Es werden die Gleichgewichtskonstanten der Zinkextraktion ermittelt. Das Wilson-Modell und das erweiterte Debye-Hückel-Gesetz werden zur Beschreibung der Aktivitäten verwendet. Die tensiometrischen Untersuchungen erfolgen am hängenden Tropfen. Die Modellauswahl zur Beschreibung der Gleichgewichtsgrenzflächenspannung erfolgt im submizellaren Konzentrationsbereich. Die pseudo-nichtionische Modellierung auf der Basis der Langmuir-Isothermen der Mehrkomponentenadsorption bei Verwendung der Stern-Isothermen für die Gegenionenanreicherung liefert die beste Datenanpassung. Durch ein einfaches Modell zur Mizell- und Aggregatbildung gelingt die Modellerweiterung. Die gemessenen dynamischen Grenzflächenspannungskurven werden sorptionskinetisch und durch diffusive Approximationen angepasst. Es zeigt sich, dass der Stofftransport diffusionsdirigiert ist. Am oszillierenden Tropfen werden die Ergebnisse bestätigt. Für das Kationenaustauscheranion wird die Gültigkeit des Maxwell-Modells zur Beschreibung der Grenzflächendilatationsrheologie nachgewiesen.

Thesis (doctoral)--Uppsala University, 1982. / Includes bibliographical references (p. 35-39).

Die Modellierung von komplexen Systemen, wie dem Untergrund, ist ein Hilfsmittel zur Beschreibung der in der Realität ablaufenden Prozesse. Die Durchführung von Experimenten an einem Modell, um qualitative Aussagen über ein reales System zu erhalten, wird als Simulation bezeichnet. Dabei können vielfältige Modelle, wie z.B. physikalische und mathematische, zum Einsatz kommen. Die ungesättigte Bodenzone (vadose Zone) bezeichnet den Bereich zwischen der Landoberfläche und dem Grundwasserspiegel, innerhalb dessen der Wassergehalt geringer als bei Vollsättigung, und der Druck geringer als der Atmosphärendruck ist. Dieser Bodenbereich hat für die Landwirtschaft, Geobiologie, aerobe Abbauprozesse und Grundwasserneubildung eine große Bedeutung. Für die Nachbildung von Strömungs- und Stofftransportprozessen der ungesättigten Bodenzone existieren numerische Simulationsprogramme. Ziel der vorliegenden Arbeit ist eine umfangreiche Validierung des Programms PCSiWaPro® (entwickelt an der TU-Dresden, Institut für Abfallwirtschaft und Altlasten) für unterschiedliche Anwendungsfälle. Ein weiteres Ziel der Arbeit besteht in der Untersuchung der Anwendbarkeit des aktuellen Stands des Simulationsprogramms PCSiWaPro® auf unterschiedliche Praxisfälle bei Kombination der ungesättigten Bodenzone mit technischen Anlagen. Vier Anwendungsfälle mit unterschiedlichen Zielen wurden dafür im Rahmen dieser Arbeit untersucht: die Simulation von dezentraler Abwasserversickerung (Kleinkläranlage - KKA) anhand entsprechender Säulen- und Feldversuche, die Berechnung der Grundwasserneubildung am Beispiel von Lysimetern, der Wasserhaushalt von Erddämmen und die Modellierung von Deponieabdeckungssystemen. Die Anwendungsfälle unterscheiden sich durch den Zweck der Simulation, die Geometrie, die Größe, die festgelegten Anfangs- und Randbedingungen, die Simulationszeit, die Materialien, das Koordinatensystem sowie die Ein- und Ausgabewerte. Die Simulationsergebnisse konnten eindeutig zeigen, dass das Programm PCSiWaPro® für alle im Rahmen der vorliegenden Arbeit untersuchten Fälle, mit unterschiedlichen Strömungsregimen, Stofftransport-Parametern, Randbedingungen, Koordinatensystemen sowie Raum- und Zeitdiskretisierungen anwendbar ist. Die Simulationsergebnisse der Säulenversuche am Beispiel dezentraler Abwasserversickerung zeigten eine sehr gute Übereinstimmung zwischen gemessenen und mittels PCSiWa-Pro® berechneten Werten des Wasser- und Stoffhaushaltes (Druckhöhe, Abfluss und Stoff-konzentration) der untersuchten Bodentypen B3 (schwachschluffiger Sand), B4 (Grobsand) und B5 (mittelschluffiger Sand). Die Wurzel des mittleren quadratischen Fehlers (RMSE) betrug für die Berechnung der Druckhöhe 1,84 cm bei B5, 3,61 cm bei B3 und 1,27 cm bei B4. Die relative Abweichung betrug für die Berechnung der Druckhöhe 2,19 % bei B5, 1,3 % bei B3 und ca. 5,3 % bei B4. Die Durchführung der Sensitivitätsanalyse der für die Modellierung relevanten Parameter zeigte eine sehr hohe Sensitivität der VAN GENUCHTEN-Parameter und der gesättigten hydraulischen Leitfähigkeit des Bodens. Darüber hinaus führten die Parameter nach DIN 4220 und die mithilfe von Pedotransferfunktionen aus Siebanalysen genommenen Parameter zu unterschiedlichen Ergebnissen. Im Rahmen des am Institut für Abfallwirtschaft und Altlasten durchgeführten Projektes EGSIM wurden die Programme SENSIT und ISSOP (in Zusammenarbeit mit DUALIS GmbH IT Solution) entwickelt und zur Parameteridentifikation/-kalibrierung benutzt. Die im Rahmen dieser Arbeit erzielten Ergebnisse konnten nachweisen, unter welchen Bedingungen eine Nachklärung des vollbiologisch gereinigten Abwassers innerhalb der Bodenzone möglich ist, so dass am Ort der Beurteilung (Grundwasseroberfläche) kein unzulässiger Schadstoffeintrag erfolgt. In Bezug auf die KKA-Feldmodelle ist die Anwendung des rotationssymmetrischen Koordinatensystems als Voraussetzung der Realität besser zu entsprechen und nicht als Option zu betrachten. Darüber hinaus wurden anhand der Feldmodelle verschiedene Szenarien mit kontinuierlicher und diskontinuierlicher Versickerung sowie zwei unterschiedlich großen Einleitflächen durchgeführt. Das Programm PCSiWaPro® ist sowohl für ungesättigte als auch für variabel-gesättigte porösen Medien anwendbar. Dies wurde im Rahmen der Simulation des Wasserhaushaltes eines Erddamms nachgewiesen. Die durchschnittliche relative Abweichung zwischen gemessenen und mittels PCSiWaPro® berechneten Wasserständen des entsprechenden Beobachtungspunkts im untersuchten Dammkörper lag bei 0,08 % (entspricht 5,8 cm bei einer Müchtigkeit von ca. 70 m) und das Bestimmtheitsmaß (R2) betrug 0,987. Die Simulation des Wasserhaushaltes unterschiedlicher Deponieabdichtungssystemen mittels PCSiWaPro® zeigte im Allgemeinen ein funktionierendes Ableiten des auf Deponien anfallenden Regenwassers (auch bei Starkregenereignissen). Darüber hinaus haben die durchgeführten Bewuchs-Modelle nachweisen können, dass die Vegetation der Deponieoberflächen den Wassergehalt, durch Pflanzenwurzelentzug bzw. Evapotranspiration, reduzieren können. Die Simulationsergebnisse der durchgeführten Szenarien des Wasserhaushaltes von Lysimetern zur prognostischen Berechnung der Grundwasserneubildung mittels PCSiWaPro® konnten nachweisen, dass das Programm für die Berechnung der Grundwasserneubildungsrate für diesen Zweck anwendbar ist. Die relativen Abweichungen der be-rechneten von den gemessenen Grundwasserneubildungsraten sind auf die verwendeten Materialparameter sowie auf Vernachlässigung der möglicherweise in Lysimetern sich befin-denden Makroporen (duale Porosität) zurückzuführen. / The modelling of complex systems such as the underground is a means to describe the processes occurring in the reality. The conducting of experiments on a model to obtain qualitative evidence about a real system is referred to as a simulation. Thereby, various models (e.g. physical and mathematical models) can be used. The unsaturated zone (vadose zone) is the region between the land surface and the water table, in which the water content is less than full saturation, and the pressure is lower than the atmospheric pressure. The unsaturated zone is very significant for agriculture, geobiology, aerobic degradation processes and groundwater recharge. The processes of water flow and solute transport in the unsaturated zone can be described by means of numerical simulation programs. The aim of the present work is a comprehensive validation of the simulation program PCSiWaPro® (developed at the TU-Dresden, Institute of Waste Management and Contaminated Site Treatment) for different applications. Another aim of this work is to investigate the applicability of the current version of PCSiWaPro® for different cases of a combination between the unsaturated zone and technical facilities. Four application cases with different objectives were investigated within the present work, which are: the simulation of decentralized wastewater infiltration with corresponding column and field experiments, the computation of groundwater recharge by means of lysimeters, the water balance of earth dams and the modelling of landfill covering systems. The application cases differ from each other by the objective of the simulation, the geometry, the size, the specified initial and boundary conditions, the simulation time, the applied materials, the coordinate system, the input and output data. The simulation results clearly showed that PCSiWaPro® is applicable for all investigated cases under consideration of different flow and solute transport regimes, parameters, boundary conditions, spatial and temporal discretization, and coordinate systems. The simulation results of the experimental soil columns for the decentralized treated wastewater infiltration case showed a very good agreement between measured and computed values of water and solute balance (pressure head, flow and solute concentration) of the investigated soil types B3 (slightly silty sand), B4 (coarse sand / gravel) and B5 (medium silty sand). The root of the mean squared error (RMSE) for the computation of the pressure head was 1,84 cm at B5, 3,61 cm at B3 and 1,27 cm at B4. The relative deviation in case of pressure head computation was 2,19 % at B5, 1,3 % at B3 and 5,3 % at B4. The implementation of the sensitivity analysis of the relevant parameters for the modelling showed a very high sensitivity of the VAN GENUCHTEN parameters and the saturated hydraulic conductivity of the soil. Moreover, the parameters according to DIN 4220 led to different results than the estimated ones according to pedotransfer methods based on sieve analysis. Within the project EGSIM, which was carried out at the Institute for waste management and contaminated sites treatment in collaboration with DUALIS GmbH IT Solution, the programs SENSIT and ISSOP were developed and used for parameter identification/ calibration. The results obtained in this Work showed under which conditions is a secondary treatment of full biologically treated wastewater in the soil possible, so that no unallowable pollutants entry in the groundwater occurs. With regard to the field models of this application the implementation of the rotationally symmetric coordinate system should be considered as a condition and not as an option for a better corresponding to the reality. Furthermore, different scenarios of the field models were carried out with continuous and discontinuous infiltration, as well as under different initiation areas. PCSiWaPro® could be applied for both unsaturated and variably-saturated porous media. This could be proven by the simulation of the water balance in an earth dam. The average relative deviation between measured and simulated water levels of the corresponding observation point in the investigated dam embankment was 0,08 % (corresponding to 5,8 cm at 70 m thickness) and the coefficient of determination (R2) was 0,987. In general, the simulation of the water balance using PCSiWaPro® of different landfill covering systems showed a successful draining of the falling rainwater (even under heavy rainfall). In addition, the implemented vegetation models have proven that the vegetation of the landfill surface can reduce the water content in the landfill by evapotranspiration and water uptake by roots. The water balance simulation results of the scenarios for the computation of groundwater recharge by means of lysimeters showed that the program is applicable for this case. The relative deviation of the simulated from the measured groundwater recharge rates occur due to the implemented material parameters as well as to the neglect of macro pores effects (dual porosity).

Es werden die Gleichgewichtskonstanten der Zinkextraktion ermittelt. Das Wilson-Modell und das erweiterte Debye-Hückel-Gesetz werden zur Beschreibung der Aktivitäten verwendet. Die tensiometrischen Untersuchungen erfolgen am hängenden Tropfen. Die Modellauswahl zur Beschreibung der Gleichgewichtsgrenzflächenspannung erfolgt im submizellaren Konzentrationsbereich. Die pseudo-nichtionische Modellierung auf der Basis der Langmuir-Isothermen der Mehrkomponentenadsorption bei Verwendung der Stern-Isothermen für die Gegenionenanreicherung liefert die beste Datenanpassung. Durch ein einfaches Modell zur Mizell- und Aggregatbildung gelingt die Modellerweiterung. Die gemessenen dynamischen Grenzflächenspannungskurven werden sorptionskinetisch und durch diffusive Approximationen angepasst. Es zeigt sich, dass der Stofftransport diffusionsdirigiert ist. Am oszillierenden Tropfen werden die Ergebnisse bestätigt. Für das Kationenaustauscheranion wird die Gültigkeit des Maxwell-Modells zur Beschreibung der Grenzflächendilatationsrheologie nachgewiesen.

Nukleare Brennelemente werden nach ihrem Betrieb mehrere Jahre in Nasslagerbecken gelagert, wo ihre Nachzerfallswärme durch elektrisch betriebene Kühlsysteme abgeführt wird. Bei Ausfall der Stromversorgung droht eine Überhitzung der Brennelemente und im schlimmsten Fall die Schädigung der Brennstabhüllen und der Austritt von radioaktivem Material in die Umwelt. Im Mittelpunkt der vorliegenden Dissertation steht die Untersuchung des komplexen Zusammenspiels von Strömung und Wärmetransport bei solch einem angenommenen Unfall, der zu teilweise freigelegten Brennelementen führt. Eine Auswertung des aktuellen Forschungsstandes verdeutlicht, dass die zugrundeliegenden physikalischen Prozesse zwar theoretisch verstanden sind, aber bisher keine speziellen Simulationsprogramme zur präzisen Vorhersage der Temperaturverteilung für mögliche Unfallszenarien existieren. Für die detaillierte Analyse der Vorgänge werden deshalb erstmals numerische Strömungssimulationen unter Berücksichtigung der exakten Geometrie und aller relevanten Wärmetransportmechanismen für ein teilweise freigelegtes Brennelement durchgeführt. Zur Gewährleistung eines praktikablen Rechenaufwands wird der instationäre Verdampfungsvorgang in mehrere, eigenständige Simulationen mit stationären Randbedingungen und jeweils konstantem Füllstand unterteilt. Die Validierung mit experimentellen Daten zeigt, dass dieser Ansatz bei niedriger Nachzerfallsleistung geeignet ist, um die Stabtemperaturen mit ausreichender Genauigkeit vorherzusagen. Durch eine umfassende Sensitivitätsanalyse wird darüber hinaus der Einfluss zahlreicher unsicherer Faktoren auf die Temperaturverteilung und Zusammensetzung im Brennelement untersucht, der sich rein auf Grundlage des Experiments nicht beurteilen lässt. Die Simulationsergebnisse zeigen, dass die maximale Stabtemperatur hauptsächlich vom Füllstand und der Leistung der Brennstäbe abhängt. Eine horizontal gerichtete Luftströmung oberhalb des Brennelements führt insgesamt zu einem Temperaturgefälle in Strömungsrichtung innerhalb des Brennelements. Die Ursache dafür ist ein charakteristisches Strömungsfeld, bei dem kaltes Gas an der stromabwärts gelegenen Wand des Brennelements nach unten und heißes Gas an der stromaufwärts gelegenen Wand nach oben befördert wird. Die alleinige Variation der Geschwindigkeit der Luftströmung bewirkt jedoch keine nennenswerte Änderung der maximalen Stabtemperatur. Erst durch die Verwendung realitätsnaher Randbedingungen für Geschwindigkeit, Temperatur und Zusammensetzung, die aus großskaligen Simulationen des gesamten Lagerbeckens gewonnen wurden, wird der Einfluss der Querströmung auf die Temperaturverteilung im Brennelement deutlich. Bedingt durch das Verhältnis aus Auftriebs- zu Trägheitskräften, steigt die Temperatur im Brennelement bei einer Kombination aus geringer Temperatur, geringem Dampfmassenanteil und hoher Geschwindigkeit der Querströmung signifikant an. Diese Ergebnisse ermöglichen die Ableitung gezielter Beladungsstrategien von Lagerbecken, sofern die Randbedingungen oberhalb der Brennelemente hinreichend genau bekannt sind bzw. vorhergesagt werden können. Im letzten Schritt wird eine Methode zur skalenübergreifenden Modellierung eines Lagerbeckenbereichs vorgestellt. Durch die Kopplung zweier Modellierungsansätze wird eine teilweise geometrieauflösende Simulation ermöglicht, bei der das zentrale Brennelement geometrisch aufgelöst und die benachbarten Brennelemente als poröse Körper modelliert werden. Diese Vorgehensweise verbessert die Übertragbarkeit der Ergebnisse auf ein ganzes Lagerbecken, weil die Auswertung im geometrisch aufgelösten Brennelement unabhängiger von den mit Unsicherheit behafteten Randbedingungen wird.:1 Einleitung 1 1.1 Chancen und Risiken der Kernenergienutzung 1 1.2 Randbedingungen für den Wärme- und Stofftransport im Lagerbecken 3 1.2.1 Zerfallsleistung 3 1.2.2 Brennelement-Typ und Aufbau 4 1.2.3 Wärmetransportmechanismen 6 1.2.4 Verdampfungsrate 8 1.2.5 Grenztemperaturen 9 1.3 Simulation des Wärme- und Stofftransports im Lagerbecken 10 1.3.1 Das Lagerbecken als Multiskalenproblem 10 1.3.2 Systemcodes und Codes für schwere Störfälle 12 1.3.3 CFD-Simulation mit Brennelementen als poröse Körper 13 1.3.4 Geometrieauflösende CFD-Simulation 15 1.4 Zielstellung und Aufbau der Arbeit 16 2 Modell für ein ausdampfendes Brennelement 19 2.1 Vorbetrachtungen 19 2.1.1 Strömungsform 19 2.1.2 Form des Wärmeübergangs 22 2.2 Physikalische Modellierung 23 2.2.1 Simulationsstrategie 23 2.2.2 Physikalische Modellgleichungen 24 2.2.3 Rechengebiet und Randbedingungen 27 2.3 Numerische Modellierung 32 2.3.1 Örtliche Diskretisierung 32 2.3.2 Zeitliche Diskretisierung 34 3 Sensitivitätsanalyse für ein ausdampfendes Brennelement 37 3.1 Vorgehensweise 37 3.2 Einfluss der Strahlungsmodellierung 39 3.2.1 Motivation 39 3.2.2 Bestimmung des Absorptionskoeffzienten 40 3.2.3 Einfluss der Gasstrahlung 41 3.2.4 Einfluss der numerischen Parameter 44 3.3 Einfluss unsicherer Randbedingungen 46 3.3.1 Wärmeverlust über die Isolierschicht 46 3.3.2 Verteilung des Dampfmassenstroms an der Wasseroberfläche 51 3.4 Einfluss der effektiv freigelegten Länge der Heizstäbe 56 3.5 Einfluss der Stableistung 58 4 Wechselwirkung zwischen Querüberströmung und Wärmetransport im Brennelement 63 4.1 Rechengebiet und Randbedingungen 63 4.2 Physikalische und numerische Modellierung 65 4.2.1 Physikalische Modellierung 65 4.2.2 Numerische Einstellungen 67 4.3 Ergebnisse und Diskussion 67 4.3.1 Generelles Vorgehen 67 4.3.2 Temperaturentwicklung und Strömung im Stabbereich 69 4.3.3 Temperatur und Strömung im Überströmkanal 75 5 Ansätze zur skalenübergreifenden Modellierung eines Lagerbeckens 81 5.1 Einordnung 81 5.2 Co-Simulation des Wärme- und Stoffaustauschs zwischen Einzelbrennelement und Lagerbeckenatmosphäre 81 5.2.1 Konfiguration 81 5.2.2 Einfluss der Konvektionsströmung oberhalb der Brennelemente 86 5.3 Gekoppelte Simulation eines Lagerbeckenbereichs 92 5.3.1 Motivation 92 5.3.2 Parametrierung des porösen Körpers 92 5.3.3 Vergleich der Simulationsansätze 94 5.3.4 Simulation der Brennelement-Gruppe 96 6 Zusammenfassung und Ausblick 101 Literaturverzeichnis 115 Symbol- und Abkürzungsverzeichnis 119 / After their operation, spent nuclear fuel assemblies are stored for several years in wet storage pools, where their decay heat is removed by electrically operated cooling systems. If the power supply fails, this poses the risk of overheating of the fuel assemblies and, in the worst case, damage to the fuel rod cladding and the release of radioactive material into the environment. This dissertation focuses on the investigation of the complex interaction of flow and heat transport in such an assumed accident, which leads to partially uncovered fuel assemblies. A review of the current state of research illustrates that although the underlying physical processes are theoretically understood, no specific simulation programmes exist to date to accurately predict the temperature distribution for possible accident scenarios. For the detailed analysis of the processes, numerical flow simulations taking into account the exact geometry and all relevant heat transport mechanisms are therefore carried out for a partially uncovered fuel assembly for the first time. To ensure a manageable computational effort, the transient evaporation process is subdivided into several, independent simulations with steady boundary conditions and a constant water level in each case. The validation with experimental data shows that this approach is suitable for predicting the rod temperatures with sufficient accuracy for low decay heat. A comprehensive sensitivity analysis also identifies the influence of numerous uncertain factors on the temperature distribution and composition in the fuel assembly, which cannot be assessed purely on the basis of the experiment. The simulation results show that the maximum rod temperature depends mainly on the water level and the power of the fuel rods. A horizontally directed air flow above the fuel assembly leads to an overall temperature gradient in the flow direction within the fuel assembly. This is caused by a characteristic flow field in which cold gas is transported down the downstream wall of the fuel assembly and hot gas is transported up the upstream wall. However, varying the velocity of the airflow alone does not cause a significant change in the maximum rod temperature. The influence of the crossflow on the temperature distribution in the fuel assembly only becomes clear by using realistic boundary conditions for velocity, temperature and composition, obtained from large-scale simulations of the entire storage pool. Determined by the ratio of buoyant to inertial forces, the temperature in the fuel assembly increases significantly with a combination of low temperature, low steam mass fraction and high velocity of the crossflow. These results provide information on how to best arrange fuel assemblies in spent fuel pools, provided that the boundary conditions above the fuel assemblies are known or can be predicted with sufficient accuracy. Finally, a method for modelling a larger part of the spent fuel pool is presented. The combination of two modelling approaches enables a partially geometry-resolving simulation in which the central fuel assembly is geometrically resolved and the neighbouring fuel assemblies are modelled as porous bodies. This approach improves the transferability of the results to an entire spent fuel pool, because the evaluation in the geometrically resolved fuel assembly becomes more independent from the uncertain boundary conditions.:1 Einleitung 1 1.1 Chancen und Risiken der Kernenergienutzung 1 1.2 Randbedingungen für den Wärme- und Stofftransport im Lagerbecken 3 1.2.1 Zerfallsleistung 3 1.2.2 Brennelement-Typ und Aufbau 4 1.2.3 Wärmetransportmechanismen 6 1.2.4 Verdampfungsrate 8 1.2.5 Grenztemperaturen 9 1.3 Simulation des Wärme- und Stofftransports im Lagerbecken 10 1.3.1 Das Lagerbecken als Multiskalenproblem 10 1.3.2 Systemcodes und Codes für schwere Störfälle 12 1.3.3 CFD-Simulation mit Brennelementen als poröse Körper 13 1.3.4 Geometrieauflösende CFD-Simulation 15 1.4 Zielstellung und Aufbau der Arbeit 16 2 Modell für ein ausdampfendes Brennelement 19 2.1 Vorbetrachtungen 19 2.1.1 Strömungsform 19 2.1.2 Form des Wärmeübergangs 22 2.2 Physikalische Modellierung 23 2.2.1 Simulationsstrategie 23 2.2.2 Physikalische Modellgleichungen 24 2.2.3 Rechengebiet und Randbedingungen 27 2.3 Numerische Modellierung 32 2.3.1 Örtliche Diskretisierung 32 2.3.2 Zeitliche Diskretisierung 34 3 Sensitivitätsanalyse für ein ausdampfendes Brennelement 37 3.1 Vorgehensweise 37 3.2 Einfluss der Strahlungsmodellierung 39 3.2.1 Motivation 39 3.2.2 Bestimmung des Absorptionskoeffzienten 40 3.2.3 Einfluss der Gasstrahlung 41 3.2.4 Einfluss der numerischen Parameter 44 3.3 Einfluss unsicherer Randbedingungen 46 3.3.1 Wärmeverlust über die Isolierschicht 46 3.3.2 Verteilung des Dampfmassenstroms an der Wasseroberfläche 51 3.4 Einfluss der effektiv freigelegten Länge der Heizstäbe 56 3.5 Einfluss der Stableistung 58 4 Wechselwirkung zwischen Querüberströmung und Wärmetransport im Brennelement 63 4.1 Rechengebiet und Randbedingungen 63 4.2 Physikalische und numerische Modellierung 65 4.2.1 Physikalische Modellierung 65 4.2.2 Numerische Einstellungen 67 4.3 Ergebnisse und Diskussion 67 4.3.1 Generelles Vorgehen 67 4.3.2 Temperaturentwicklung und Strömung im Stabbereich 69 4.3.3 Temperatur und Strömung im Überströmkanal 75 5 Ansätze zur skalenübergreifenden Modellierung eines Lagerbeckens 81 5.1 Einordnung 81 5.2 Co-Simulation des Wärme- und Stoffaustauschs zwischen Einzelbrennelement und Lagerbeckenatmosphäre 81 5.2.1 Konfiguration 81 5.2.2 Einfluss der Konvektionsströmung oberhalb der Brennelemente 86 5.3 Gekoppelte Simulation eines Lagerbeckenbereichs 92 5.3.1 Motivation 92 5.3.2 Parametrierung des porösen Körpers 92 5.3.3 Vergleich der Simulationsansätze 94 5.3.4 Simulation der Brennelement-Gruppe 96 6 Zusammenfassung und Ausblick 101 Literaturverzeichnis 115 Symbol- und Abkürzungsverzeichnis 119

Liquid metal electrochemical cells are electrochemical device with at least one liquid metal electrode. They were adopted in electro-metallurgical processing, heat-to-power conversion, and energy storage applications. The electrode's liquid state ensures high current density, resulting in batteries with high power densities and electro-metallurgical reactors with high conversion yields. Mass transport is critical in all liquid metal electrochemical cells, but especially in concentration cells like liquid metal batteries. These are fully liquid three-layer cells where the two electrodes are separated by a thin molten salt electrolyte. There, the positive electrode alloying and de-alloying processes store energy in the cell. Inhomogeneities in the liquid metal electrode reduce cell efficiency and material use. In this work, we are interested in understanding mass transport within this electrode. From a first study of diffusive heat and mass transport, we established that solutal effects are predominant in liquid metal electrodes. Any thermally driven convection can not significantly affect a compositionally stable stratification. A solutal flow will efficiently mix the electrode regardless of the temperature distribution. Following that, we developed a consistent explanation for the differences in the cell resistance between charge and discharge, as observed multiple times in the literature. The latter was based on quantitative analysis of a new experimental result. The voltage evolution was measured during the cycling of a liquid metal battery. During discharge, light elements are electro-deposited at the positive electrode's top interface, forming a gravitationally stable stratification. As only diffusion transports the light element away from the interface, the concentration difference and the mass transport overvoltage increase with time. During charging, the opposite phenomenon (electro-refining) takes place. The flux at the active interface builds up an unstable, asymmetric, and time-dependent buoyancy distribution in the layer. That leads first to a diffusive transient and then to a convective flow in the layer. This solutal convection was studied numerically with finite-volume and spectral-element-method solvers. The two-dimensional axisymmetric simulations performed covered Schmidt numbers from 1.125 to 288 and five orders of magnitude of flux Rayleigh numbers, starting from 10000. Two regimes were identified as a function of the flux Rayleigh number. At low Rayleigh numbers, diffusion affects the full layer height before the onset of convection. This results in a global flow. Instead, convection originates in the thin concentration boundary layer with characteristic plume structures in the high Rayleigh number regime. In this regime, onset time and concentration difference are independent with respect to the layer height. Thanks to the extensive parametric study, we retrieved robust scaling for velocity and concentration differences as a function of the current density and material properties of the layer. These results can be used in the design and operation of liquid metal electrodes. For example, they allow estimating the mass transport overvoltage during charge. Furthermore, we studied numerically solutal convection in three-dimensional cylindrical electrodes. We showed that the two-dimensional approximation captures quite remarkably the evolution of integral quantities observed in fully three-dimensional simulations. This is not due to the axisymmetric nature of the flow. On the contrary, we observed a rich dynamic, with polygonal-shaped cells forming and evolving in the active interface concentration distribution. Finally, the influence of non-uniform current distribution on mass transport in a liquid metal electrode was investigated. Differences with respect to the homogenous configuration are present in pure diffusion and at the onset of convection. The solutal flow is able to reduce the inhomogeneities in the electrode. / Elektrochemische Flüssigmetallzellen sind Zellen mit mindestens einer Flüssigmetall Elektrode. Sie werden in der Elektrometallurgie, bei der Wandlung von Wärme in Elektrizität, sowie zur Energiespeicherung eingesetzt. Der flüssige Zustand der Elektroden erlaubt hohe Stromdichten, was Batterien mit guter Ratenfähigkeit und elektrometallurgischen Reaktoren mit hoher Raum-Zeit-Ausbeute ermöglicht. Stofftransport ist ein für alle elektrochemischen Flüssigmetallzellen wesentliches Phänomen, insbesonders für Konzentrationszellen wie Flüssigmetallbatterien. Das sind Dreischichtzellen mit komplett flüssigem Inventar, bei denen die beiden Elektroden durch eine Salzschmelze getrennt sind. Die Legierungs- und Entlegierungsprozesse in der positiven Elektroden sind maßgeblich für die Energiespeicherfähigkeit der Zelle. Inhomogenitäten in der Legierungselektrode verringern den Gesamtwirkungsgrad der Zelle und den Nutzungsgrad der Aktivmaterialien. Diese Arbeit widmet sich dem Verständnis des Stofftransports in der positiven Elektrode. Ein Vergleich typischer Kenngrößen für den Wärme-und Stofftransport zeigt auf, dass solutale Effekte die Transportverhältnisse in Flüssigmetallelektroden dominieren. Thermische Konvektion kann eine stabile solutale Schichtung nicht wesentlich beeinflussen. Eine von Konzentrationsgradienten hervorgerufene Strömung durchmischt die Elektrode jedoch unabhängig von der Temperaturverteilung. Darauf aufbauend wird dargelegt, was die Ursache für die wiederholt in der Literatur berichteten Unterschiede im Zellwiderstand zwischen Ladung und Entladung ist. Die Erklärung stützt sich auf eine quantitative Analyse neuer experimenteller Ergebnisse zum Zyklenverhalten von Flüssigmetallbatterien. Während der Entladung werden leichte Elemente am oberen Rand der positiven Elektrode abgeschieden und bilden eine stabile Dichteschichtung. Da das eingelagerte Element geringer Dichte nur durch Diffusion von der Grenzfläche abtransportiert wird, steigen der Konzentrationsgradient und mit ihm die Stofftransportüberspannung mit der Zeit an. Während der Aufladung findet das entgegengesetzte Phänomen (Elektroraffination) statt. Die Extraktion der leichten Komponente an der aktiven Grenzfläche führt zu einer instabilen Dichteschichtung. Dadurch kommt es zunächst zu einer kurzen Phase instationärer Diffusion, die rasch von einer solutal getriebene Konvektion abgelöst wird. Die solutale Konvektion wurde numerisch mit Finite-Volumen- und Spektral-Element-Methoden untersucht. Dazu durchgeführte axialsymmetrische Simulationen umfassten Schmidt-Zahlen von 1,125 bis 288 und fünf Größenordnungen von Rayleigh-Zahlen, beginnend bei 10000. In Abhängigkeit von der Rayleigh-Zahl wurden zwei Regime identifiziert. Bei niedrigen Rayleigh-Zahlen findet Diffusion über die gesamte Schichthöhe statt, bevor es zum Einsetzen der Konvektion kommt. Daraus resultiert eine globale Strömung. Im Bereich hoher Rayleigh-Zahlen entsteht die Konvektion stattdessen bereits in einer dünnen Konzentrationsgrenzschicht an der Phasengrenze und zeigt die charakteristischen Konzentrationsschlieren (plumes). In diesem Regime sind die Eintrittszeit und die zugehörige Konzentrationsdifferenz von der Schichthöhe unabhängig. Die umfassende Parameterstudie bildet die Grundlage zur Herleitung fundierter Skalengesetze für Geschwindigkeit und Konzentration in Abhängigkeit der Stromdichte und der Materialeigenschaften der Fluide. Diese Ergebnisse können zur Auslegung und zum Betrieb von Flüssigmetall-Elektroden verwendet werden. Sie ermöglichen beispielsweise die Bestimmung der Stofftransportüberspannung während des Ladens. Für ausgewählte Konfigurationen wurden dreidimensionalen Simulationen in zylindrischen Elektroden durchgeführt. Die Ergebnisse der zweidimensionalen Simulationen bezüglich der integralen Größen wurden bestätigt. Die dreidimensionalen Simulationen offenbarten eine reichhaltige Dynamik polygonaler Zellen, die sich aufgrund der absinkenden Schlieren in Grenzflächennähe bilden. Abschließend wurde der Einfluss einer ungleichmäßigen Stromverteilung an der Phasengrenze auf den Stofftransport untersucht. Unterschiede zur homogenen Verteilung ergeben sich lediglich bezüglich der rein diffusiven Ausbreitung und des Einsetzens der Konvektion. Die ausgebildete solutale Konvektion durchmischt die Elektrode in beiden Fällen sehr intensiv, so dass in diesem Stadium keine Differenzen feststellbar sind.

Die Verschmutzung von Süßgewässern mit organischen Mikroschadstoffen ist ein Problem, das sich weltweit zunehmend verschärft. Die vorliegende Doktorarbeit soll zu einem besseren Verständnis des Verhaltens einzelner Mikroschadstoffe und deren Transformationsprodukten in Flüssen beitragen, sowie die Rolle relevanter Einflussfaktoren untersuchen. Verhalten verschiedener Stoffe wurde im Oberflächenwasser eines urbanen Flusses analysiert. Es zeigte sich, dass die Sonneneinstrahlung für einige Verbindungen der wichtigste Einflussfaktor ist, während andere eher biologisch abgebaut wurden. Die Mahd von Makrophyten hatte ebenfalls stoffspezifische Folgen auf den Abbau. Um langfristige Variabilität von Stofftransport besser zu verstehen wurde eine neue Methode zur Schätzung des Stofftransports anhand von Schwankungen der elektrischen Leitfähigkeit getestet. Einige Stofftransportparameter änderten sich über die Jahreszeiten hinweg und transiente Speicherung unterschied sich zwischen den Flussabschnitten. Um im Besonderen den Einfluss von mikrobieller Diversität und von hyporheischem Austausch zu bewerten, wurde ein Meskosmenexperiment mit 20 rezirkulierenden Fließrinnen entwickelt. Es konnte festgestellt werden, dass vor allem mikrobielle Diversität einen starken Einfluss hat. Der neue Versuchsaufbau kann zukünftig für die Untersuchung weiterer Variablen Verwendung finden. Schließlich wurden Mikroschadstoffe und Transformationsprodukte in der hyporheischen Zone der Fließrinnen analysiert. Das Verhalten war sowohl stoffspezifisch als auch fließwegspezifisch. Die Ergebnisse unterstreichen die Bedeutung des oberflächennahen, hyporheischen Austauschs auf den Stoffabbau. Im Allgemeinen konnte die hohe Variabilität des Abbaus von Mikroschadstoffen mit besonderer Relevanz der hyporheischen Zone und der mikrobiellen Diversität nachgewiesen werden. Diese Faktoren sollten in zukünftigen Forschungsvorhaben besonders berücksichtigt werden. / Contamination of freshwaters with organic micropollutants is a worldwide emerging problem. The present thesis aims to contribute to a better understanding of the variability of the behaviour of individual micropollutants, the formation of transformation products in rivers and the specific role of relevant influencing factors. The behaviour of several substances was investigated in the surface water of an urban river by accounting for spatial and temporal dynamics. Solar radiation was identified to be the major driver for some compounds, while others were more susceptible to biodegradation. The response to macrophyte removal was also compound-specific. To better understand long-term variability of solute transport on a reach-scale a new method to estimate solute transport by use of electrical conductivity fluctuations was proposed and tested. Some solute transport metrics changed over the seasons and transient storage differed between river sections. To specifically assess the influence of microbial diversity and hyporheic exchange, a mesocosm experiment with 20 recirculating flumes was developed. It was found that microbial diversity in particular had a strong impact and the novel setup was suggested to be a useful method to test other variables in the future. Finally, the behaviour of micropollutants and transformation products in the hyporheic zone of the flumes was investigated on a centimeter-scale. The behaviour was found to be compound-specific as well as flowpath-specific. But several compounds were degraded most on the shortest, most oxic flowpath. The findings highlight the importance of shallow, small-scale hyporheic exchange for turnover of micropollutants. Generally, the high variability of micropollutant degradation depending on relevant influencing factors, specifically hyporheic exchange and microbial diversity, has been demonstrated. These factors are of great importance and need to be addressed and considered in future research.

Im Grundwasser mobile Feststoff-Partikel stehen im Verdacht, den Transport schwerlöslicher Schadstoffe zu begünstigen. Die Partikel-Konzentration im Wasser lässt sich aber nur mittels einer aufwändigen Probenahme bestimmen. Vor diesem Hintergrund wurden im Rahmen dieser Arbeit Feld- und Laborversuche durchgeführt. In Feldversuchen zur Probenahme wurde festgestellt, dass für eine Stabilisierung der Partikel-Anzahl-Konzentration (CN in Partikel>Nachweisgrenze/L) die Dauer der Probenahme ausschlaggebend ist, nicht das insgesamt geförderte Volumen. Eine hohe Förderrate hat dabei nicht automatisch eine stärkere Mobilisierung von Partikeln aus dem Partikel-Depot im Umfeld der Messstelle zur Folge, wie es häufig postuliert wird. Die Gewinnung einer repräsentativen Partikelprobe macht eine Probenahme-Dauer von mindestens 5, häufig sogar über 10 oder 12 Stunden erforderlich. Empfehlungen zur Probenahme wurden erarbeitet. Es wurde aber festgestellt, dass sich stabilisierte Werte für CN als Funktion der Förderdauer (t in min) nach CN = a ? t^(-½) ungefähr abschätzen lassen, wenn der Parameter a über CN nach ca. 60 Minuten ermittelt wird. Bei Wässern mit Sauerstoff-Konzentrationen über ca. 1 mg/L kann überdies auch die Verteilung der Partikel auf einzelne Größenklassen bereits nach dieser Zeit ermittelt werden; bei sauerstoffärmeren Wässern verändert sie sich später noch. Angesichts einer starken Variation von CN einer Messstelle ist es generell aber nur möglich, eine Größenordnung für die Hintergrundkonzentration anzugeben. Von Messstelle zu Messstelle sind große Unterschiede bei CN festzustellen. Die Konzentration ist dabei nicht eindeutig abhängig von der Lithologie des Grundwasserleiters oder der Zusammensetzung des Grundwassers. Allerdings konnte eine schwache Korrelation mit dem Redox-Potential (Eh in mV) des Wassers gefunden werden (CN = 1,8?10^6?e^( 0,0087?Eh) [Partikel>2,58µm/L]; r² ≈ 0,46). Hierüber besteht die Möglichkeit, CN eines Grundwassers auch ohne Partikelmessung abzuschätzen. Insgesamt bewegen sich die Partikel-Massen-Konzentrationen (C in mg/L) der beprobten Wässer meist im Bereich von <1 mg/L, öfters sogar <0,1 mg/L, wenn die im Verlaufe von Probenahme und Messung ausgefällten Fe- und Mn-Oxide nicht berücksichtigt werden. Solche Konzentrationen sind vermutlich kaum in der Lage, relevante Mengen selbst sehr hydrophober Schadstoffen aufzunehmen und zu transportieren. Versuche mit Phenanthren ergaben zudem, dass es anscheinend weniger an bereits in Suspension befindliche Partikel sorbiert, sondern vielmehr in sorbiertem oder kristallinen Zustand aus dem Depot erodiert wird. In Laborversuchen wurde weiter gezeigt, dass in natürlichen Sedimenten ein großes Depot mobilisierbarer Partikel vorhanden ist, das Partikel über einen sehr langen Zeitraum kontinuierlich abgeben kann. Durchbruchsversuche ergaben außerdem, dass ein Großteil zugegebener Partikel bei der Passage durch eine Sedimentprobe zurückgehalten und nur sehr allmählich wieder abgegeben wird. Allerdings war auch ein schneller (präferentieller) Durchbruch zu verzeichnen. In Modellrechnungen konnte gezeigt werden, dass sich ein solcher Partikeltransport weder über eine Filterfunktion noch über die Transportgleichung zufrieden stellend berechnen lässt. Daher ist es nötig, einerseits einen bevorzugten Transport und andererseits eine starke Retardation zu berücksichtigen. Letzteres kann am besten über verschiedene Retardationsfaktoren oder ein dynamisches Partikel-Depot mit Anlagerungs- und Ablösungskonstanten geschehen. / Solid particles that are mobile in groundwater are suspected to enhance the transport of hardly soluble contaminants. But particle concentrations in water can only be measured using time-consuming sampling-procedures. On this background field- and laboratory-experiments were conducted in this work. In field experiments on sampling it turned out, that sampling time is crucial for stabilizing particle number-concentration (CN in particles>detection limit/L), not the volume sampled. A high sampling rate does not -as often argued- automatically result into higher mobilization of particles from the particle-depot in the vicinity of the sampling-well. Obtaining a representative particle sample requires a sampling-time of at least 5, often even more than 10 or 12 hours. In this work recommendations on sampling are given. It was noticed that stabilized values of CN can be estimated as function of sampling time (t in min) by CN = A ? t^(-½), if parameter A is calculated using CN after about 60 minutes. In waters having oxygen-concentrations above approximately 1 mg/L even distribution of the particles into size classes can be estimated after this time; in oxygen-poor waters size-distributions stabilized much later. Because of strong variations of CN in a single measuring well it is generally only possible to give the magnitude of the background-particle-concentration. But among several measuring wells CN may differ by several magnitudes. The concentrations do neither definitely depend upon the lithology of the aquifer nor on the groundwater-composition. But a weak correlation to the redox-potential (Eh in mV) can be found (CN = 1.8 ? 10^6 ? e^( 0.0087 ? Eh) [particles>2.58µm/L]; r² ≈ 0,46). Using this connection it is possible to estimate a magnitude of CN of a groundwater without even measuring particles. Over all particle mass-concentrations (C in mg/L) of all sampled groundwaters were almost always <1 mg/L, often even <0.1 mg/L, at least if iron- and manganese-oxides that precipitated during measurements were ignored. Such particle concentrations are probably hardly capable of adsorbing and carrying relevant amounts of contaminants, even very hydrophobic ones. Experiments using phenanthrene in contaminated sand additionally showed that it is probably hardly adsorbed onto already suspended particles, but mostly eroded from the particle depot in adsorbed or crystalline state. In laboratory experiments it was further shown that there is a huge depot of mobilizable particles in natural sediments that can continually release particles over a very long period of time. Break-through-experiments showed in addition that a large part of particles fed into the system are retained during the passage through a sediment sample and that they are re-released only very slowly. However, there also was a fast (preferential) break-through. In model calculations it could be shown that such a particle transport can neither be sufficiently described by the filter-function nor by the transport equation. Because of that it is necessary to take into consideration a preferential transport on the one hand and a strong retardation on the other. The last one can at the best be described by several retardation-factors or a dynamic particle-depot having constant attachment- and detachment rates.

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Im Grundwasser mobile Feststoff-Partikel stehen im Verdacht, den Transport schwerlöslicher Schadstoffe zu begünstigen. Die Partikel-Konzentration im Wasser lässt sich aber nur mittels einer aufwändigen Probenahme bestimmen. Vor diesem Hintergrund wurden im Rahmen dieser Arbeit Feld- und Laborversuche durchgeführt. In Feldversuchen zur Probenahme wurde festgestellt, dass für eine Stabilisierung der Partikel-Anzahl-Konzentration (CN in Partikel>Nachweisgrenze/L) die Dauer der Probenahme ausschlaggebend ist, nicht das insgesamt geförderte Volumen. Eine hohe Förderrate hat dabei nicht automatisch eine stärkere Mobilisierung von Partikeln aus dem Partikel-Depot im Umfeld der Messstelle zur Folge, wie es häufig postuliert wird. Die Gewinnung einer repräsentativen Partikelprobe macht eine Probenahme-Dauer von mindestens 5, häufig sogar über 10 oder 12 Stunden erforderlich. Empfehlungen zur Probenahme wurden erarbeitet. Es wurde aber festgestellt, dass sich stabilisierte Werte für CN als Funktion der Förderdauer (t in min) nach CN = a ? t^(-½) ungefähr abschätzen lassen, wenn der Parameter a über CN nach ca. 60 Minuten ermittelt wird. Bei Wässern mit Sauerstoff-Konzentrationen über ca. 1 mg/L kann überdies auch die Verteilung der Partikel auf einzelne Größenklassen bereits nach dieser Zeit ermittelt werden; bei sauerstoffärmeren Wässern verändert sie sich später noch. Angesichts einer starken Variation von CN einer Messstelle ist es generell aber nur möglich, eine Größenordnung für die Hintergrundkonzentration anzugeben. Von Messstelle zu Messstelle sind große Unterschiede bei CN festzustellen. Die Konzentration ist dabei nicht eindeutig abhängig von der Lithologie des Grundwasserleiters oder der Zusammensetzung des Grundwassers. Allerdings konnte eine schwache Korrelation mit dem Redox-Potential (Eh in mV) des Wassers gefunden werden (CN = 1,8?10^6?e^( 0,0087?Eh) [Partikel>2,58µm/L]; r² ≈ 0,46). Hierüber besteht die Möglichkeit, CN eines Grundwassers auch ohne Partikelmessung abzuschätzen. Insgesamt bewegen sich die Partikel-Massen-Konzentrationen (C in mg/L) der beprobten Wässer meist im Bereich von <1 mg/L, öfters sogar <0,1 mg/L, wenn die im Verlaufe von Probenahme und Messung ausgefällten Fe- und Mn-Oxide nicht berücksichtigt werden. Solche Konzentrationen sind vermutlich kaum in der Lage, relevante Mengen selbst sehr hydrophober Schadstoffen aufzunehmen und zu transportieren. Versuche mit Phenanthren ergaben zudem, dass es anscheinend weniger an bereits in Suspension befindliche Partikel sorbiert, sondern vielmehr in sorbiertem oder kristallinen Zustand aus dem Depot erodiert wird. In Laborversuchen wurde weiter gezeigt, dass in natürlichen Sedimenten ein großes Depot mobilisierbarer Partikel vorhanden ist, das Partikel über einen sehr langen Zeitraum kontinuierlich abgeben kann. Durchbruchsversuche ergaben außerdem, dass ein Großteil zugegebener Partikel bei der Passage durch eine Sedimentprobe zurückgehalten und nur sehr allmählich wieder abgegeben wird. Allerdings war auch ein schneller (präferentieller) Durchbruch zu verzeichnen. In Modellrechnungen konnte gezeigt werden, dass sich ein solcher Partikeltransport weder über eine Filterfunktion noch über die Transportgleichung zufrieden stellend berechnen lässt. Daher ist es nötig, einerseits einen bevorzugten Transport und andererseits eine starke Retardation zu berücksichtigen. Letzteres kann am besten über verschiedene Retardationsfaktoren oder ein dynamisches Partikel-Depot mit Anlagerungs- und Ablösungskonstanten geschehen. / Solid particles that are mobile in groundwater are suspected to enhance the transport of hardly soluble contaminants. But particle concentrations in water can only be measured using time-consuming sampling-procedures. On this background field- and laboratory-experiments were conducted in this work. In field experiments on sampling it turned out, that sampling time is crucial for stabilizing particle number-concentration (CN in particles>detection limit/L), not the volume sampled. A high sampling rate does not -as often argued- automatically result into higher mobilization of particles from the particle-depot in the vicinity of the sampling-well. Obtaining a representative particle sample requires a sampling-time of at least 5, often even more than 10 or 12 hours. In this work recommendations on sampling are given. It was noticed that stabilized values of CN can be estimated as function of sampling time (t in min) by CN = A ? t^(-½), if parameter A is calculated using CN after about 60 minutes. In waters having oxygen-concentrations above approximately 1 mg/L even distribution of the particles into size classes can be estimated after this time; in oxygen-poor waters size-distributions stabilized much later. Because of strong variations of CN in a single measuring well it is generally only possible to give the magnitude of the background-particle-concentration. But among several measuring wells CN may differ by several magnitudes. The concentrations do neither definitely depend upon the lithology of the aquifer nor on the groundwater-composition. But a weak correlation to the redox-potential (Eh in mV) can be found (CN = 1.8 ? 10^6 ? e^( 0.0087 ? Eh) [particles>2.58µm/L]; r² ≈ 0,46). Using this connection it is possible to estimate a magnitude of CN of a groundwater without even measuring particles. Over all particle mass-concentrations (C in mg/L) of all sampled groundwaters were almost always <1 mg/L, often even <0.1 mg/L, at least if iron- and manganese-oxides that precipitated during measurements were ignored. Such particle concentrations are probably hardly capable of adsorbing and carrying relevant amounts of contaminants, even very hydrophobic ones. Experiments using phenanthrene in contaminated sand additionally showed that it is probably hardly adsorbed onto already suspended particles, but mostly eroded from the particle depot in adsorbed or crystalline state. In laboratory experiments it was further shown that there is a huge depot of mobilizable particles in natural sediments that can continually release particles over a very long period of time. Break-through-experiments showed in addition that a large part of particles fed into the system are retained during the passage through a sediment sample and that they are re-released only very slowly. However, there also was a fast (preferential) break-through. In model calculations it could be shown that such a particle transport can neither be sufficiently described by the filter-function nor by the transport equation. Because of that it is necessary to take into consideration a preferential transport on the one hand and a strong retardation on the other. The last one can at the best be described by several retardation-factors or a dynamic particle-depot having constant attachment- and detachment rates.