Les solvo-surfactants appartiennent à une nouvelle classe de molécules amphiphiles qui présentent à la fois les propriétés de tensioactifs et de solvants. Ils sont en effet capables de former des agrégats et peuvent ainsi solubiliser des composés hydrophobes. De plus, ces molécules présentent une volatilité importante, ce qui les rend particulièrement intéressantes pour des applications où cette propriété est décisive, notamment au cours de la solubilisation aqueuse de parfums. Dans un système solvo-surfactant/huile/eau (SHE), le comportement de phase est fortement influencé par l'hydrophobicité de l'huile. Le nombre équivalent de carbones d'alcane (EACN) de différentes huiles polaires est ainsi étudié. La diminution de l'EACN en comparaison avec les n-alcanes est reliée à leur fonctionnalisation et elle est rationnalisée grâce au paramètre d'empilement effectif. Les EACN de 94 huiles différentes ont été utilisés dans une analyse de régression multilinéaire basée sur les sigma moments de COSMO-RS, dans le but d'établir un modèle QSPR capable de prédire l'EACN d'hydrocarbones. Enfin, l'influence synergique de tensioactifs ioniques sur un système SHE est déterminée avec plusieurs huiles d'EACN différents. Il est montré que le tensioactif ionique augmente fortement la température de stabilité du pseudo système ternaire de même que l'efficacité de solubilisation de l'huile. Cependant, cette efficacité atteint un maximum à un certain ratio molaire en tensioactif ionique car ce dernier empêche le système de s'inverser. Ainsi, une microémulsion bicontinue, connue pour solubiliser une grande quantité d'huile et d'eau, ne peut pas être formée. / Solvo-surfactants are a relatively new class of amphiphiles, which exhibit properties of both, surfactants and solvents. They are able to form aggregates, wherein they can solubilise hydrophobic compounds. Furthermore they exhibit volatile characteristics, which make them interesting for applications where volatility is a key factor, such as aqueous fragrance solubilisations. In a solvo-surfactant/oil/water (SOW) system, the phase behaviour is strongly influenced by the hydrophobicity of the oil. Therefore the equivalent alkane carbon number (EACN) of several polar oils, such as dialkylethers, 2-alkanones, 1-chloroalkanes etc. was determined and the decrease in EACN with respect to n-alkanes was related to its functionalization, as well as rationalised with the effective packing parameter for each corresponding type of oil. The EACN of all 94 oils were then used in a multilinear regression analysis, based on COSMO-RS -moments, in order to establish a QSPR model, which is able to predict the EACN of any hydrocarbon oil. The influence of ionic surfactants was finally investigated in a SOW system, with various oils of different EACN. It was found that the ionic surfactant increases strongly the temperature stability of the (pseudo-)ternary system, as well as the efficiency to solubilise the oil. However the efficiency undergoes a maximum for a certain molar fraction of ionic surfactant, since the latter prevents the system to inverse. Thus a bicontinuous microemulsion cannot be formed, which is known to solubilise high amounts of oil and water.

Ces travaux ont été réalisés dans le cadre d’un projet industriel avec l’entreprise Roxel visant à la substitution de la résine phénolique, impactée par la règlementation Reach, dans un matériau composite expansé : le Roxalte®. Ce matériau est composé d’un feutre de basalte imprégné de résine phénolique qui s’expanse sous l’effet de la température par l’action de microsphères expansibles contenu dans le mélange (Expancel®). Pour s’adapter aux différentes utilisations du Roxalte®, des systèmes époxy répondant aux exigences de Reach ont été sélectionnés. Le premier objectif de cette thèse est la substitution de la résine phénolique. Le second objectif est de fournir une méthodologie pour la réalisation de mousses. La caractérisation physicochimique de la résine phénolique ainsi qu’une étude des relations structure/propriétés ont orienté la sélection vers un système faisant état de très hautes Tg : le Tris(4-hydroxyphenyl) methane triglycidyl ether (TETM) allié au durcisseur amine diaminodiphénylsulfone (DDS). La solution de remplacement immédiate a alors consisté à utiliser le système époxy [TETM/DDS] ainsi qu’un grade d’Expancel® adapté à l’intervalle de polymérisation de la résine. L’optimisation du cycle de réticulation a permis d’atteindre une Tg égale à 330 °C. La seconde étape a consisté à optimiser le moussage en calant la cinétique de réticulation sur la cinétique d’expansion par la détermination des temps de gel du système époxy et des temps d’expansion des microsphères. En dernier lieu, le composite expansé a été mis en œuvre grâce à l’ajout de solvant non réactif (acétone). Le deuxième volet de ces travaux a porté sur l’étude du moussage en utilisant le bicarbonate de sodium (BS) comme agent gonflant. La dualité exothermique/endothermique du procédé (exothermie de la réticulation et endothermie de la décomposition du BS) a été étudiée. Des suivis cinétique en mode isothermes et anisotermes ont été réalisés sur deux systèmes époxy (TETM/DDS et TETM/IPDA), sur le BS et sur les mélanges TETM/DDS+BS et TETM/IPDA+BS. L’ajout de fibres de basalte a fait état de différence notable sur la morphologie des mousses à base des systèmes époxy et du BS et les phénomènes de coalescence des bulles et de diffusion du gaz ont été mis en évidence. Une meilleure répartition des fibres et des bulles avec le système [TETM/IPDA] a été observé. / This work was performed within the framework of an industrial project of Roxel company. The project aim was the substitution of phenolic resin in an expanded composite material: the Roxalte®. This material is made of basalt mat impregnated by phenolic resin which expands under heating by the action of expandable microspheres (Expancel®). The second objective of this work is to provide a methodology for foaming optimization. REACH compliant epoxy resins were selected as substitute. Our choice was guided by the physical-chemical characterization of phenolic resin and the study of structure-property relationship. A high glass transition temperature system has been selected: the Tris(4-hydroxyphenyl)methane triglycidyl ether (TETM) with amine hardener diaminodiphenylsulfone (DDS). The immediate alternative solution consisted of epoxy system [TETM/DDS] and appropriate Expancel® microspheres. The microspheres have been chosen according to the curing temperature interval of the resin. The curing process optimization has been achieved and a Tg equal to 330 °C has been reached. Then the temperature that leads to equilibrium between the microsphere’s foaming kinetic and the resin gelation kinetic has been determined. The second part of this work deals with the study of foaming process using sodium bicarbonate (SB) as foaming agent. The exothermic-endothermic duality of the process (exothermicity of polymerization and endothermicity of SB decomposition) has been studied. Reaction kinetics of epoxy resins (TETM/DDS and TETM/IPDA), SB and mixes (TETM/DDS+BS and TETM/IPDA+BS) have been followed in isothermal and non-isothermal modes. Morphologies differences between TETM/DDS+BS and TETM/IPDA+BS systems and coalescence and diffusion phenomena have been observed when basalt fibers was added. Improved fibers distribution in TETM/IPDA system have been revealed.

Les élastomères à base d’Ethylène Propylène Diène Monomère (EPDM) sont utilisés dans les accessoires du réseau de distribution d’électricité sous-terrain pour assurer l’isolation des jonctions de câbles. En effet, la structure chimique de ce polymère est apolaire et induit donc l’hydrophobicité désirée pour cette application. Cependant, en conditions de service, la thermo-oxydation provoque l’incorporation d’atomes d’oxygène (formation de fonctions hydrophiles) aux chaines EPDM. Ainsi, l’objectif de cette thèse était d’étudier l’influence du vieillissement thermo-oxydant sur les propriétés de transport d’eau dans les accessoires en EPDM. Trois formulations d’EPDM sans charges (une réticulée au peroxyde et deux autres réticulées au soufre) ainsi que six formulations industrielles (toutes réticulées au soufre) ont subi un vieillissement thermique accéléré en étuve ventilée d’air entre 90 et 190°C. L’analyse multi-échelle (combinant plusieurs techniques expérimentales) a permis de mettre en évidence les modifications structurales dans les matrices EPDM et d’établir des corrélations entre les propriétés physico-chimiques mesurées au cours du vieillissement. Les propriétés de transport d’eau ont ensuite été caractérisées entre 30 et 70°C et entre 10 et 100 % HR à l’état initial et pour différents états d’oxydation. Ces résultats ont permis d’établir des relations structure/propriété entre les propriétés de transport d’eau et l’incorporation d’oxygène, mais aussi de simuler l’influence cruciale des charges. / Ethylene Propylene Diene Monomer (EPDM) based elastomers are used in the accessories of the underground electrical distribution network for guaranteeing the insulation of cable junctions. Indeed, the chemical structure of this apolar polymer gives the desired hydrophobicity for this application. However, in service conditions, thermo-oxidation causes an incorporation of oxygen atoms (formation of hydrophilic function) into EPDM chains. Thus, this PhD thesis aimed at studying the influence of thermal oxidative ageing on the water transport properties into EPDM accessories. Three unfilled formulations (one peroxide crosslinked and two sulfur vulcanized) and six industrial formulations (all vulcanized) were submitted to an accelerated thermal ageing in air-ventilated ovens between 90 and 190 °C. The multi-scale analysis (combining several experimental techniques) allowed highlighting the structural changes in EPDM matrices and establishing correlations between the physico-chemical properties measured during ageing. Then, the water transport properties were characterized between 30 and 70 °C and between 10 and 100 %RH at the initial state and for different oxidation states. These results allowed establishing structure/property relationships between water transport properties and oxygen incorporation, but also to simulate the crucial influence of fillers.

Latex d’Hevea brasiliensis est composé principalement de particules de caoutchouc dont le noyau est constitué de cis-1,4-polyisoprène et la membrane de composés dit non-isoprène. Sa stabilité dans l'arbre est assurée par les charges négatives de la membrane en raison de la présence de protéines et de lipides. Le latex d’Hevea brasiliensis coagule après acidification pour former un gel colloïdal qui est la première étape de sa transformation en caoutchouc naturel.Dans cette thèse, nous avons étudié l’agrégation et la gélification induite par ajout d’un acide et les propriétés des gels obtenus. Pour cela, un latex de caoutchouc naturel commercial constitué par des particules de caoutchouc (1 µm de diamètre), a été utilisée. L'agrégation a été induite par l'hydrolyse d'un composé appelé glucano-delta-lactone (GDL). Cette agrégation a été suivie par différentes techniques basées sur la diffusion de la lumière (turbidimétrie, DWS, SLS). La gélification a été suivie in situ par la rhéologie. Ensuite, les propriétés rhéologiques de gels colloïdaux formés à pH 4 ont été caractérisées dans les régimes linéaires et non-linéaires.La dépendance à la fraction volumique et le pH de l'apparition de l'agrégation ont été observée. La non-redispersion des agrégats montre les interactions fortes entre les particules de caoutchouc. Trois comportements d’état différents (solution stable, la séparation de phase et gel) peuvent être prédits à partir d'un diagramme d’état fraction volumique-pH qui a été établi pendant 5 semaines. L'état de gel présente une structure fractale, caractérisé par une relation de loi de puissance entre le module élastique G' et la fraction volumique. Pour des fortes déformations, une réorganisation irréversible sous contrainte a abouti à un durcissement irréversible du matériau. Nous avons observé par rheo-ultrasound qu'au-dessus de 50% de déformation, une déstructuration homogène est produite dans le gel. / Natural rubber latex is mainly composed by rubber particles whose core is made of cis-1,4-polyisoprene and the shell of non-isoprene compounds. It stability in the tree is provided by the negative charge of the shell due to the presence of proteins and lipids. Natural rubber latex coagulates after acidification to form a colloidal gel that is the first step of its transformation into natural rubber.In this PhD thesis, we studied this acid-induced aggregation and gelation and the properties of the resulting gels. For this, a commercial natural rubber latex composed by rubber particles (1 µm in diameter), was used. Aggregation was induced by hydrolysis of a compound called glucano-delta-lactone (GDL). The aggregation was followed by different techniques based on light scattering (turbidimetry, DWS, SLS). Gelation was followed in situ by rheology. Then, the rheological properties of colloidal gels formed at pH 4 were characterized in the linear and non-linear regimes.Dependence to the volume fraction and the pH of the onset of aggregation was observed. The non-redispersion of aggregates proves the strong interactions between rubber particles. Three different state behaviors (stable solution, phase separation and gel) can be predicted from a state diagram pH-volume fraction that was established over 5 weeks. The gel state exhibits a fractal structure, characterized by a power law relationship between the elastic modulus G’ and the volume fraction. At high deformations, an irreversible reorganization under stress resulted in an irreversible strain hardening of the material. We observed by rheo-ultrasound that above 50% deformation, an homogenous destructuration occurred in the gel.

Les matériaux hybrides organique/inorganique présentent la possibilité de pouvoir réunir, au sein d'un même composé, les propriétés initiales des constituants organiques (solubilité, flexibilité) et inorganiques (propriétés électroniques, optiques, magnétiques) voire de posséder des propriétés nouvelles supérieures à la simple somme des propriétés initiales. Au cours des présents travaux, nous avons porté notre attention sur les relations structures-propriétés au sein d'halogénométallates hybrides incorporant des cations organiques du type alkylammonium fonctionnalisés. Au cours de la première partie, une étude des changements conformationnels à l'état solide de molécules organiques incorporées dans des composés hybrides a été réalisée. Nous avons pu montrer que ces changements s'accompagnent de transitions structurales, phénomènes mis en évidence par les variations des propriétés optiques non linéaires à l'état massif et sous forme de films minces. La deuxième partie concerne l'étude structurale et théorique d'interactions disulfure-disulfure et disulfure-iodure à l'état solide. Ce travail montre que ces interactions intermoléculaires sont faibles, et principalement d'origine orbitalaire. Elles pourraient néanmoins être responsables de l'obtention de certaines structures présentant des transitions de phases activées par la température. Enfin, nous avons souligné l'influence de la fonctionnalisation de cations organiques du type éthylammonium sur la géométrie de réseaux inorganiques pérovskites hybrides et dérivés. Limiter la gêne stérique du cation et les interactions à l'interface organique/inorganique permet de réduire le band-gap de ces composés.

Une approche intégrée physicochimie et relations structure-activité a été mise en œuvre afin d'étudier le phénomène rétention-libération des composés d'arôme dans un gel laitier allégé additionné de pectine. Notre objectif était d'identifier les propriétés moléculaires qui régissent ce phénomène en supposant que la modification de la structure entraîne forcement un changement dans la rétention-libération des composés d'arôme. Dans ce but, nous avons déterminé les coefficients de partage de 28 composés d'arôme dans l'eau, dans des gels de pectine et dans des gels laitiers avec ou sans de pectine, à l'équilibre en utilisant la méthode PRV (Phase Ratio Variation). Nous avons ensuite effectué une étude des relations structure-rétention en évaluant les corrélations entre les coefficients de partage et quatre descripteurs traduisant quatre propriétés moléculaires : l'hydrophobie globale, la surface moléculaire, la polarisabilité et la densité de charge négative. Notre démarche d'étude des relations structure-activité (Structure-Activity Relationships, SAR) consistait à étudier des composés d'arôme appartenant à une gamme de structures variée, dans un même ensemble, puis en sous-groupes en fonction d'une particularité structurale donnée afin de révéler les particularités de la structure qui influent sur le phénomène rétention-libération. La comparaison des rétentions entre les milieux n'a pas montré l'existence d'un effet pectine. Les études des relations structure-activité ont montré l'impact de certaines particularités structurales telles que la ramification et la double liaison sur la rétention. Elles ont également montré que l'hydrophobie globale des molécules n'était pas la propriété moléculaire la plus à même d'expliquer les phénomènes impliqués dans les interactions de molécules odorantes avec les constituants du milieu (eau ou gel laitier). La surface et la polarisabilité rendent mieux compte des rétentions des composés d'arôme. Les corrélations impliquant la surface, la polarisabilité et l'hydrophobie globale, confirment que les interactions de type van der Waals (essentiellement Keesom et London) sont favorables à la rétention dans les gels laitiers et défavorables à la rétention dans l'eau. De même, les corrélations impliquant la densité de charge montrent que les interactions polaires sont favorables à la rétention dans l'eau. Notre choix de départ, qui consistait à faire varier la structure des composés d'arôme afin d'apprécier son effet sur le phénomène rétention-libération des composés d'arôme, s'est avéré concluant, et le groupe de 28 composés permet effectivement de mener une étude quantitative des relations structure-propriété. Cette démarche QSAR pourra se transposer à des systèmes alimentaires simples ou complexes.

La morphologie et les propriétés de sorption d'eau et d'éthanol de films extrudés minces de polyamide 6 ont été étudiées pour différentes conditions de mise en oeuvre (température de chill roll (TCR) de 50 et 125°C et taux d'étirage compris entre x et y). L'influence de l'ajout de faibles taux de nanocharges lamellaires (montmorillonite (MMT) ou phosphate de Zirconium (ZrP)) a également été évaluée. L'étirage n'a, dans la gamme étudiée, aucun effet sur la morphologie et les propriétés de sorption des films. Les films de PA6 préparés à une température de chill roll de 50°C présentent en revanche une proportion de phase cristalline g plus faible que les films préparés à une TCR de 125°C. L'épaisseur des lamelles cristallines y est plus fine et la mobilité des chaînes de la phase amorphe y est réduite. L'ajout de faibles taux de montmorillonite à une TCR de 50°C modifie significativement la mobilité des chaînes de la phase amorphe, les proportions des phases cristallines a et g et l'orientation des lamelles cristallines, contrairement à une TCR de 125°C où l'impact de la MMT n'a été observé qu'au niveau de l'orientation de la phase cristalline g. Les mécanismes de sorption de vapeur d'eau et d'éthanol ont été étudiés pour l'ensemble des films. Les isothermes de sorption ont été modélisées afin d'étudier plus particulièrement les phénomènes d'agrégation observés à haute activité. Une modélisation des courbes cinétiques a également été proposée sur la base de l'approche de Berens et Hopfenberg. La confrontation des données thermodynamiques et cinétiques de sorption et des paramètres morphologiques caractéristiques des matériaux a permis de conclure à un rôle prépondérant des interfaces entre zone amorphe et zone cristalline sur le transport

Dans un contexte de développement durable, de nouvelles architectures macromoléculaires biosourcées et aromatiques ont été synthétisées à partir de deux types de ressources renouvelables : des tanins, issus du bois, et des glycérides, issus de végétaux ou de microalgues, afin de développer des matériaux pour des applications dans le bâtiment. Dans un premier temps, la réaction d’alkoxylation a été étudiée sur les tanins. Des chaînes de polyéther glycol (propylène et butylène) ont été greffées sur des tanins issus de différentes espèces botaniques aboutissant à l’obtention de divers macropolyols. A partir de ces macropolyols, des polyuréthanes (PUs) ont été synthétisés en modulant les paramètres réactionnels dans le but de contrôler les propriétés finales des matériaux pour répondre à des cahiers des charges. Des membranes d’étanchéité en PUs et des mousses rigides uréthane-isocyanurates d’isolation ont été élaborées. Enfin de l’huile algale ainsi que de l’huile de colza (comme référence) ont été modifiées en époxydes et polyols. Ces nouveaux synthons ont ensuite été incorporés dans la formulation de mousses uréthane-isocyanurates en vue d’étudier l’impact du type et du nombre de fonctions réactives sur les propriétés finales de mousses rigides à cellules fermées. Ces études ont permis d’analyser l’effet de l’addition de nouveaux synthons biosourcés et renouvelables dans des architectures et matériaux polymères. Le grand potentiel des tanins et des glycérides algosourcés pour l’élaboration de nouveaux matériaux performants pour des applications en particulier dans le domaine du bâtiment, a pu être largement démontré. / In a context of sustainable development, new biobased and aromatic macromolecular architectures were synthesized from two types of renewable resources: tannins, extracted from wood, and glycerides derived from plant or from microalgae to develop innovative materials for building applications. Firstly, the alkoxylation reaction was performed on tannins. Polyether glycol (propylene or butylene) chains were grafted on tannins extracted from different botanical sources species, resulting in various macropolyols with various controlled macromolecular architectures. Based on these macropolyols, polyurethanes were synthesized by varying the reaction parameters to control the final properties of materials to fit specific requirements. PU proofing membranes and rigid urethane-isocyanurate foams for insulation were elaborated. Finally, algal oil and rapeseed oil (as reference) were modified in epoxides and polyols. These new building blocks were incorporated in the structure of urethane-isocyanurates foams to study the impact of the type and the number of reactive functions on the final properties of rigid foams.New renewable bio-based building blocks were developed and integrated in the final macromolecular architectures and materials. The great potential of tannins and glycerides from microalgae for developing high-performance materials, for building applications, especially waterproofing membranes and insulation foams has been clearly established.

La morphologie et les propriétés de sorption d’eau et d’éthanol de films extrudés minces de polyamide 6 ont été étudiées pour différentes conditions de mise en oeuvre (température de chill roll (TCR) de 50 et 125°C et taux d’étirage compris entre x et y). L’influence de l’ajout de faibles taux de nanocharges lamellaires (montmorillonite (MMT) ou phosphate de Zirconium (ZrP)) a également été évaluée. L’étirage n’a, dans la gamme étudiée, aucun effet sur la morphologie et les propriétés de sorption des films. Les films de PA6 préparés à une température de chill roll de 50°C présentent en revanche une proportion de phase cristalline g plus faible que les films préparés à une TCR de 125°C. L’épaisseur des lamelles cristallines y est plus fine et la mobilité des chaînes de la phase amorphe y est réduite. L’ajout de faibles taux de montmorillonite à une TCR de 50°C modifie significativement la mobilité des chaînes de la phase amorphe, les proportions des phases cristallines a et g et l’orientation des lamelles cristallines, contrairement à une TCR de 125°C où l’impact de la MMT n’a été observé qu’au niveau de l’orientation de la phase cristalline g. Les mécanismes de sorption de vapeur d’eau et d’éthanol ont été étudiés pour l’ensemble des films. Les isothermes de sorption ont été modélisées afin d’étudier plus particulièrement les phénomènes d’agrégation observés à haute activité. Une modélisation des courbes cinétiques a également été proposée sur la base de l’approche de Berens et Hopfenberg. La confrontation des données thermodynamiques et cinétiques de sorption et des paramètres morphologiques caractéristiques des matériaux a permis de conclure à un rôle prépondérant des interfaces entre zone amorphe et zone cristalline sur le transport / The morphology and water and ethanol sorption properties of thin films made of polyamide 6 were studied in relation to different transformation conditions, namely chill roll temperature (TCR) (50 and 125°C) and stretching ratio (between 6 and 10.8). The influence of nanofillers (montmorillonite (MMT) and zirconium phosphate (ZrP)) was also investigated. It was observed that stretching has no influence on neither the morphology nor the sorption properties in the studied range. In contrast unfilled films prepared at a chill roll temperature of 50°C have a lower amount of g crystalline phase, thinner cristalline lamellae and reduced amorphous phase mobility than films prepared at a chill roll temperature of 125°C. Adding low amounts of MMT at a TCR of 50°C has a remarkable impact on chain mobility, a and g crystalline phase fractions and lamellar orientation whereas the nanoparticules added at a TCR of 125°C only affect the crystalline orientation. Vapor sorption mechanisms were studied for both filled and unfilled films. The sorption isotherm curves were modelled to obtain a deeply understanding of the aggregation phenomena observed at high activity. Modelling of the kinetics was proposed according to Berens and Hopfenberg approach. Coupling the thermodynamics and kinetics of sorption with the morphological data leads to the conclusion that the interfaces between the amorphous and crystalline domains play a critical role on transport properties

Ce mémoire portant sur le développement de liquides ioniques protiques à l'état liquide à température ambiante en tant qu'électrolytes pour des supercapacités faradiques à base de dioxyde de ruthénium est divisé en trois études distinctes. La première permet d'évaluer quelles propriétés de ces sels fondus doivent être optimisées pour cette application en utilisant les données recueillies avec une série de nouveaux liquides ioniques protiques constitués de l'acide trifluoroacétique et différentes bases hétérocycliques azotées. La seconde discute de l'effet d'impuretés colorées sur les propriétés des liquides ioniques ainsi que sur des aspects pratiques devant être pris en considération lors des synthèses. La troisième traite d'importantes relations structure–propriétés pour une série de liquides ioniques protiques ayant des cations du type pyridinium et différents anions. Dans leur ensemble, les travaux présentés devraient permettre une recherche plus efficace de liquides ioniques avec des propriétés désirables en vue d'application comme électrolyte dans le futur. / This thesis on the development of room temperature protic ionic liquids as electrolytes in ruthenium-dioxide based faradaic superpacitors consists of three separate studies. The first one establishes which properties of molten salts need to be optimized for this application by using the data obtained from the analysis of a series of protic ionic liquids composed of trifluoroacetic acid and N-heterocyclic bases. The second study elaborates on the effect of colored impurities on the properties of ionic liquids and also reports practical aspects which need to be accounted for during their synthesis. The third study focuses on important structure–property relationships for a series of protic ionic liquids with pyridinium cations and various anions. Altogether, the results presented in here should allow a more efficient design of ionic liquids with desirable properties for application as electrolytes in the future.