La mise en évidence d’effets de polarisation d’échange (“exchange bias”, EB) ouvre de nouvelles perspectives dans le domaine émergeant de la spintronique organique. Dans une première partie de la thèse, on étudie l’EB des systèmes Co/MPc et Py/MPc (M=Mn, Co, Fe, Zn) par magnétométrie. Pour tous ces systèmes, l’EB est observé avec des températures de blocage de 100K environ. Ces études sont complétées par des mesures de résonance ferromagnétique confirmant les valeurs du champ de polarisation. Dans une troisième partie, on étudie les propriétés magnétiques des tricouches Co/Pc/Co. Les cycles d’hystérèse présentent des marches indiquant un renversement séquentiel des couches de cobalt. A basse température, on observe de l’anisotropie unidirectionnelle pour les deux couches mais leurs champs de polarisation diffèrent. / Observation of exchange bias (EB) phenomenon by using molecular materials as a pinninglayer open the horizon for tremendous perspective in the field of organic spintronics. Thefirst part of the thesis is devoted to the study of EB of Co/MPc and Py/MPc (M=Mn, Co, Fe,Zn) by static magnetometry. The existence of EB is evidenced in all Pc molecules with block-ing temperature around 100K. The second part is devoted to the study of EB by dynamicFMR measurements. The values of EB measured by this method are compatible with staticmagnetometry measurements. The third part is devoted to study magnetic properties of thetrilayer Co/Pc/Co systems. Hysteresis loops exhibit a stepped shape indicative of successivereversal of each layer. Low temperature loops show that both Co layers experience unidi-rectional anisotropy after field cooling, with differing bias fields.

Le sujet de cette thèse concerne la spintronique moléculaire. Des jonctions tunnel magnétiques formées par une barrière tunnel moléculaire (monocouche auto-assemblée) insérée entre deux électrodes métalliques ferromagnétiques ont été étudiées. Afin de fabriquer les dispositifs, un procédé de greffage des molécules sur des substrats ferromagnétiques a été mis en place et une technique de lithographie a été développée pour définir des jonctions de taille submicronique. L’ensemble de ce travail expérimental a permis l’obtention de jonctions non court-circuitées et mesurables, où le transport électronique est bien du transport par effet tunnel.Les mesures de magnétotransport de ces échantillons ont amené des résultats intéressants et nouveaux : les jonctions, dont la barrière est formée par des alcanes-thiols, présentent de la magnétorésistance à température ambiante, allant jusqu’à 12%. Une partie de la thèse s’attelle à la compréhension des différents comportements magnétorésistifs observés : un modèle de barrière tunnel à deux niveaux est proposé pour les décrire.La dernière partie du travail présente des résultats préliminaires obtenus lorsque la barrière moléculaire est formée par des molécules aromatiques ou commutables et met en évidence des phénomènes nouveaux par rapport au cas précédent.L’ensemble des résultats prouve le fonctionnement de jonctions tunnel magnétiques à base de monocouches moléculaires à température ambiante et ouvre la voie à l’utilisation de molécules plus complexes pour une électronique de spin moléculaire multifonctionnelle. / This thesis work enters within the molecular spintronic fields. Magnetic tunnel junctions based on molecular self assembled monolayers have been investigated. The devices structure is a molecular monolayer inserted between two ferromagnetic electrodes.A process to graft molecules on a ferromagnet’s surface and a lithography technique have been developed to define the junctions. This experimental work has led to non short-circuited and measurable junctions, in which an electronic tunnel transport has been demonstrated.Interesting and new results have been found out from magnetoresistance measurement of the samples: junctions made with alkanes-thiols barrier have shown magnetoresistance signal at room temperature (up to 12%). In order to explain the magnetoresistive behaviour, a simple model where the barrier is discribed by two levels has been proposed.The last part of the thesis reports preliminary results obtained when the barrier is made of aromatic molecules or switchable molecules and it points out new phenomenons compared to the alkanes case.The overall work proves that devices made from magnetic tunnel junctions with self-assembled monolayers work at room temperature. It is then possible to consider switchable molecules to build multifunctional molecular spintronics devices.

Nous avons étudié la création, manipulation et détection d’accumulation de spin hors-équilibre dans l’hétérostructure d’oxydes non-magnétique LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO), hôte d’un système d’électron quasi-bidimensionnel (q2DES). Combiné à des expériences d’injection de spin, nous employons l’effet Hanle (à 3 terminaux) pour sonder l’amplitude de l’accumulation de spin dans des jonctions tunnel Co/LAO/STO. Nous observons une large amplification du signal de spin, attribuée à des processus d’effet tunnel séquentiel préservant le spin via des états localisés avec des longs temps de vie de spin. Une importante modulation du signal de spin par effets de champ électrique atteste de la création d’accumulation de spin au sein même du q2DES. Nous avons utilisé la technique de pompage de spin en cavité, induite par résonance ferromagnétique d’une couche de permalloy, pour générer un courant de spin à l’interface LAO/STO, lequel est converti en un large courant de charge au sein du q2DES. Nous l’attribuons à un effet Edelstein inverse, dérivant d’une interaction spin-orbite de type Rashba. Lesquels sont efficacement modulés par effets de champ. Ainsi, nos résultats permettent d’étendre le champ d’intérêt depuis le transport de charge planaire vers l’exploration de phénomènes dépendant du spin dans un canal conducteur prototypique d’oxydes non-magnétique. Nous avons par ailleurs démontré que l’épaisseur critique pour l’observation d’un q2DES à l’interface LAO/STO peut être réduite à une monocouche de LAO en recourant à une variété de couches métalliques. Cela ouvre un nouveau champ d’investigation pour tenter d’identifier les potentiels mécanismes à l’origine de la formation du q2DES. / We investigated the generation, manipulation, and detection of non-equilibrium spin accumulation in the nonmagnetic LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO) oxide heterostructure, which is the host of a quasi-two-dimensional electron system (q2DES). In electrical tunneling spin injection experiments, we made use of the (three-terminal) Hanle effect to probe the magnitude of spin accumulation at Co/LAO/STO interfaces. We report on large amplification effects of the spin signal, ascribed to spin-conserving sequential tunneling processes via localized electronic states of enhanced spin lifetimes. A substantial modulation of the spin signal, by electrostatic field-effect, evidences the successful generation of spin accumulation inside the q2DES. We further resorted to ferromagnetic resonance experiments in a cavity to adiabatically pump a spin current from a permalloy layer toward the LAO/STO interface. We find that the generated spin current is converted into a sizeable planar charge current within the q2DES. This is attributed to an inverse Edelstein effect deriving from a Rashba-like spin-orbit interaction, both of which are efficiently modulated by electrostatic field-effect. Hence, our findings expand the general field of interest from planar charge transport to the exploration of spin-dependent phenomena in a prototypical nonmagnetic conducting oxide channel. Additionally, we have also demonstrated that the critical thickness threshold for the onset of a q2DES at LAO/STO interfaces can be reduced to a single unit cell of LAO when resorting to various metal capping layers. It opens up a new field of investigation to tentatively identify the potential mechanisms driving the formation of the q2DES.

Les jonctions tunnel magnétiques sont des candidats prometteurs for le calcul. Mais quand elles sont réduites à des dimensions nanométriques, conserver leur stabilité devient difficile. Les jonctions tunnel magnétiques instables subissent des renversements aléatoires de leur aimantation et se comportent comme des oscillateurs stochastiques. Pourtant, la nature stochastique de ces jonctions tunnel superparamagnétiques n’est pas une faille mais un atout qui peut être utilisé pour le calcul bio-inspiré. En effet, notre cerveau a évolué de sorte qu’il puisse fonctionner dans un environnement bruité et avec des composants instables. Dans cette thèse, nous montrons plusieurs applications possibles des jonctions tunnel superparamagnétiques.Nous démontrons qu’une junction tunnel superparamagnétique peut être synchronisée en fréquence et en phase à une faible tension oscillante. De manière contre intuitive, notre expérience montre que cela peut être fait grâce à l’injection de bruit dans le système. Nous développons un modèle théorique pour comprendre ce phénomène et prédire qu’il permet un gain énergétique d’un facteur cent par rapport à la synchronisation d’oscillateurs à transfert de spin traditionnels. De plus, nous utilisons notre modèle pour étudier la synchronisation de plusieurs jonctions couplées. De nombreuses méthodes théoriques réalisant des tâches cognitives telles que la reconnaissance de motifs et la classification grâce à la synchronisation d’oscillateurs ont été proposés. Utiliser la synchronisation induite par le bruit de jonctions tunnel superparamagnétiques permettrait de réaliser ces tâches à basse énergie.Nous faisons une analogie entre les jonctions tunnel superparamagnétiques et les neurones sensoriels qui émettent des pics de tension séparés par des intervalles aléatoires. En poursuivant cette analogie, nous démontrons que des populations de jonctions tunnel superparamagnétiques peuvent représenter des distributions de probabilité et réaliser de l’inférence Bayésienne. De plus, nous démontrons que des populations interconnectées peuvent faire du calcul, notamment de l’apprentissage, des transformations de coordonnées et de la fusion sensorielles. Un tel système est faisable de manière réaliste et pourrait permettre de fabriquer des capteurs intelligents à bas coût énergétique. / Magnetic tunnel junctions are promising candidates for computing applications. But when they are reduced to nanoscale dimensions, maintaining their stability becomes an issue. Unstable magnetic tunnel junctions undergo random switches of the magnetization between their two stable states and thus behave as stochastic oscillators. However, the stochastic nature of these superparamagnetic tunnel junctions is not a liability but an asset which can be used for the implementation of bio-inspired computing schemes. Indeed, our brain has evolved to function in a noisy environment and with unstable components. In this thesis, we show several possible applications of superparamagnetic tunnel junctions.We demonstrate how a superparamagnetic tunnel junction can be frequency and phase-locked to a weak oscillating voltage. Counterintuitively, our experiment shows that this is achieved by injecting noise in the system. We develop a theoretical model to understand this phenomenon and predict that it allows a hundred-fold energy gain over the synchronization of traditional dc-driven spin torque oscillators. Furthermore, we leverage our model to study the synchronization of several coupled junctions. Many theoretical schemes using the synchronization of oscillators to perform cognitive tasks such as pattern recognition and classification have been proposed. Using the noise-induced synchronization of superparamagnetic tunnel junctions would allow implementing these tasks at low energy.We draw an analogy between superparamagnetic tunnel junctions and sensory neurons which fire voltage pulses with random time intervals. Pushing this analogy, we demonstrate that populations of junctions can represent probability distributions and perform Bayesian inference. Furthermore, we demonstrate that interconnected populations can perform computing tasks such as learning, coordinate transformations and sensory fusion. Such a system is realistically implementable and could allow for intelligent sensory processing at low energy cost.

Les nano-oscillateurs spintroniques présentent des propriétés remarquables en termes de détection radiofréquence. Leurs tailles nanométriques, leur fonctionnement à température ambiante et leurs compatibilité CMOS en font des candidats sérieux pour apporter la fonction d’analyse spectrale instantanée dans des systèmes embarqués. Les travaux de cette thèse portent sur les propriétés de détection des STNOs à base de vortex magnétiques. Un des effets conférant aux STNOs la possibilité de détecter un signal rf est l’effet diode de spin. Une source rf permet de créer le signal à détecter. Lorsque la fréquence du courant rf injecté dans le STNO correspond à sa fréquence de résonance, une tension de rectification est créée à ses bornes. La mesure de cette tension par un simple voltmètre permet alors de déterminer la présence d’un courant rf. L’étude de l’évolution de la fréquence de résonance en fonction du rayon du STNO, du courant dc et du champ magnétique a mis en avant la possibilité de choisir la fréquence de résonance et de l’accorder avec ces paramètres. Dans une perspective applicative, cette propriété est essentielle pour allouer un STNO à une fréquence spécifique à détecter. De plus, la taille nanométrique des STNOs permettent d’envisager un système composé d’un réseau de milliers, voire de millions de STNOs contenues sur une puce fonctionnant à température ambiante. Cependant plusieurs problématiques se posent. La sensibilité du STNOs à un signal rf extérieur doit permettre de déterminer l’état d’occupation d’un canal de fréquence par une simple mesure de la tension ou par un comparateur de tension. Cela nécessite une variation de tension de l’ordre de la dizaine de mV. L’effet diode de spin ne permettant pas d’atteindre de telle variation, un autre effet, mesuré pour la première fois à l’Unité Mixte de Physique CNRS/Thales, appelé expulsion de vortex magnétique, est étudié. Ce phénomène a lieu quand le cœur de vortex franchit les bords du STNO lors de sa dynamique induite par transfert de spin. Grâce à cet effet, l’amplitude de la variation de tension peut atteindre jusqu’à 25 mV dans les STNOs caractérisés dans le cadre de nos travaux. De plus, ce phénomène est également accordable en fréquence. Dans une perspective applicative, un réseau de STNO doit être crée afin d’allouer un STNO à une gamme de fréquence spécifique et ainsi couvrir une large bande de fréquence. La répartition du courant rf vers tous les STNOs est donc une problématique à laquelle nous avons apporté une solution. L’excitation du cœur de vortex par un champ rf nous permet en effet d’exciter un grand nombre de STNO grâce à une ligne inductive lithographiée au-dessus des STNOs. La possibilité d’expulser le cœur de vortex, dans ces conditions, a été démontré. Nous avons alors étudié la dynamique du cœur de vortex induite par un champ rf lors de l’expulsion. Ces études temporelles et fréquentielles nous ont non seulement apporté des informations sur le temps de détection d’un signal rf par le STNO mais aussi sur son aimantation dans le régime d’expulsion. De plus, l’accord en fréquence du STNO est possible même lors de l’excitation du cœur de vortex par un champ rf. Enfin, ces études nous ont permis de mettre en place, étape après étape une preuve de concept démontrant la faisabilité de la détection rf avec des nano-oscillateurs spintronique. Les différentes études du phénomène d’expulsion du cœur de vortex alliées à un travail technique de conception et de fabrication considérable a permis de converger vers une solution qui constitue un point de départ vers le développement d’un détecteur d’occupation de spectre spintronique large bande, tenant sur une puce et fonctionnant à température ambiante. / Spintronic nano-oscillators have remarkable properties in terms of radio frequency detection. Their nanoscale sizes, room temperature operation, and CMOS compatibility make them serious candidates for providing instantaneous spectral analysis in embedded systems. This thesis concerns the detection properties of magnetic vortex-based STNOs. One of the effects conferring on STNOs the possibility of detecting a rf signal is the spin diode effect. An rf source is used to create the signal to be detected. When the rf current frequency injected into the STNO corresponds to its resonant frequency, a rectification voltage is created at its terminals. The measurement of this voltage by a simple voltmeter makes possible to determine the rf current presence. The evolution study of the resonance frequency as a function of the STNO radius, the dc current and the magnetic field has highlighted the possibility of choosing the resonant frequency and tuning it with these parameters. From an application point of view, this property is essential for allocating an STNO to a specific frequency to be detected. Furthermore, the STNO nanometric allows us to envisage a network of thousands, even millions of STNOs contained on a chip operating at ambient temperature. However, several problems arise. The STNO sensitivity to an external rf signal must allow to determine the occupancy state of a frequency channel by a simple measurement of the voltage or with a voltage comparator. This requires a voltage variation of ten mV order. The spin diode effect doesn’t allow to achieve such variation. Another effect, measured for the first time at the Unité Mixte de Physique CNRS/Thales, called magnetic vortex expulsion, is studied. This phenomenon occurs when the vortex core crosses the STNO edges during its spin transfer induced dynamics. Thanks to this effect, the voltage amplitude variation can reach up to 25 mV in the STNOs characterized during this thesis. Moreover, this phenomenon can be tuned. From an application perspective, a network of STNOs must be created in order to allocate an STNO to a specific frequency range and thus cover a broad frequency band.The rf current distribution to all STNOs is therefore a problem to which we have brought a solution. The excitation of the vortex core by a rf field allows us to excite a large number of STNO thanks to an inductive line lithographed above the STNOs. The possibility of expelling the vortex core under these conditions has been demonstrated. We then studied the vortex core dynamics induced by an rf field during the expulsion. A time and frequency domain studies not only provided us detection time information of an rf signal by the STNO but also on its magnetization in the expulsion regime. Moreover, the STNO frequency tuning is possible even when the vortex core is excited by an rf field. Finally, these studies enabled us to implement step by step a proof of concept demonstrating the rf detection feasibility with spintronic nano-oscillators. The various studies of vortex core expulsion combined with a considerable technical work of design and manufacture finally allowed us to converge towards a solution that constitutes a starting point towards the development of a broadband spintronic spectrum occupancy detector, contained on a chip and operating at room temperature.

La miniaturisation du nœud technologique de CMOS en dessous de 90 nm conduit à une forte consommation statique pour les mémoires et les circuits logiques, due aux courants de fuite de plus en plus importants. La spintronique, une technologie émergente, est d’un grand intérêt pour remédier à ce problème grâce à sa non-volatilité, sa grande vitesse d’accès et son intégration facile avec les procédés CMOS. Comparé à la commutation induite par le champ magnétique, le transfert de spin (STT), une approche de commutation induite par le courant, non seulement simplifie le processus de commutation mais aussi permet un fonctionnement sans précédent en termes de consommation et de vitesse. Cette thèse est consacrée à la modélisation compacte et la conception de circuit hybride pour les dispositifs spintroniques basés sur la commutation induite par le courant. La jonction tunnel magnétique (JTM), élément fondamental de la mémoire magnétique (MRAM), et la mémoire racetrack, nouveau concept fondé sur la propagation des parois de domaine induites par le courant, sont particulièrement étudiés. Ces dispositifs et circuits spintroniques sont basés sur les matériaux à anisotropie magnétique perpendiculaire (AMP) qui ouvrent la perspective d’une miniaturisation submicronique tout en conservant une grande stabilité thermique. De nombreux modèles physiques et paramètres réalistes sont intégrés dans la modélisation compacte pour obtenir une bonne cohérence avec les mesures expérimentales. En utilisant ces modèles compacts précis, certaines applications pour la logique et les mémoires magnétiques, tels que l’additionneur complet magnétique (ACM) et la mémoire adressable par contenu (CAM), sont conçues et simulées. Nous analysons et évaluons leur potentiel de performance en termes de surface, vitesse et consommation d’énergie par rapport aux circuits classiques. Enfin, afin de lutter contre la limitation de capacité entravant la large application, nous proposons deux optimisations de conception : la mémoire multivaluée (MLC) pour la STT-MRAM et l’assistance par champ magnétique pour la mémoire racetrack. Ce concept de MLC utilise le comportement stochastique des STT pour atteindre une haute vitesse tout en augmentant la densité de STT-MRAM. La mémoire racetrack assistée par champ magnétique est fondée sur l’observation d’une propagation des parois de domaine en dessous du courant critique, propagation est attribué à l’effet « Walker breakdown ». Ceci ouvre une nouvelle voie pour réduire le courant de propagation et augmenter la capacité des mémoires racetrack au-delà des améliorations des circuits périphériques et des matériaux. / The shrinking of complementary metal oxide semiconductor (CMOS) fabrication node below 90 nm leads to high static power in memories and logic circuits due to the increasing leakage currents. Emerging spintronic technology is of great interest to overcome this issue thanks to its non-volatility, high access speed and easy integration with CMOS process. Spin transfer torque (STT), a current-induced switching approach, not only simplifies the switching process but also provides an unprecedented speed and power performances, compared with the field-induced switching. This thesis is dedicated to the compact modelling and hybrid circuit design for current-induced switching spintronic devices. Magnetic tunnel junction (MTJ), the basic element of magnetic random access memory (MRAM), and racetrack memory, a novel concept based on current-induced domain wall (CIDW) motion, are particularly investigated. These spintronic devices and circuits are based on the materials with perpendicular-magnetic-anisotropy (PMA) that promises the deep submicron miniaturization while keeping a high thermal stability. Numbers of physical models and realistic parameters are integrated in the compact modeling to achieve a good agreement with experimental measurements. By using these accurate compact models of PMA STT MTJ and PMA racetrack memory, some magnetic logic and memory applications, such as magnetic full adder (MFA) and content addressable memory (CAM), are designed and simulated. We analyze and assess their performance potential in terms of speed, area and power consumption compared with the conventional circuits. Finally, in order to tackle the capacity bottleneck hindering the wide application, we propose two design optimizations: MLC for MRAM and magnetic field assistance for racetrack memory. This MLC design benefits from the STT stochastic behavior to achieve an ultra-high speed while increasing the density. The racetrack memory with magnetic field assistance is based on the observation that CIDW motion can be triggered below the critical current due to “Walker breakdown” effect. This opens a new route to reduce the propagation current and increase the capacity of racetrack memory beyond the improvements of peripheral circuits or materials.

La miniaturisation du nœud technologique de CMOS en dessous de 90 nm conduit à une forte consommation statique pour les mémoires et les circuits logiques, due aux courants de fuite de plus en plus importants. La spintronique, une technologie émergente, est d'un grand intérêt pour remédier à ce problème grâce à sa non-volatilité, sa grande vitesse d'accès et son intégration facile avec les procédés CMOS. Comparé à la commutation induite par le champ magnétique, le transfert de spin (STT), une approche de commutation induite par le courant, non seulement simplifie le processus de commutation mais aussi permet un fonctionnement sans précédent en termes de consommation et de vitesse. Cette thèse est consacrée à la modélisation compacte et la conception de circuit hybride pour les dispositifs spintroniques basés sur la commutation induite par le courant. La jonction tunnel magnétique (JTM), élément fondamental de la mémoire magnétique (MRAM), et la mémoire racetrack, nouveau concept fondé sur la propagation des parois de domaine induites par le courant, sont particulièrement étudiés. Ces dispositifs et circuits spintroniques sont basés sur les matériaux à anisotropie magnétique perpendiculaire (AMP) qui ouvrent la perspective d'une miniaturisation submicronique tout en conservant une grande stabilité thermique. De nombreux modèles physiques et paramètres réalistes sont intégrés dans la modélisation compacte pour obtenir une bonne cohérence avec les mesures expérimentales. En utilisant ces modèles compacts précis, certaines applications pour la logique et les mémoires magnétiques, tels que l'additionneur complet magnétique (ACM) et la mémoire adressable par contenu (CAM), sont conçues et simulées. Nous analysons et évaluons leur potentiel de performance en termes de surface, vitesse et consommation d'énergie par rapport aux circuits classiques. Enfin, afin de lutter contre la limitation de capacité entravant la large application, nous proposons deux optimisations de conception : la mémoire multivaluée (MLC) pour la STT-MRAM et l'assistance par champ magnétique pour la mémoire racetrack. Ce concept de MLC utilise le comportement stochastique des STT pour atteindre une haute vitesse tout en augmentant la densité de STT-MRAM. La mémoire racetrack assistée par champ magnétique est fondée sur l'observation d'une propagation des parois de domaine en dessous du courant critique, propagation est attribué à l'effet " Walker breakdown ". Ceci ouvre une nouvelle voie pour réduire le courant de propagation et augmenter la capacité des mémoires racetrack au-delà des améliorations des circuits périphériques et des matériaux.

Le couplage d'un métal ferromagnétique (MF) et d'un semiconducteur (SC) permettrait d'intégrer un nouveau degré de liberté - le spin - aux propriétés logiques et optiques des semiconducteurs. Cependant, l'élaboration de jonctions tunnel magnétiques (JTM) couplant ces deux types de matériaux (barrières MF/SC/MF) présente des difficultés majeures. En effet, à la température de croissance optimale de la barrière semiconductrice (∼580 ◦C), le métal de l'électrode inférieure diffuse à travers l'interface pour s'incorporer à la barrière et ainsi réduire les effets de magnétorésistance. Pour éviter l'interdiffusion, la barrière doit être élaborée à basse température. Ce procédé implique l'incorporation d'antisites d'As dans la barrière SC qui réduit, encore une fois, les effets magnétorésistifs. Le couple MnAs/GaAs est considéré comme un bon candidat pour la réalisation de jonction hybride MF/SC /MF à cause de la faible réactivité et de la forte polarisation à l'interface. Afin de faire croître des JTM de bonne qualité chimique et cristalline, nous avons étudié des jonctions tunnel originales où l'électrode inférieure est une couche de clusters de MnAs dans une matrice de GaAs (GaAs:MnAs). Cet électrode est couvert par une barrière de SC III-V et par une électrode supérieure composée par une couche continue de MnAs. Le protocole de croissance de l'électrode inférieure (recuit in situ d'une couche de GaMnAs à T>500řC) permet simultanément de recuire la barrière semiconductrice et d'augmenter considérablement la qualité structurale et chimique de la barrière. Ce travail a été réalisé en trois parties. Dans un premier temps, les conditions d'élaboration de couches de GaAs:MnAs/GaAs(001) et de MnAs/GaAs(001) ont été optimisées. Ensuite, nous avons mené des études originales de microscopie à gradient de force magnétique et de spectroscopie de photoémission (in situ et au synchrotron). Ces mesures ont permis de faire ressortir des informations pertinentes pour l'intégration de ces couches en tant qu'électrode magnétique pour l'électronique de spin. Enfin, une étude du transport tunnel polarisé en spin a été conduite sur des jonctions tunnel MnAs/SC III-V/GaAs:MnAs.

Les nanotubes de carbone (CNT) à basse température se comportent comme des points quantiques pour lesquelles les niveaux électroniques deviennent quantifiés. Le transport électronique à travers une jonction-CNT est caractérisé par le phénomène de blocage de Coulomb, dont les spécificités dépendent du couplage entre le nanotube et les électrodes métalliques. Le blocage de Coulomb est extrêmement sensible au moindre changement électrostatique, faisant des jonctions-CNT de précis électromètres. Par exemple, si l'on couple un système magnétique à un nanotube, le transport électronique sera influencé par l'état de spin du système magnétique (effet magnéto-Coulomb). Ce projet de thèse présente des mesures de transport électrique sur un système hybride se composant d'un nanotube de carbone rempli de nanoparticules magnétiques (Fe). Ces mesures, réalisées à très basses températures (40 mK), ont permis de mettre en évidence le comportement hystérétique de la conductance en fonction du champ magnétique, et en particulier la présence de saut de conductance à champ magnétique fini. Nous expliquons ces résultats en termes d'effet magnéto-Coulomb : le renversement d'aimantation des particules de fer à champ magnétique fini provoquant une variation de charge effective due à l'effet Zeeman. Ces mesures sont une étape vers l'étude de l'anisotropie magnétique de nanoparticules individuelles. / Carbon Nanotubes at low temperature behave as Quantum Dots for which charging processes become quantized, giving rise to Coulomb Blockade depending upon the coupling to the leads. Any small change in the electrostatic environment (tuned by the gate electrode) can induce shift of the stability diagram (so called Coulomb Diamonds) of the device, leading to conductivity variation of the Quantum Dot. A carbon nanotube can therefore be a very accurate electrometer. For example, if a magnetic system is electronically coupled to a nanotube, its electron conduction may be influenced by the spin state of the magnetic system (magneto- Coulomb effect). In this thesis, we report on the electrical transport measurements of such hybrid systems where a carbon nanotube is filled with magnetic nanoparticles such as Iron(Fe). We find that low-temperature (~40mK) current-voltage measurements of such devices can show a hysteretic behaviour in conductance with sharp jumps at certain magnetic fields. We explain the results in terms of the magneto-Coulomb effect where the spin flip of the iron island at non-zero magnetic field causes an effective charge variation in the Nanotube due to the Zeeman energy. Our studies are a step forward towards the study of the magnetic anisotropy of individual nanoparticles. We believe our findings have important implications for sensitive magnetic detectors to study the magnetization reversal of individual magnetic nanoparticle or molecule, even weakly coupled to a carbon nanotube.

Cette thèse a pour but d’étudier la structure à l’échelle nanométrique et micrométrique de matériaux d’intérêt pour la spintronique organique, en se focalisant notamment sur deux aspects cruciaux pour la qualité des dispositifs : les interfaces molécules/métaux et les couches organiques. Pour pouvoir confronter nos résultats aux prédictions théoriques, nous avons utilisé des monocristaux métalliques et effectué des dépôts de molécules sous ultravide, permettant la réalisation d’échantillons de grande qualité. Nous avons concentré notre étude sur deux systèmes, l’un à base de C60 et de Cobalt et l’autre à base de molécules à transition de spin et d’Or. Pour élucider la structure de nos échantillons, nous avons réalisé in situ des mesures de microscopie à effet tunnel et de diffusion des rayons X, deux techniques complémentaires permettant respectivement l’obtention d’informations locales et globales sur le système. Les résultats obtenus ont été comparés à des calculs ab initio réalisés sur ces mêmes systèmes. Concernant le dépôt de molécules de C60 sur un substrat Co(0001), nous avons notamment pu mettre en évidence que le recuit de l’échantillon entraîne une transition structurale de l’interface, avec la création de lacunes dans le substrat sous chaque molécule, formant ainsi un réseau périodique. La couche moléculaire non recuite exhibe en outre une grande cristallinité. Le dépôt de Cobalt sur ce cristal moléculaire entraîne une contraction de ce dernier, due à la diffusion des atomes de Cobalt dans les sites interstitiels. Enfin, concernant les molécules à transition de spin [FeII (HB (3,5-(CH3)2Pz)3)2] déposées sur Au(111), nous avons mis en évidence une relation d’épitaxie inattendue entre le réseau moléculaire et le substrat / The aim of this thesis is to study at micrometric scale and nanoscale the structure of materials of interest for organic spintronics, focusing in particular on two crucial aspects to obtain good devices quality: molecular/metal interfaces and organic layers. In order to compare our results with theoretical predictions, we have used metallic single crystals and molecular deposition under ultra-high vacuum, allowing the obtention of high quality samples. We focused our study on two systems, one based on C60 and Cobalt and the other based on spin crossover molecules and Gold.To elucidate the structure of our samples, we used scanning tunneling microscopy and X-ray scattering, two techniques that are complementary, one probing the local organization and the other the global otganization of the system. The results obtained were compared to ab initio calculations carried out on the same systems. Regarding the deposition of C60 molecules on a Co (0001) substrate, we have been able to demonstrate that the annealing of the sample leads to a structural transition of the interface, with the creation of Cobalt vacancies under each molecules, forming a periodic network. Before annealing, the molecular layer also exhibits high crystallinity. The Cobalt deposition on this molecular crystal causes a contraction of the lattice, due to Cobalt diffusion into interstitial sites. Finally, concerning the [FeII (HB (3,5- (CH3) 2Pz) 3) 2] spin-crossover complex deposited on Au (111), we have demonstrated an unexpected epitaxial relationship between the molecular lattice and the substrate