En utilisant l'épitaxie par jets moléculaires à basse température, nous avons élaboré des couches de (Ge,Mn), contenant des nanostructures ferromagnétiques, sur deux types de substrats GaAs d'orientation (001) : des substrats GaAs « epiready » (échantillons « Ga-GeMn »), et des substrats encapsulés par de l'arsenic amorphe (échantillons « As-GeMn »). Dans les échantillons Ga-GeMn, nous obtenons la formation de nanocolonnes riches en Mn ; celles-ci sont parallèles entre elles, ou enchevêtrées, suivant la morphologie de surface initiale. Les mesures de magnétométrie révèlent deux phases magnétiques : les nanocolonnes ferromagnétiques avec une température de Curie de 150 K, et la matrice de germanium, rendue paramagnétique par la présence de Mn dilué. Les mesures de magnétotransport montrent que ces couches sont de type p, et révèlent un l'effet Hall anormal (AHE) et plusieurs contributions à la magnétorésistance : une magnétorésistance géante négative, à basse température, la magnétorésistante orbitale, parabolique, et une contribution supplémentaire à faible champ. Un calcul des propriétés de magnétotransport a été commencé en s'appuyant sur des hypothèses de la structure de bande entre les inclusions riches en Mn et la matrice semiconductrice de type p : celui-ci montre que la présence d'AHE dans les inclusions donne naissance à un AHE sur tout l'échantillon, mais aussi à un mécanisme de magnétorésistance qui rend compte de cette contribution (que nous appelons magnétorésistance Hall). Dans les échantillons As-GeMn, la diffusion de l'arsenic change le mode de croissance, avec une décomposition spinodale qui perd son caractère bidimensionnel pour devenir tridimensionnelle, avec la formation d'agrégats riches en Mn (température de Curie de l'ordre de 50 K) et d'agrégats de la phase ferromagnétique connue Ge3Mn5. La compensation entre Mn (accepteur) et As (donneur) gouverne les propriétés de transport. Dans les couches de type n, une forte anisotropie de la magnétorésistance est observée, dont nous montrons qu'elle est due à des effets de localisation faible. Une autre contribution à la magnétorésistance est observée, que nous suggérons d'attribuer à une magnétorésistance tunnel à travers la jonction Schottky qui se forme à l'interface entre les inclusions riches en Mn, qui sont métalliques, et le semiconducteur Ge de type n.

Cette thèse a exploré la piste du système hybride MnAs (métal ferromagnétique)/GaAs dans le cadre de l'électronique de spin avec les semiconducteurs. Afin de réaliser des hétérostructures MnAs/GaAs/MnAs, nous avons optimisé les conditions de croissance de couches minces de MnAs sur GaAs(111)B et d'une couche ultrafine de GaAs, montré l'absence de réactivité aux interfaces MnAs/GaAs et déduit une hauteur de barrière tunnel de 0.7 eV. Les mesures de magnétotransport sur des jonctions MnAs/GaAs/MnAs ont fait apparaître une dépendance en tension très atypique de la magnétorésistance tunnel. Pour interpréter ces nouveaux effets, nous avons développé un modèle de transport tunnel résonant à travers une distribution inhomogène d'impuretés dans le semiconducteur. Conformément aux prédictions du modèle, le contrôle des défauts dans la barrière de GaAs a permis d'augmenter significativement la magnétorésistance tunnel et de déduire une forte polarisation de spin à l'interface MnAs/GaAs.

Mes travaux de thèse portent sur la fabrication et la caractérisation électrique et magnétique de jonctions tunnel à base de graphène. C’est autour de l’idée d’apporter une meilleur compréhension des mécanismes d’injection et de détection d’un courant de charge et de spin aux interfaces graphène/ferromagnétique que s’articule ce manuscrit. Après avoir démontré qu’il est possible de faire croître de manière épitaxiée une barrière tunnel de MgO sur graphène, nous avons étudié les mécanismes de transport dépendant en spin dans des jonctions verticales de Co/MgO/Gr/Ni. Nous avons mis en évidence l’interaction du graphène avec l’électrode de nickel à travers les inversions de signe de la magnétorésistance. Celles-ci peuvent être expliquées à l’aide d’un modèle de canaux de conduction assistés par phonons. Enfin du blocage de Coulomb reproductible a été mesuré dans des amas d’aluminium potentiellement mono disperses et auto assemblés sur graphène. / My PhD thesis deals with the fabrication and the electric and magnetic characterizations of magnetic tunnel junctions based on graphene. The interaction of graphene with its close environment opens new possibilities for spintronics applications. The manuscript is focused on the improvement of the understanding of mechanisms involved in the injection and detection of a polarized spin current at the graphene/ferromagnetic interfaces. We show that it is possible to grow epitaxially MgO tunnel barrier on graphene. We study the spin transport mechanisms in vertical junctions of Co/MgO/Gr/Ni. The interaction of graphene with nickel electrode is probed through tunnel magnetoresistance inversions which can be explained by the activation of phonon assisted conduction channel. We also measure in vertical and lateral devices based on alumina barrier on graphene, reproducible Coulomb blockade processes linked to the presence of monodisperse aluminum clusters at the graphene edge.

Dans une première partie, les propriétés cristallographiques et magnétiques de couches minces X/IrMn et X/IrMn/Y (X,Y= Co et/ou Py) sont présentées. Le magnétisme est expliqué à l'aide de modèles micromagnétiques. La différence de couplage d'échange aux interfaces X/IrMn et IrMn/Y est indépendante de la microstructure et uniquement liée à l'ordre d'empilement des couches. Il est démontré que déposer une couche antiferromagnétique sur une couche ferromagnétique est totalement différent d'un point de vue magnétique de l'opération inverse. Dans une seconde partie, la bicouche IrMn/Co est utilisée comme couche de détection dans une jonction tunnel magnétique pour réaliser un capteur de champ magnétique linéaire et réversible dans la gamme –50 et 50 Oe. Un choix judicieux des paramètres de la jonction tunnel a permis de rendre la sensibilité du capteur indépendante de la température. Sur cette base, un démonstrateur de capteur magnétique avec son électronique de traitement est réalisé.

L'introduction du semiconducteur ferromagnétique (Ga,Mn)As dans des hétérostructures semiconductrices ouvre la possibilité d'exploiter de nouveaux phénomènes de transport dépendant du spin. Dans des jonctions tunnel composées d'électrodes de (Ga,Mn)As, nous avons étudié l'influence de la hauteur et de l'épaisseur d'une barrière d'(In,Ga)As, ainsi que l'influence du recuit sur la magnétorésistance tunnel (TMR). Nous nous sommes également intéressés à de nouveaux effets d'anisotropie de résistance tunnel liés au fort couplage spin orbite des trous dans (Ga,Mn)As (TAMR). Une interprétation générale de ces 2 phénomènes a été donnée dans le cadre de l'approche du transfert de matrices adaptée à la théorie k.p. L'utilisation d'un puits quantique de GaAs pour sonder la TAMR a permis de mettre en évidence l'influence des différentes sous-bandes de (Ga,Mn)As sur le transport polarisé en spin. Enfin, nous avons démontré la possibilité de manipuler l'aimantation d'une fine couche de (Ga,Mn)As par injection d'un courant polarisé en spin.

La détection des très faibles valeurs de champ magnétique est un enjeu important pour l’émergence à plus grande échelle de techniques pour le domaine du médical telles que la magnéto cardiographie, ou la magnétoencéphalographie. Les solutions existantes industrialisées reposent sur l’utilisation de jonctions tunnels supraconductrices qui permettent de fabriques des SQUIDS (Superconducting Quantum Intereference Device) qui sont les briques de base des magnétomètres avec des sensibilités de l’ordre de la dizaine de femtotesla. Cependant cette approche impose de travailler à des températures très basses qui ne sont accessibles qu’avec de l’hélium liquide. Un approche récente, développée par le Spec-CEA permet de travailler à l’azote liquide (77K) ce qui lève un certain nombre de contraintes. Le dispositif est un capteur mixte composé d’une boucle supraconductrice de grande taille qui contient une constriction de taille micrométrique sur laquelle est rapportée une magnétorésistance tunnel qui sert de sonde locale du champ magnétique. L’objectif du travail dans ce travail de thèse est de poursuivre le développement de ce type de capteur en utilisant visant des structures tout oxyde. En effet l’intégration complète de ce type de capteur permettrait de gagner encore en termes de performances et d’atteindre une résolution de l’ordre du femtotesla. Pour ce faire le travail vise à intégrer une jonction tunnel tout oxyde directement par épitaxie sur la constriction. La jonction tunnel sera réalisée à partie d’oxydes magnétiques tels que les composés LaSrMnO3 ou SrRuO3 qui sont deux matériaux ferromagnétiques à la température de l’azote liquide. / Sensing of extremely weak magnetic signals, such as produced by electrical activity of the human heart and brain, still remains a challenge. A very promising alternative to established field-sensing techniques is a novel, spin electronic based, ultrasensitive device called an all-oxide mixed sensor. It is formed by a superconducting loop, acting as a flux-to-field transformer and field amplifier, combined with a magnetic tunnel junction sensing the field.Our research activities have the goal to improve the performance of the mixed sensor, focusing on its core component – the magnetic tunnel junction (MTJ). The capability of an MTJ is predominantly determined by the quality of the tunnel barrier and by the stability of magnetization states. In this context, oxide materials, known for their remarkable physical properties, have already shown their advantages. Thus, studies on La0.7Sr0.3MnO3/SrTi0.8Nb0.2O3 functional oxide interfaces, exploration of SrRuO3/ La0.7Sr0.3MnO3 exchange bias system, and the final integration of these two components into a magnetic tunnel junction form the main part of our work.In the presented thesis, oxide thin films and heterostructures used for studies were grown by pulsed laser deposition (PLD). We fabricated electronic devices for investigations using clean room microfabrication techniques , e.g. optical lithography, chemically assisted ion beam etching (CAIBE) and sputtering. Temperature dependent magnetic and (magneto-) transport measurements were performed.Metal-semiconductor interfaces formed by the half-metallic ferromagnet La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO) and heavily doped semiconductor SrTi0.8Nb0.2O3 (Nb:STO) were studied. Antiferromagnetic coupling at the interface of the LaSrMnO3 and itinerant ferromagnet SrRuO3 was explored. Magnetic tunnel junctions with Schottky barrier were investigated (MTJs with Nb:STO and LSMRO).

Cette étude présente les résultats de caractérisations structurales et morphologiques de multicouches discontinues métal-oxyde, composés d'un empilement de plans de nanoparticules métalliques noyées dans une matrice d'oxyde. L'amplitude de la magnétorésistance tunnel dans ces matériaux dépend de l'organisation du métal à plusieurs échelles. De multiples techniques ont été utilisées afin de sonder l'ordre local structural et magnétique (XAFS, Spectroscopie Mössbauer), l'ordre à moyenne distance (Réflectivité X, GISAXS, MET) et l'ordre à grande distance (Diffraction X). Les données issues de ces différentes techniques sont comparées et confrontées à celles des mesures magnétiques. Trois systèmes ont été étudiés, Fe/ZrO2, Co/ZrO2 et Co/SiO2, en faisant varier l'épaisseur de la couche nominale de métal déposé eM, la température du recuit TR effectué après l'élaboration par pulvérisation cathodique et la vitesse de dépôt des couches. Les ions paramagnétiques mis en évidence en périphérie des nanoparticules ne font pas partie intégrante d'une couche d'un oxyde connu du métal déposé. Ils sont « morts » du point de vue des propriétés magnétiques et électriques. La fraction d'atomes « morts » est plus importante avec la zircone qu'avec la silice et peut être diminuée en augmentant TR, eM et/ou en diminuant la vitesse de dépôt. La valeur de eM correspondant au seuil de percolation dans le plan des couches est déplacée vers les grandes valeurs de eM en augmentant TR. Le mouillage métal-oxyde est important avec la zircone (comparée à la silice) et avec le fer (comparée au cobalt). La morphologie des couches granulaires qui en résulte, notamment la taille des particules, détermine le comportement superparamagnétique ou ferromagnétique des particules. Pour chaque système métal-oxyde, un diagramme schématique (TR, eM) résume les propriétés magnétiques, structurales et morphologiques observées.

Cette thèse s'inscrit dans la thématique de l'électronique de spin à base de semiconducteurs. L'intégration de matériaux magnétiques dans des structures semiconductrices représentent actuellement un axe de recherche en plein essor qui amènera probablement une nouvelle génération de composants électroniques où seront associés deux degrés de liberté : la charge et le spin des porteurs. La finalité de ce travail est la détection électrique d'une injection de spins dans un puits de GaAs. Pour cela nous avons préalablement étudié des couches minces du semiconducteur ferromagnétique GaAs substitué Mn et des jonctions tunnel magnétiques GaMnAs/AlAs/GaMnAs. L'étude des couches minces de GaMnAs a permis de mettre en évidence la corrélation entre les propriétés magnétiques et électroniques et les jonctions tunnel ont permis de quantifier la polarisation en spin des porteurs du GaMnAs. Nous avons ensuite élaboré des structures où deux électrodes de GaMnAs sont séparées par un puits quantique AlAs/GaAs/AlAs. La première électrode permet de polariser les porteurs et la seconde d'analyser le courant polarisé en spin injecté dans le puits. La magnétorésistance (MR) dans ces structures est attribuée à un transport tunnel séquentiel avec accumulation de spins dans le puits de GaAs. La forte MR obtenue (40%) est la signature de la conservation du spin dans le puits et traduit ainsi que le temps de vie du spin des trous est supérieur au temps de séjour des trous dans ce puits. Les études de la MR en fonction de ces deux temps caractéristiques ont permis d'établir les conditions nécessaires afin de détecter une injection de spins dans un puits quantique semiconducteur. Ces expériences entièrement électriques nous ont aussi permis d'estimer le temps de vie du spin des trous dans ces puits de GaAs à la centaine de picosecondes à 4.2K.

L'effet tunnel dépendant du spin dans une structure métal ferromagnétique/isolant/métal ferromagnétique, composant une jonction tunnel magnétique, connaît ces dernières années un regain d'intérêt avec sa mise en évidence à température ambiante et avec ses multiples applications potentielles pour l'élaboration de nouveaux dispositifs micro-électroniques (mémoires non-volatiles, capteurs magnéto-résistifs, etc). Dans une jonction tunnel magnétique la transmission par effet tunnel des électrons, polarisés par les électrodes magnétiques, dépend de l'orientation relative des aimantations des électrodes et des caractéristiques de la barrière isolante. La résistance d'une jonction tunnel magnétique varie de plus de 20% en modifiant de manière sélective l'orientation de l'aimantation d'une électrode par rapport à l'autre, en appliquant un champ. Pour cela, une architecture appelée douce-dure est utilisée. Elle repose sur l'association d'une couche magnétique dure et d'une couche magnétique douce comme électrodes magnétiques de la jonction tunnel. Un aspect novateur de ce travail de thèse repose sur l'utilisation d'un système antiferromagnétique artificiel comme système magnétique dur. Ce système, constitué de deux couches magnétiques (Co et/ou CoFe) d'épaisseurs différentes, ayant leurs aimantations arrangées antiparallèles par couplage à travers une couche non magnétique (Ru), permet d'obtenir une grande rigidité magnétique, ajustable, avec une grande stabilité thermique (>300°C). Ce travail de thèse nous a amené à élaborer des jonctions tunnel magnétiques de taille micronique et à étudier la corrélation entre leurs propriétés magnétiques et leurs propriétés de transport polarisé en spin à des échelles macroscopiques et microscopiques. Il s'est avéré que, grâce à la sensibilité extrême du transport par effet tunnel polarisé en spin aux fluctuations de l'aimantation aux interfaces métal ferromagnétique/isolant, les jonctions magnétorésistives sont des systèmes idéaux pour étudier sélectivement l'évolution de la structure en domaines des couches ferromagnétiques en contact avec la couche isolante en fonction du champ magnétique appliqué.

En spintronique, l’étude des hétérostructures multicouches composées d'une électrode ferromagnétique et d'une couche isolante mince, c'est-à-dire des jonctions tunnel magnétiques (JTM), est particulièrement importante. Le système canonique est le Fe/MgO/Fe où les hautes valeurs du rapport de la magnétoresistance tunnel (TMR) ont été mesurées. Le facteur crucial définissant la performance de la jonction est l’imperfection structurelle dans un dispositif réel. Dans notre travail, nous nous sommes concentrés sur des lacunes d'oxygène dans MgO. Au moyen de la théorie de la fonctionnelle de densité, nous avons étudié les propriétés électroniques de l'état fondamental des lacunes d'oxygène simples et doubles dans MgO massif, appelées respectivement centres F et M. Nous avons ensuite étudié l'impact de ces lacunes sur le transport balistique dans les jonctions magnétiques. Nous avons démontré le rôle supérieur joué par les centres M et nous avons prouvé qu'un transport cohérent, préservant le spin et la symétrie des électrons, est possible en présence de centres M. / In sprintronics, the study of multilayer heterostructures composed of a ferromagnetic electrodes and a thin insulating layer, i.e. magnetic tunnel junctions (MTJs), is of special importance. The canonical systems are MTJs made of Fe/MgO/Fe where hight tunneling mangetoresistance ratio (TMR) values were measured. The crucial factor defining the junction performance is the structural imperfection appearing in a real devices. In our work we focused in particular on oxygen vacancies in MgO. By means of density functional theory we studied ground state electronic properties of single and double oxygen vacancies, referred as F and M centers, respectively, in bulk MgO. We then switched to full junctions where we investigated the impact of vacancies on the ballistic transport. We demonstrated that M centers played a superior role and proved that coherent transport, preserving electrons spin and symmetry, is possible in presence of paired vacancies.