Cette thèse s'inscrit dans la thématique de l'électronique de spin à base de semiconducteurs. L'intégration de matériaux magnétiques dans des structures semiconductrices représentent actuellement un axe de recherche en plein essor qui amènera probablement une nouvelle génération de composants électroniques où seront associés deux degrés de liberté : la charge et le spin des porteurs. La finalité de ce travail est la détection électrique d'une injection de spins dans un puits de GaAs. Pour cela nous avons préalablement étudié des couches minces du semiconducteur ferromagnétique GaAs substitué Mn et des jonctions tunnel magnétiques GaMnAs/AlAs/GaMnAs. L'étude des couches minces de GaMnAs a permis de mettre en évidence la corrélation entre les propriétés magnétiques et électroniques et les jonctions tunnel ont permis de quantifier la polarisation en spin des porteurs du GaMnAs. Nous avons ensuite élaboré des structures où deux électrodes de GaMnAs sont séparées par un puits quantique AlAs/GaAs/AlAs. La première électrode permet de polariser les porteurs et la seconde d'analyser le courant polarisé en spin injecté dans le puits. La magnétorésistance (MR) dans ces structures est attribuée à un transport tunnel séquentiel avec accumulation de spins dans le puits de GaAs. La forte MR obtenue (40%) est la signature de la conservation du spin dans le puits et traduit ainsi que le temps de vie du spin des trous est supérieur au temps de séjour des trous dans ce puits. Les études de la MR en fonction de ces deux temps caractéristiques ont permis d'établir les conditions nécessaires afin de détecter une injection de spins dans un puits quantique semiconducteur. Ces expériences entièrement électriques nous ont aussi permis d'estimer le temps de vie du spin des trous dans ces puits de GaAs à la centaine de picosecondes à 4.2K.

L'effet tunnel dépendant du spin dans une structure métal ferromagnétique/isolant/métal ferromagnétique, composant une jonction tunnel magnétique, connaît ces dernières années un regain d'intérêt avec sa mise en évidence à température ambiante et avec ses multiples applications potentielles pour l'élaboration de nouveaux dispositifs micro-électroniques (mémoires non-volatiles, capteurs magnéto-résistifs, etc). Dans une jonction tunnel magnétique la transmission par effet tunnel des électrons, polarisés par les électrodes magnétiques, dépend de l'orientation relative des aimantations des électrodes et des caractéristiques de la barrière isolante. La résistance d'une jonction tunnel magnétique varie de plus de 20% en modifiant de manière sélective l'orientation de l'aimantation d'une électrode par rapport à l'autre, en appliquant un champ. Pour cela, une architecture appelée douce-dure est utilisée. Elle repose sur l'association d'une couche magnétique dure et d'une couche magnétique douce comme électrodes magnétiques de la jonction tunnel. Un aspect novateur de ce travail de thèse repose sur l'utilisation d'un système antiferromagnétique artificiel comme système magnétique dur. Ce système, constitué de deux couches magnétiques (Co et/ou CoFe) d'épaisseurs différentes, ayant leurs aimantations arrangées antiparallèles par couplage à travers une couche non magnétique (Ru), permet d'obtenir une grande rigidité magnétique, ajustable, avec une grande stabilité thermique (>300°C). Ce travail de thèse nous a amené à élaborer des jonctions tunnel magnétiques de taille micronique et à étudier la corrélation entre leurs propriétés magnétiques et leurs propriétés de transport polarisé en spin à des échelles macroscopiques et microscopiques. Il s'est avéré que, grâce à la sensibilité extrême du transport par effet tunnel polarisé en spin aux fluctuations de l'aimantation aux interfaces métal ferromagnétique/isolant, les jonctions magnétorésistives sont des systèmes idéaux pour étudier sélectivement l'évolution de la structure en domaines des couches ferromagnétiques en contact avec la couche isolante en fonction du champ magnétique appliqué.

Les fluctuations de point zéro de la charge sur la capacité d'une jonction tunnel connectée à un circuit de polarisation sont, dans quasiment toutes les situations expérimentales, supérieures à la charge de l'électron. De ce fait, les effets de la granularité de l'électricité sont masqués, sauf dans les circuits qui contiennent une «île», électrode connectée au reste du circuit seulement par des jonctions tunnel et des capacités. La charge de l'île étant quantifiée, ses fluctuations sont bloquées. Si la capacité de l'île est suffisamment petite et la température suffisamment basse, aucun électron ne peut pénétrer sur l'île par effet tunnel à cause de l'accroissement d'énergie électrostatique que cela entraînerait. Nous avons observé cet effet, appelé «blocage de Coulomb», dans la «boîte à électrons», où une île est délimitée par une jonction tunnel et une capacité. Une source de tension couplée à l'île à travers la capacité permet d'y contrôler le nombre d'électrons. Nous avons conçu et fait fonctionner deux dispositifs à jonctions tunnel nanométriques basés sur ce principe, le «tourniquet» et la «pompe», à travers lesquels le courant est contrôlé électron par électron. Dans nos expériences, la précision du transfert est de l'ordre du pourcent. Elle devrait être un million de fois plus grande dans des versions de ces dispositifs comportant plus de jonctions. On pourrait alors les utiliser pour une nouvelle mesure de la constante de structure fine alpha.

Nous avons étudié l'action à l'échelle mésoscopique de la présence d'un supraconducteur sur la conductance d'un circuit de métal normal. Après une discussion de différentes théories concernant ce sujet, nous présentons des mesures à très basse température (20 mK) mettant en évidence l'action non locale de la supraconductivité sur la conductance métallique. Nous montrons que la conductance du métal normal est alors fortement dépendante de l'énergie des électrons, l'énergie caractéristique étant l'énergie de Thouless. Une expérience d'interférence effectuée dans la configuration Aharonov-Bohm met en évidence la portée de la cohérence quantique de paires d'électrons dans le métal normal. Nous effectuons une comparaison détaillée avec la théorie des fonctions de Green quasiclassiques. Cette comparaison met en évidence le rôle important joué par les parties extérieures de l'échantillon qui constituent les réservoirs. Nous présentons une technique originale de fabrication d'échantillons mésoscopiques hybrides de Niobium et de Cuivre. De plus, afin de pouvoir contrôler la formation des barrières tunnel, nous avons développé une vanne permettant de maîtriser l'entrée, dans un enceinte à Ultra-Vide, d'oxygène pur à partir de l'air. Nous décrivons un programme écrit en langage C++, qui permet de calculer la conductance d'un circuit hybride quelconque composé de métal normal et de supraconducteur. Dans le cas où deux supraconducteurs sont présents à des tensions différentes, l'effet Josephson alternatif module la densité d'états dans le métal normal. Nous présentons une expérience, en cours de développement, visant à mesurer les effets de ces variations de la densité d'états sur le transport.

Des dispositifs magnétorésistifs sont actuellement utilisés comme têtes de lecture dans les disques durs. Le contexte de la miniaturisation des capteurs magnétiques pour accommoder l'augmentation de la densité de stockage implique une augmentation du bruit magnétique d'origine thermique. L'utilisation d'une oscillation entretenue par le courant permettrait l'augmentation combinée de la sensibilité magnétique ainsi que de sa vitesse de lecture. L'étude présentée a pour but de clarifier les divers comportements des oscillations de l'aimantation induites par le transfert de spin, dans la gamme de la dizaine de gigahertz, dans des jonctions tunnel magnétiques à barrière de MgO. Nous présentons, dans une première partie, une étude détaillée des modes d'oscillations entretenues dans les différentes couches magnétiques du système. L'identification des modes permet ainsi de " lire " des données codées par domaines magnétiques d'après la mesure de la fréquence de l'oscillateur. Dans la seconde partie de cette thèse, nous présentons des mesures temporelles d ces oscillations. Nous analysons le bruit d'amplitude et de phase d'une oscillation entretenue et nous présentons une première mesure expérimentale du coefficient de nonlinéarité de la fréquence. Les temps caractéristiques extraits sont significatifs de l'agilité du dispositif et la nonlinéarité, spécifique aux oscillateurs à transfert de spin, induit un élargissement inhomogène de la raie spectrale.

Les travaux de cette thèse consistent à étudier le phénomène de rectification optique au sein de dispositifs plasmo-électroniques. L’adressage optique de ces composants, de taille extrêmement réduite et présentant un temps de réponse ultra-rapide, induit une conversion du champ incident en un courant statique mesurable. L’intégration monolithique d’éléments plasmoniques et électroniques requiert une connaissance détaillée des mécanismes de transport thermique et électrique à l’échelle du nanomètre. Ces travaux visent donc également à discuter l’ensemble des effets thermiques inhérents à l’excitation optique de ces dispositifs connectés dans le but d’identifier les différentes contributions entrant en jeu dans la génération d’un courant photo-assisté. / The work described in this manuscrit consists in studying the optical rectification within plasmo-electronic devices. These ultra-compact optically adressed components with an ultra-fast time response induces a conversion of the incident field into a static current. The monolithically-integrated electronically optical antenna requires a detailed knowledge of nanoscale thermal and electrical transport mechanisms. This work also aims to discuss all thermal effects inherent in the optical excitation of these connected devices, in order to identify the different contributions in the generation of a photo-assisted current.

Dans le manuscrit, nous étudions l’impact des défauts sur le transport électronique dépendant du spin dans les jonctions tunnel magnétiques (JTM). Ces études ont été effectuées sur des hétérostructures possédant des barrières tunnel composé de SrTiO3, TiO2 et de MgO. Dans le cas des deux premières structures, nous montrons comment l’oxydation à l’interface induit réduction très prononcée de la magnétorésistance tunnel (TMR). Dans le cas du MgO, des études optiques sur les états induits par les défauts dans la barrière isolante ont été effectué. Nous avons montré qu’il est possible de contrôler la densité de certain type de défaut (lacune d’oxygène) en altérant les conditions de dépôts du MgO. Les études électriques et optiques effectué sur ces échantillons permettent de remonter à l’énergie des défauts au sein de la barrière. Les méthodes d’analyses des mesures électrique Î (I chapeau), qui représente la variation relative ou absolue du courant électrique en fonction de la température, permet de définir différents régime de transport à travers les jonctions CoFeB/MgO/CoFeB. Le régime intrinsèque observé à basse température s’explique par les effets de structure de bande du CoFeB et du MgO (filtrages des électrons de différente symétrie par la barrière de MgO), tandis que le régime « extrinsèque » observé aux températures intermédiaires résulte d’une activation thermique progressive des lacunes d’oxygène et est accompagné d’une réduction de la résistance ainsi que du signal TMR. Nous avons également montré dans des études préliminaires qu’une excitation optique des défauts a un impact sut le magnéto-transport. / In the manuscript it is presented how the spin-polarized transport across magnetic tunnel junctions (MTJ) is affected by presence of structural defects within the barrier and at its interfaces. Studies concern structures incorporating SrTiO3, TiO2 and MgO insulators. In case of the first two structures it is shown how interfacial oxidation results in the drastically reduced value of the tunnelmagnetoresistance (TMR). In case of the MgO barrier, extensive studies on defect sites within the crystalline network of the insulator are performed. It is shown that one may control density of certain types of oxygen vacancies by altering growth conditions of the MgO layer. Further electrical and optical studies give insight into energetical positioning of these defect sites. Extension of the Î magnetotransport analysis method from the ‘absolute’ to the ‘relative’ case reveals several regimes of transport across CoFeB/MgO/CoFeB junctions. The low-temperature ‘intrinsic’ regime is attributed exclusively to the band structure effects of the CoFeB electrodes, whereas the mid- to room-temperature ‘extrinsic’ regimes result from the gradual incidence of thermally activated defect sites on the spin-polarized transport, which is accompanied by an increased reduction of both the resistance and the TMR signal. Initial experiments show that optical excitation of the defect sites has a crucial impact on the magnetotransport.

Cette thèse s’intéresse à la fabrication de jonctions magnétiques à effet tunnel organiques. Les MTJ organiques remplacent la barrière par une molécule. Il a fallu d’abord vaincre les problèmes liés à la fabrication de ces MTJ. En effet, ce type de jonction est très fragile du point de vue de sa fabrication, car incompatible avec les solvants. Un nouveau procédé de fabrication a été mis au point. Ce procédé fait appel à de petites « billes » nanométriques dispersées à la surface d’un échantillon. Ce procédé a été utilisé avec succès. Nous avons obtenu une réponse magnétique des échantillons. Des mesures XAS et de magnéto-transport ont été menées sur des jonctions MgO. Une approche in operando innovante a été utilisée. Ces mesures ont démontré que la présence d’oxyde de fer aux interfaces limite la TMR. Pour finir, des mesures SR-PES ont été menées dans le but d’étudier la polarisation d’interface de Cu/MnPc dans le système Cu(100)//Co/Cu/MnPc. Ces mesures ont révélé que cette interface est très fortement polarisée en spin. Les structures qui apparaissent dans les spectres ne peuvent être expliquées par une simple atténuation du signal du cobalt due à la couverture de molécules. / This thesis concerns the fabrication of organic magnetics tunnel junctions. Organic MTJs replace the barrier with a molecule. First, we had to overcome the problems of MTJ manufacturing. Indeed, this type of junction is very fragile from the point of view of its manufacturing because they are incompatible with solvents. A new manufacturing process has been developed. This process uses small nanometric "beads" scattered on the surface of a sample. This method has been used successfully and we obtained a magnetic response of the samples. XAS and magneto-transport measurements were conducted on MgO junctions. An innovative in operando approach was used. These measurements revealed that the presence of oxide at the interfaces limits the TMR. Finally, SR-PES measurements were carried out in order to study the Cu/MnPc interface polarization in the Cu (100)//Co/Cu/MnPc system. These measurements revealed that this interface is strongly spin polarized. Structures appearing in the spectra cannot be explained by a simple attenuation of the cobalt signal due to molecule coverage.

Les réseaux de neurones artificiels, dont le concept s'inspire du fonctionnement des cerveaux biologiques et de leurs capacités d'apprentissage, sont une approche prometteuse pour répondre aux nouveaux usages informatiques dits « cognitifs », tels que la reconnaissance d'images ou l'interaction en langage naturel. Néanmoins, leur mise en œuvre par des ordinateurs conventionnels est peu efficace. Une solution à ce problème est le développement de puces d'accélération matérielle spécialisées qui comportent :- des neurones, unités de traitement de l'information, pour lesquelles des circuits électroniques efficaces existent ;- des synapses, reliant les neurones mais aussi support matériel de l'apprentissage, par le biais de la modulation de leur conductance électrique (qualifiée de « plasticité synaptique »). Réaliser des synapses artificielles intégrables densément et capables d'apprendre in situ reste aujourd'hui un défi majeur.Ces travaux de thèse portent sur l'utilisation synaptique de nanocomposants mémoires innovants, dont certains comportements plastiques riches et intrinsèques sont analogues aux fonctionnalités que nous recherchons.Nous nous intéressons tout d'abord aux jonctions tunnel magnétiques à transfert de spin, développées dans l'industrie pour concevoir de nouvelles mémoires informatiques non volatiles. Nous montrons qu'il est aussi possible d'en faire des synapses artificielles binaires. Après la modélisation analytique de leur comportement naturellement stochastique, nous présentons comment exploiter ce dernier pour faciliter la mise en œuvre in situ d'une règle d'apprentissage probabiliste. À l'aide d'outils de simulation développés au laboratoire, nous étudions l'influence du régime de programmation sur la robustesse d'un système à la variabilité de telles synapses et sur leur consommation énergétique.Nous nous tournons ensuite vers des cellules électrochimiques métalliques Ag2S, d'autres nanocomposants mémoires innovants fabriqués et étudiés par des collaborateurs de l'Université de Lille I, qui y ont déjà observé plusieurs comportements plastiques. Nous avons découvert une plasticité supplémentaire, proche d'un comportement observé en neurosciences. Grâce à un modèle analytique simple permettant de comprendre les relations entre les différentes plasticités, nous montrons en simulation une preuve de concept d'apprentissage non supervisé qui repose sur l'interaction de ces multiples comportements.Pour finir, nous soulevons des pistes de réflexion sur les défis posés par les circuits nécessaires au bon fonctionnement d'un système utilisant comme synapses artificielles les nanocomposants étudiés, notamment lors de la lecture ou de l'écriture de ces derniers.Les résultats de cette thèse ouvrent la voie à la conception de systèmes neuro-inspirés capables d'apprendre en s'appuyant sur la richesse de comportements plastiques offerte par les nanocomposants mémoires innovants. / Artificial neural networks, which take some inspiration from the behavior of biological brains and their learning capabilities, are promising tools to address emerging computing uses known as “cognitive” tasks like classifying images or natural language interaction. However, implementing them on conventional computers is poorly efficient. A solution to this problem is to develop specialized acceleration chips which feature:• neurons, the information processing units, which can be implemented efficienctly with current electronic technologies;• synapses, the connections between the neurons which also support the learning process by adjusting their electrical conductance (“synaptic plasticity”). Implementing artificial synapses with high integration and on-line learning capabilities is still a challenge.This thesis explores the use of innovative memory nanodevices as artificial synapses: some of their rich plastic behaviors naturally implement features that are difficult to access with other devices.First, we investigate spin-transfer torque magnetic tunnel junctions, that are currently develop in industry as a new non volatile memory technology. We show that they can also be used as binary artificial synapses. After modeling their intrinsic stochastic behavior analytically, we describe how to harness this behavior to facilitate the implementation of an on-line probabilistic learning rule. With simulations tools developped in the laboratory, we detail the impact of the programming regime on the resilience of a system that uses such synapses, as well as on the system's power consumptionWe then investigate Ag2S electrochemical metalization cells, another type of innovative memory nanodevices fabricated and characterized by collaborators from Université de Lille I, who had already observed the existence of several plastic behaviors. We discovered an additional plasticity, close to a behavior known in neurosciences. With a simple analytical model that allows a better understanding of the relationships between theses plasticities, we show by simulations means a proof of concept of an unsupervised learning that relies on the interaction of the plastic behaviors theses nanodevices feature.Finally, we consider the challenges arising from the circuits that are required to read and write such artificial synapses in a neuro-inspired system.The results of this Ph.D. work pave the way for the design of neuro-inspired systems that can learn by harnessing the rich plastic behaviors that are featured by innovative memory nanodevices.

Dans le cadre de l'augmentation de la densité de stockage des mémoires magnétorésistives à accès direct (MRAM), les matériaux à anisotropie magnétique perpendiculaire sont particulièrement intéressants car ils possèdent une très forte anisotropie. Cependant, cette augmentation d'anisotropie induit également un accroissement de la consommation d'écriture. Un nouveau concept d'écriture assistée thermiquement a été proposé par le laboratoire SPINTEC. Le principe est de concevoir une structure très stable à température ambiante, mais qui perd son anisotropie lorsqu'elle est chauffée, facilitant ainsi l'écriture. Le but de cette thèse est de valider expérimentalement ce concept. Les premiers chapitres sont consacrés à l'optimisation des matériaux à anisotropie perpendiculaire que sont les multicouches (Co/Pt), (Co/Pd) et (Co/Tb). Leur intégration dans une jonction tunnel magnétique est ensuite présentée. L'évolution de l'anisotropie en température, paramètre crucial au bon fonctionnement de l'assistance thermique, a également été étudiée. Enfin, il est démontré que l'écriture thermiquement assistée est particulièrement efficace : les structures développées présentent une consommation d'écriture réduite par rapport aux structures classiques et une forte stabilité à température ambiante. / In order to increase the storage density of magnetoresistive random access memories (MRAM), magnetic materials with perpendicular anisotropy are very appealing thanks to high anisotropy. However, the enhancement of anisotropy induces an increase of writing consumption as well. A new thermally assisted switching concept has been proposed by SPINTEC laboratory. The principle is to design a highly stable structure at stand-by temperature which loses its anisotropy when heated, making thus the switching easier. The aim of this thesis is to validate experimentally this concept. The first chapters describe the optimisation of out-of-plane magnetic materials such as (Co/Pt), (Co/Pd) and (Co/Tb) multilayers. Their integration in magnetic tunnel junctions is then presented. The evolution of anisotropy with temperature is a critical parameter for thermally assisted writing and has been therefore studied. Finally, the efficiency of this thermally assisted writing is demonstrated: the developed structures present a reduced consumption compared to standard structures and high stability at room temperature.