Ce mémoire est le résultat d'un projet de fabrication de transistors monoélectroniques (SET). Ces dispositifs, fabriqués pour la première fois à la fin des années quatre-vingt, permettent d'observer le passage d'un nombre discret d'électrons entre deux électrodes. À température ambiante, le fonctionnement des transistors n'est pas garanti, et nécessite généralement des composantes de taille nanométriques. Autrefois vus comme de potentiels remplaçants aux transistors MOSFET dans les circuits intégrés, les SET ont vu le consensus général quant à leur application migrer vers les applications-niche, et vers une intégration hybride SET-CMOS. On présente ici une méthode de fabrication basée sur un procédé damascène développé par Dubuc et al .[10][l1]. Les résultats obtenus antérieurement ont démontré que des transistors ainsi fabriqués atteignent des températures maximales d'opération de 433K. Par contre, la fabrication fait appel exclusivement à la lithographie par faisceau d'électrons. Si cette technique permet de définir des motifs de très petite taille, elle est néanmoins relativement lente pour l'écriture de motifs de plus grande taille tels que des pistes de contact électrique. Les motifs sont lithographies directement dans le SiO[indice inférieur 2], qui est une électrorésine à très haute résolution, mais qui demande des doses d'expositions très élevées, ralentissant davantage le procédé. De plus, les transistors utilisent l'arrière de l'échantillon en lieu de grille de contrôle, ce qui fait qu'il est impossible de contrôler individuellement les transistors. Le projet de recherche propose une plateforme pour la fabrication de SET damascène par lithographie hybride. Le but est de prendre avantage à la fois de la rapidité et de la production en lot de la photolithographie, et de la capacité d'écriture de composantes de taille submicronique de l'électrolithographie. On propose également l'ajout d'une grille individuelle auto-alignée et la migration vers la gravure plasma du diélectrique SiO[indice inférieur 2] avec un masque d'électrorésine en PMMA. Ces changements demandent la conception d'un photomasque comprenant les parties des dispositifs qui sont d'assez grande taille pour être fabriquées en photolithographie. Le design de deux dispositifs-test est également proposé. Ces dispositifs servent à caractériser les couches métalliques employées, les caractéristiques électriques des transistors et les paramètres de fabrication. La réalisation de la plateforme a permis l'accélération du rythme de production des dispositifs, tout en établissant un point de départ pour des évolutions futures. Le procédé de fabrication incluant une grille de surface auto-alignée a également été montré avec succès. Des problèmes de polissage et de dépôt par soulèvement de couches métalliques ont empêché la réalisation de dispositifs complets et fonctionnels électriquement pendant la durée du projet.

Les matériaux oxydes possèdent une physique très riche et une large gamme de propriétés qui en font des matériaux très attractifs les applications. Notre but est d'utiliser ces matériaux oxydes pour améliorer les performances de capteurs magnétiques ultrasensibles appelés capteurs mixtes à 77K. Ces capteurs combineraient un transformateur flux champ supraconducteur en YBaCuO fonctionnant à 77K et la magnétorésistance d'une jonction tunnel dont les électrodes sont composées du manganite demi-métallique La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO). Durant cette thèse, nous avons développé l'élément clé de ce capteur qu'est la jonction tunnel. Toutes les hétérostructures oxydes ont été déposées par ablation laser. Après avoir vérifié les propriétés de films minces de LSMO et obtenu une couche de référence avec des bicouches LSMO dopé Ru / LSMO, nous avons étudié des jonctions tunnel de type LSMO dopé Ru / LSMO/SrTiO3/LSMO. Sur cet empilement inédit, des magnétorésistances tunnel (TMR) allant jusqu'à 300% ont été mesurés. Le bruit a été caractérisé pour la première fois dans des jonctions tunnel oxydes. Nous nous sommes aussi intéressés au couplage antiferromagnétique à l'interface du LSMO et du SrRuO3 afin de piéger un film de LSMO. Des cycles asymétriques inhabituels ont été observés sur ces bicouches. Des mesures magnétométriques, de réflectivité de neutrons polarisés et des simulations ont alors été combinées pour comprendre le comportement magnétique des bicouches. Cette étude a montré que le couplage antiferromagnétique n'est pas homogène à l'interface entre le LSMO et le SrRuO3

Le sujet de cette thèse concerne la spintronique moléculaire. Des jonctions tunnel magnétiques formées par une barrière tunnel moléculaire (monocouche auto-assemblée) insérée entre deux électrodes métalliques ferromagnétiques ont été étudiées. Afin de fabriquer les dispositifs, un procédé de greffage des molécules sur des substrats ferromagnétiques a été mis en place et une technique de lithographie a été développée pour définir des jonctions de taille submicronique. L’ensemble de ce travail expérimental a permis l’obtention de jonctions non court-circuitées et mesurables, où le transport électronique est bien du transport par effet tunnel.Les mesures de magnétotransport de ces échantillons ont amené des résultats intéressants et nouveaux : les jonctions, dont la barrière est formée par des alcanes-thiols, présentent de la magnétorésistance à température ambiante, allant jusqu’à 12%. Une partie de la thèse s’attelle à la compréhension des différents comportements magnétorésistifs observés : un modèle de barrière tunnel à deux niveaux est proposé pour les décrire.La dernière partie du travail présente des résultats préliminaires obtenus lorsque la barrière moléculaire est formée par des molécules aromatiques ou commutables et met en évidence des phénomènes nouveaux par rapport au cas précédent.L’ensemble des résultats prouve le fonctionnement de jonctions tunnel magnétiques à base de monocouches moléculaires à température ambiante et ouvre la voie à l’utilisation de molécules plus complexes pour une électronique de spin moléculaire multifonctionnelle. / This thesis work enters within the molecular spintronic fields. Magnetic tunnel junctions based on molecular self assembled monolayers have been investigated. The devices structure is a molecular monolayer inserted between two ferromagnetic electrodes.A process to graft molecules on a ferromagnet’s surface and a lithography technique have been developed to define the junctions. This experimental work has led to non short-circuited and measurable junctions, in which an electronic tunnel transport has been demonstrated.Interesting and new results have been found out from magnetoresistance measurement of the samples: junctions made with alkanes-thiols barrier have shown magnetoresistance signal at room temperature (up to 12%). In order to explain the magnetoresistive behaviour, a simple model where the barrier is discribed by two levels has been proposed.The last part of the thesis reports preliminary results obtained when the barrier is made of aromatic molecules or switchable molecules and it points out new phenomenons compared to the alkanes case.The overall work proves that devices made from magnetic tunnel junctions with self-assembled monolayers work at room temperature. It is then possible to consider switchable molecules to build multifunctional molecular spintronics devices.

Le but de cette thèse est l'étude des propriétés de jonctions tunnel magnétiques à aimantation perpendiculaire, en utilisant l'anisotropie perpendiculaire présente à l'interface entre un métal magnétique et un oxyde. En théorie, dans le cas des applications mémoires, les jonctions tunnel perpendiculaires devraient nécessiter moins d'énergie (courant) pour l'écriture par courant polarisé en spin. Mais la fabrication de telles structures représente un défi et une tâche difficile puisque les propriétés de transport (TMR) et d'anisotropie imposent des contraintes sur les matériaux utilisées en limitant la fenêtre de travail, notamment en ce qui concerne l'épaisseur des couches magnétiques. Pour atteindre cet objectif nous avons tout d'abord étudié les propriétés de ces structures comme l'anisotropie de l'interface métal magnétique-oxyde, le transport tunnel et le couplage entre les couches magnétiques à travers la barrière isolante. L'amplitude de l'anisotropie d'interface entre un métal magnétique et un oxyde dépend de l'épaisseur des couches magnétiques, de la température de recuit et la concentration de l'oxygène à l'interface. Différentes structures ont été réalisées afin de choisir la structure la mieux adaptée pour les applications mémoires MRAM. Une corrélation entre la TMR et l'anisotropie a été observée permettant de valider l'origine de l'anisotropie perpendiculaire : la formation de liaisons métal magnétique-oxygène. Un couplage antiferromagnétique à été aussi observé entre les couches magnétiques à anisotropie perpendiculaire à travers l'oxyde. Une étude détaillée sur le couplage a été faite en fonction de la température de recuit et de l'épaisseur des couches magnétiques pour mieux comprendre l'origine du couplage et une possible relation avec l'amplitude de l'anisotropie perpendiculaire. Finalement des jonctions perpendiculaires ont été nano-lithographiées et des mesures de commutation d'aimantation par transfert de spin sur des piliers nanométriques ont été réalisées avec de faibles courants critiques.

Dans une première partie, les propriétés cristallographiques et magnétiques de couches minces X/IrMn et X/IrMn/Y (X,Y= Co et/ou Py) sont présentées. Le magnétisme est expliqué à l'aide de modèles micromagnétiques. La différence de couplage d'échange aux interfaces X/IrMn et IrMn/Y est indépendante de la microstructure et uniquement liée à l'ordre d'empilement des couches. Il est démontré que déposer une couche antiferromagnétique sur une couche ferromagnétique est totalement différent d'un point de vue magnétique de l'opération inverse. Dans une seconde partie, la bicouche IrMn/Co est utilisée comme couche de détection dans une jonction tunnel magnétique pour réaliser un capteur de champ magnétique linéaire et réversible dans la gamme –50 et 50 Oe. Un choix judicieux des paramètres de la jonction tunnel a permis de rendre la sensibilité du capteur indépendante de la température. Sur cette base, un démonstrateur de capteur magnétique avec son électronique de traitement est réalisé.

L'observation du renversement d'aimantation induit par courant polarisé (CIMS) dans les jonctions tunnel magnétiques (JTM) a ouvert de nouvelles perspectives d'applications pour l'électronique de spin, en particulier à travers les mémoires magnétiques (MRAM). Cette réalisation exige une bonne maîtrise de l'oxydation de la barrière tunnel mais aussi une connaissance approfondie du phénomène de transfert dans ces dispositifs.<br />En premier lieu, une étude expérimentale de l'influence de l'oxygène sur les propriétés magnétiques d'une tricouche Pt/Co/MOx (MOx est un métal oxydé) est présentée. La modification d'anisotropie magnétique due aux atomes d'oxygène peut être utilisée pour contrôler l'oxydation des barrières tunnel. Le second aspect étudié est la détermination, théorique et expérimentale, des caractéristiques du transfert de spin dans les JTM. Ces caractéristiques sont d'abord discutées à travers un modèle d'électrons libres puis estimatées expérimentalement dans des JTM à travers la réalisation de diagrammes de phase statiques.

Le sujet de cette thèse est l'élaboration par épitaxie et la caractérisation de dispositifs pour l'électronique de spin, à savoir une jonction tunnel magnétique (FePt/MgO/FePt) et une hétérostructure hybride métal ferromagnétique / semiconducteur III-V (FePt/MgO/GaAs). L'approche retenue dans les deux cas a été l'utilisation d'une barrière isolante MgO et d'électrodes ferromagnétiques présentant une aimantation perpendiculaire au plan de la couche, réalisées en alliage ordonné FePt (phase L10) ; le choix de ce matériau a été adopté dans l'optique de créer des mémoires magnétiques, sa forte anisotropie permettant de stabiliser l'information magnétique.<br />Dans le cas des jonctions tunnel magnétiques, une singularisation des propriétés magnétiques de chacune des électrodes a été mise en évidence. Des caractérisations structurales du système en cours de croissance ont permis de relier ce phénomène aux contraintes épitaxiales des films minces. De façon apparemment surprenante, le découplage magnétique du dispositif n'est pas assuré dans le cas général, la forte aimantation des électrodes étant à l'origine d'un champ de fuite très important lors des renversements d'aimantation. Nous avons mis en évidence (expérimentalement et analytiquement) un effet d'épaisseur des couches influant sur le comportement magnétique général du système. Des mesures de dynamique de renversement d'aimantation ont souligné le rôle prépondérant du piégeage des parois de domaine lors des renversements d'aimantation.<br />Les systèmes hybrides FePt/MgO/GaAs ont été élaborés en tout-épitaxie en combinant différents bâtis de dépôt. Nous avons montré la faisabilité d'un système présentant de très bonnes propriétés structurales et magnétiques.

Les jonctions tunnel magnétiques (JTM) épitaxiées à barrière MgO constituent probablement le système le plus prometteur pour des applications allant depuis les têtes de lecture des disques durs jusqu'aux mémoires magnétiques à accès aléatoire. De plus, de telles jonctions mettent en jeu une physique nouvelle et fascinante, celle de la physique du transport électronique au travers de barrières épitaxiées, ou du couplage magnétique entre électrodes au travers d'une fine barrière. Nous présentons des travaux conduits sur des jonctions à perpendiculaire (FePt/MgO/FePt). Très peu étudiés, les systèmes à aimantation perpendiculaire semblent présenter le potentiel le plus élevé aux très hautes densités dans les mémoires MRAM. Nous avons montré que des jonctions FePt/MgO/FePt peuvent être obtenues avec des couches de FePt chimiquement ordonnées dans la phase L10 de très forte anisotropie magnétocristalline. Ces jonctions présentent spontanément une couche dure et une couche douce, et un découplage magnétique en dépit de la forte aimantation volumique de l'alliage FePt. La thèse porte alors principalement sur deux études : - la propagation de parois dans des films minces de FePt, en fonction du champ appliqué et de l'épaisseur de la couche mince (entre 2 et 6 nm). Nous étendons ici les études auparavant réalisées dans la limite de films ultra-minces (Pt/Co/Pt)/ - les phénomènes de couplage magnétique entre électrodes à aimantation perpendiculaire dans la jonction complète. En combinant études macroscopiques (magnéto-optiques) et locales, nous proposons une description détaillée de l'origine du couplage magnétique, et du processus qui peut conduire à la démagnétisation progressive de la couche dure lors du cyclage de la couche douce.

Les oscillateurs à transfert de spin (STO) sont des oscillateurs nanométriques (~100nm) prometteurs pour les applications radiofréquence. Ils reposent sur la précession de l'aimantation d'une couche magnétique mince induite par transfert de spin (STT). Un dispositif STO basé sur jonction tunnel magnétique (MTJ) fournira typiquement un signal électrique de l'ordre d'une dizaine de GHz et d'une puissance de plusieurs nW. Comparés aux oscillateurs contrôlés en tension (VCO) utilisés actuellement pour la génération de microondes, les STO ont l'avantage d'être hautement accordables en fréquence. Malgré cela, les critères requis en termes de qualité de signal ne sont pas encore remplis par les STO pour être compétitifs.Deux approches existent pour améliorer la qualité du signal de sortie : (i) optimisation de l'empilement magnétique d'un dispositif STO unique et (ii) synchronisation de plusieurs STOs. C'est la deuxième approche qui a été retenue dans le cadre de cette thèse : ici nous nous intéressons à la synchronisation électrique d'un STO à une source de courant RF stabilisée, dit « injection-locking ». Le cas d'un STO à aimantation homogène, de type précession dans le plan (IPP) est étudié.En particulier, la synchronisation d'un STO à 2f, c'est-à-dire lorsque la fréquence du courant injecté est proche du double de la fréquence de génération du STO, est favorisée par rapport à la synchronisation à f. Les résultats expérimentaux obtenus par plusieurs groupes montrent à la fois une gamme de synchronisation et une réduction de largeur de raie plus prononcées à 2f qu'à f.Ce comportement singulier est examiné dans un premier temps par une étude analytique de la dynamique de l'aimantation couplée aux simulations numériques macrospin dans le but d'identifier les mécanismes de synchronisation qui prennent effet au sein du système.En effet, les modèles actuels (formalisme auto-oscillateur KTS) décrivent la synchronisation d'un STO à un courant RF sans faire de distinction entre la synchronisation à f et 2f, et les prédictions qui en découlent s'avèrent être insuffisantes pour la synchronisation à 2f. Pour combler à cela, nous mettons en évidence par extension du formalisme existant les clés du processus de synchronisation à 2f : l'ajustement de fréquence par ajustement de l'amplitude d'oscillation via la non-linéarité, ainsi que la modification du terme d'anti-damping se faisant par l'intermédiaire de la différence de phase.La caractérisation expérimentale du régime synchronisé pour un STO basé sur jonction tunnel magnétique est également détaillée dans le manuscrit. Grâce aux techniques de mesures en domaine temporel et fréquentiel développées spécialement, les grandeurs caractéristiques (gamme de synchronisation et différence de phase) du système sont extraites et comparées aux prédictions théoriques. Enfin, les effets de l'injection du courant RF sur la cohérence du signal de sortie sont discutés. / Spin transfer oscillators (STOs) are promising nanometer scaled oscillators (~100nm) for radiofrequency applications. They rely on the steady precession of the magnetization of a thin magnetic layer induced by spin-transfer torque (STT). A STO device based on a magnetic tunnel junction (MTJ) will typically generate an electrical signal with a frequency of the order of ten GHz and an output power of several nW. Compared to voltage controlled oscillators (VCO) used today for microwave generation, STOs have the advantage of having an important frequency tunability with current. However, criteria in terms of the quality of the output signal are not yet fulfilled for STO to be competitive.To enhance the STO signal properties, two suggestions are proposed: (i) optimization of the magnetic stack within a single STO device and (ii) synchronization of several STOs. The second approach was examined during this thesis: here we look at the electrical synchronization of a STO to a stabilized RF current source, or “injection-locking”. The case of a STO with homogenous magnetization of in-plane precession (IPP) type is investigated.Interestingly, synchronization of a STO at 2f, i.e. when the frequency of the injected current is close to twice the generation frequency of the STO, is favored compared to synchronization at f. The experimental results from several groups have shown both enhanced synchronization range and a more pronounced linewidth reduction at 2f.This singular behavior is examined first through an analytical study of magnetization dynamics along with numerical macrospin simulations, in order to identify synchronization mechanisms taking effect in the system.Indeed, current models (in particular the KTS auto-oscillator formalism) describe synchronization of a STO with making a clear distinction between synchronization at f and 2f, and the resulting predictions turn out to be insufficient at 2f. Here, by extension of the KTS formalism, the keys to the synchronization process at 2f are presented: frequency adjustment by adjustment of the oscillation amplitude via the STO non-linearity and modification of the anti-damping term through the phase-difference.The experimental characterization of the synchronized regime in a MTJ-based STO is also detailed in the manuscript. Utilizing experimental signal processing techniques in both frequency and temporal domain, we extract characteristic quantities for synchronization such as the locking-range and the phase-difference, and we compare these quantities with the analytical predictions. Finally, the effects of current injection on the coherence of the output signal are also discussed.

L’objectif de la thèse est de développer un système de type jonction tunnel tout oxyde à base de La2/3Sr1/3MnO3 (LSMO) où il serait possible de contrôler l’aimantation des électrodes magnétiques par des processus à faible consommation d’énergie. Des jonctions tunnel épitaxiées de LSMO/SrTiO3/LSMO ont été obtenues montrant un double renversement de l’aimantation à température ambiante et un taux de magnétorésistance de 71 % à 10 K. En exerçant une contrainte sur le LSMO par le substrat il a été possible de moduler l’anisotropie des couches magnétiques. Des anisotropies perpendiculaire ou dans le plan ont pu être obtenues. Afin de contrôler le renversement des moments magnétiques dans une des électrodes ferromagnétiques trois options ont été envisagées : l’utilisation de l’injection de spin à partir d’un métal à fort couplage spin-orbite (Pt, Ir) ou d’un oxyde contenant de tels ions (ici Ru dans SrRuO3), et l’utilisation du Bi2FeCrO6, un oxyde multiféroïque pouvant présenter un couplage magnétoélectrique. Malgré des résultats prometteurs, aucune solution n’a permis des tests sur des jonctions afin d’estimer leur efficacité. L’objectif final n’est pas encore atteint mais des avancées intéressantes ont été faites afin d’envisager des dispositifs permettant le stockage et la manipulation de l’information. / The objective of this work is to develop La2/3Sr1/3MnO3 (LSMO) based all-oxide magnetic tunnel junction systems where it would be possible to control the magnetization of magnetic electrodes by low energy consumption processes. Epitaxial tunnel junctions of LSMO/SrTiO3/LSMO were obtained showing a double magnetization switching at room temperature and a magnetoresistance ratio of 71 % at 10 K. Using strain engineering, it was possible to modulate the anisotropy of the LSMO magnetic layers. Perpendicular or in plane anisotropies could be thus obtained. In order to control the reversal of the magnetic moments in one of the ferromagnetic electrodes three options were considered : the use of spin injection from a metal with a strong spin-orbit coupling (Pt, Ir) or an oxide containing this type of ions (here Ru in SrRuO3), and the use of Bi2FeCrO6 multiferroic oxide that may exhibit a magnetoelectric coupling. Despite promising results, no solution has allowed tests on junctions to be carried out to estimate their effectiveness. Although the final objective is not yet achieved, interesting progress has been made on the way to information storage and manipulation devices.