèle que les phénomènes de transport commencent à jouer un rôle important. On note aussi un changement de comportement à plus hauts débits de gaz dû au passage d’un régime d’écoulement laminaire à un régime turbulent. En présence de CO2, dû aux mécanismes de chauffage additionnels, les valeurs de Tg normalisées sont systématiquement plus élevées. / The present master thesis is devoted to a spectroscopic study of the gas temperature in non-thermodynamic equilibrium argon plasmas at atmospheric pressure. In particular, we were able to extract, by means of optical emission spectroscopy measurements of rotational structures of the systems OH (A2Σ+- X2Πi) and N2+ (B2Σu+- X2Σg+), the rotational temperature of a radiofrequency plasma in capacitive mode and of a microwave plasma produced by an electromagnetic surface wave. By comparing these measurements with those obtained by the analysis of line broadening from 2p2-1s2 et 2p3-1s2 of argon with an ultrahigh spectral resolution spectrometer, we were able to demonstrate that the rotational-translational equilibrium (Trot=Tg) is never achieved in the plasma configurations studied. The departure from both temperatures is ascribed to the influence of electrons competing with neutrals to impose their own temperature on the distribution of rotational levels. In addition, the effect of gas flow and addition of CO2 admixtures on the gas heating has been studied in a microwave argon plasma at atmospheric pressure. We noted significant changes in the axial profiles of Tg on the upstream and downstream plasma column according to operating conditions. To separate the factors governing the heating of gas from those associated with the deposition of power by the electromagnetic wave, we have normalized our Tg values to the intensities of the argon emissions linked to the transitions 2p-1s between 700 and 900 nm. For long enough gas residence times in the argon plasma (and therefore low gas flow rates), normalized Tg values show a fairly constant behaviour, which indicates that the heating takes place mainly locally. On the contrary, for longer times (and therefore higher gas flow rates), normalized Tg values increases along the plasma column, which reveals that transport phenomena are starting to play an important role. There is also a change in behaviour at higher gas flow rates due to the change from a laminar flow regime to a turbulent regime. In the presence of CO2 admixtures, due to additional heating mechanisms, normalized Tg values are consistently higher.

Le présent mémoire de maîtrise a pour but de jeter les bases sur la physique des plasmas micro-ondes en régime pulsé dans l’argon à la pression atmosphérique. Pour cela, nous avons utilisé une photodiode nous permettant d’acquérir l’émission globale du plasma pour différentes positions du tube où celui-ci détient trois types d’évolutions. La partie croissante, où nous avons observé un retard d’allumage du plasma qui augmente en s’éloignant de l’excitateur. Nous l’avons estimé en dérivant l’émission du plasma afin d’en obtenir ensuite une vitesse de front d’ionisation. Cette méthode de dérivée nous a permis également de constater que l’émission plasma détient un comportement exponentiel en croissance d’émission où nous avons pu en extraire des coefficients homogènes à des fréquences pour chacune des positions. Nous en avons ensuite interprété sous l’appui d’une mise en équation de l’émission plasma que la partie croissante est fortement sensible en début d’ignition, au chauffage des électrons Te(t) et à la multiplication électronique ne(t) puis tardivement au chauffage du gaz Tg(t). Ensuite, la partie stationnaire, pour laquelle nous avons remarqué que la densité électronique ne(z) est fortement dépendante de l’émission intégrée le long du tube. En parallèle, nous avons eu recours à la spectroscopie d’émission optique afin d’en déterminer Tg(z) où nous avons constaté que celui-ci est sensible au rapport cyclique. Enfin, la partie décroissante, où nous avons constaté un pic d’émission plasma au moment de l’extinction du plasma où nous avons supposé qu’il fût associé à la recombinaison radiative des dimères de l’argon Ar2+ avec les électrons. De même que pour la phase d’allumage, la dérivée et la mise en équation de l’émission plasma, nous a permis d’interpréter qu’après l’extinction du plasma, nous avons en première partie Te(t) et ne(t) qui contribuent fortement pour ensuite se terminer sur une décroissance exponentielle lente que nous avons associée à Tg(t). / The present master thesis aims to develop the foundations for the physics of pulsed microwave plasmas in argon at atmospheric pressure. For this, we used a photodiode allowing us to acquire the global plasma emission for different positions of the tube where it has three types of evolution. The increasing part, where we observed a plasma ignition delay which increases away from the exciter. We estimated it by deriving the emission from the plasma in order to then obtain an ionization front velocity. This derivative method also allowed us to see that the plasma emission has an exponential behavior in emission growth where we were able to extract homogeneous coefficients at frequencies for each of the positions. We then interpreted, with the support of an equation of the plasma emission, that the increasing part is highly sensitive at the start of ignition, to the heating of the electrons Te(t) and to the electronic multiplication ne(t) then later on heating the gas Tg(t). Then, the stationary part, for which we noticed that the electron density ne(z) is strongly dependent on the emission integrated along the tube. In parallel, we used optical emission spectroscopy to determine Tg(z) where we found that it is sensitive to the duty cycle. Finally, the decreasing part, where we observed a peak of plasma emission at the time of the extinction of the plasma where we supposed it to be associated to the radiative recombination of the dimers of argon Ar2+ with electrons. As for the ignition phase, the derivative and the equation of the plasma emission allowed us to interpret that after the extinction of the plasma, we have in the first part Te(t) and ne(t) which contribute strongly, and then end in a slow exponential decay that we have associated with Tg(t).