Seit mit den Synchrotronstrahlungsquellen dritter Generation hochbrillante Röntgenquellen zur Verfügung stehen, haben sich Vollfeldmikroskopie und Rastersondenmikroskopie mit harter Röntgenstrahlung als besonders nützliche Untersuchungsmethoden etabliert. Insbesondere bei der vergrößernden Mikroskopie mit harter Röntgenstrahlung werden Röntgenkameras mit hoher Anforderung bezüglich der Ortsauflösung benötigt. Im Rahmen dieser Diplomarbeit wurde ein zweidimensionaler Röntgendetektor für die Mikroskopie mit harter Röntgenstrahlung entworfen, gebaut und im Experiment getestet und charakterisiert. Hauptaugenmerk war dabei ein möglichst hohes Ortsauflösungsvermögen des Detektors verbunden mit einem großen effektiven dynamischen Bereich. Als vielversprechendes Konzept erwies sich dabei die Verwendung eines einkristallinen Szintillators, der mittels einer Mikroskopoptik auf einen CCD-Chip abgebildet wird. Im Experiment stellte sich heraus, dass der im Zuge dieser Diplomarbeit konzipierte Flächendetektor sämtliche an ihn gestellten Anforderungen hervorragend erfüllt. Obwohl ursprünglich für die vergrößernde Tomographie mit harter Röntgenstrahlung entwickelt, findet die Röntgenkamera darüber hinaus beim Justieren nanofokussierender refraktiver Röntgenlinsen in Rastersondenmikroskopen Verwendung.:1 Einleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 2 Das Erzeugen von Röntgenstrahlung . . . . . . . . . . . . 3 2.1 Röntgenröhren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3 2.2 Synchrotronstrahlung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 2.3 Sonstige Röntgenquellen . . . . . . . . . . . . . . . . 10 3 Röntgendetektoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 3.1 Gasionisationsdetektoren . . . . . . . . . . . . . . . . 11 3.2 Halbleiterdetektoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13 3.3 Szintillationsdetektoren . . . . . . . . . . . . . . . . 16 3.4 Röntgenfilme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 3.5 Bildplatten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 3.6 CCD-Detektoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 3.6.1 Funktionsweise eines CCD-Chips . . . . . . . . . . . . 20 3.6.2 Direkte CCD-Detektoren . . . . . . . . . . . . . . . . 24 3.6.3 CCD-Detektoren mit Faseroptiken . . . . . . . . . . . 25 3.6.4 CCD-Detektoren mit Linsenoptiken . . . . . . . . . . . 26 4 Abbilden mit Röntgenstrahlung . . . . . . . . . . . . . . 29 4.1 Transmission von Röntgenstrahlung durch eine Probe . . . 30 4.2 Detektormittelwert . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 4.3 Absorptionskontrast . . . . . .. . . . . . . . . . . . . 35 4.4 Beugung und Propagation . . . . . . . . . . . . . . . . 36 4.5 Korrelation und wechselseitige Intensität . . . . . . . 38 4.6 Das Theorem von Van Cittert und Zernike . . . . . . . . 41 4.7 Projektionsabbildung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 4.8 Das Röntgenmikroskop . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 5 Hochauflösende Röntgenkamera . . . . . . . . . . . . . . . 45 5.1 Anforderungen an den Detektor . . . . . . . . . . . . . 45 5.2 Szintillator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46 5.3 Mikroskop . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53 5.4 CCD-Kamera . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55 6 Charakterisierung des Detektors . . . . . . . . . . . . . 61 6.1 Versuchsaufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 6.2 Auswertung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 6.3 Nickel-Gitter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 6.4 Goldstreifen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 6.5 Mikroprozessor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75 6.6 Einfluss der Quellgröße . . . . . . . . . . . . . . . . . 79 7 Zusammenfassung und Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . 81 Literaturverzeichnis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85 Abbildungsverzeichnis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89 Tabellenverzeichnis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91 Danksagung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93 / With the advent of highly-brilliant third generation synchrotron radiation sources, hard x-ray full-field microscopy and hard x-ray scanning microscopy were developed and have been shown to be excellent methods for scientific investigations. Especially for magnified hard x-ray full-field microscopy, there is the need for two-dimensional x-ray detectors with highest demands on spatial resolution and effective dynamic range. In the course of this diploma thesis, such an area x-ray detector with high spatial resolution and large dynamic range was designed and built and then tested and characterized in experiment. The high-resolution x-ray camera consists of a visible light microscope which images the sensitive layer of a single-crystal scintillator on the CCD chip of a CCD camera. A test experiment gave evidence that the x-ray camera actually fulfills all the requirements with regard to spatial resolution, sensitivity and effective dynamic range. Originally, the detector was developed for magnified hard x-ray tomography, but in addition, it is applied for alignment purposes of nanofocusing refractive x-ray lenses in a hard x-ray scanning microscope.:1 Einleitung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 2 Das Erzeugen von Röntgenstrahlung . . . . . . . . . . . . 3 2.1 Röntgenröhren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3 2.2 Synchrotronstrahlung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 2.3 Sonstige Röntgenquellen . . . . . . . . . . . . . . . . 10 3 Röntgendetektoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 3.1 Gasionisationsdetektoren . . . . . . . . . . . . . . . . 11 3.2 Halbleiterdetektoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13 3.3 Szintillationsdetektoren . . . . . . . . . . . . . . . . 16 3.4 Röntgenfilme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17 3.5 Bildplatten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 3.6 CCD-Detektoren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 3.6.1 Funktionsweise eines CCD-Chips . . . . . . . . . . . . 20 3.6.2 Direkte CCD-Detektoren . . . . . . . . . . . . . . . . 24 3.6.3 CCD-Detektoren mit Faseroptiken . . . . . . . . . . . 25 3.6.4 CCD-Detektoren mit Linsenoptiken . . . . . . . . . . . 26 4 Abbilden mit Röntgenstrahlung . . . . . . . . . . . . . . 29 4.1 Transmission von Röntgenstrahlung durch eine Probe . . . 30 4.2 Detektormittelwert . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 4.3 Absorptionskontrast . . . . . .. . . . . . . . . . . . . 35 4.4 Beugung und Propagation . . . . . . . . . . . . . . . . 36 4.5 Korrelation und wechselseitige Intensität . . . . . . . 38 4.6 Das Theorem von Van Cittert und Zernike . . . . . . . . 41 4.7 Projektionsabbildung . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 4.8 Das Röntgenmikroskop . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 5 Hochauflösende Röntgenkamera . . . . . . . . . . . . . . . 45 5.1 Anforderungen an den Detektor . . . . . . . . . . . . . 45 5.2 Szintillator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46 5.3 Mikroskop . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53 5.4 CCD-Kamera . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55 6 Charakterisierung des Detektors . . . . . . . . . . . . . 61 6.1 Versuchsaufbau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 6.2 Auswertung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63 6.3 Nickel-Gitter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 6.4 Goldstreifen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 6.5 Mikroprozessor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75 6.6 Einfluss der Quellgröße . . . . . . . . . . . . . . . . . 79 7 Zusammenfassung und Ausblick . . . . . . . . . . . . . . . 81 Literaturverzeichnis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85 Abbildungsverzeichnis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89 Tabellenverzeichnis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91 Danksagung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

The thesis is dealing with the investigation of charge and orbital order and their behaviour under external pressure. Therefore, a new pressure cell has been developed which allows the observation of superlattice reflections corresponding to the order phenomena under pressure using scattering of high-energy synchrotron radiation. The maximum pressure that can be reached is 1.25 GPa. Until today there has been no possibility to conduct such studies of charge and orbital order superlattice reflections under pressure using x-ray scattering. The intensities of the reflections of the single crystalline samples are quite weak compared to fundamental peaks. Therefore the measurements are strongly affected by the absorption of the radiation in the pressure cell itself. Further difficulties result from the facts that low temperatures are needed and the sample has to be oriented in reciprocal space after being mounted into the cell. Therefore, the design of a compact clamp-type piston pressure cell was chosen here. The cell is made from a copper-beryllium alloy with the wall thickness reduced in the height of the sample volume. This allows the usage inside a closed-cycle cryostat mounted on a three-axis-diffractometer. Absorption effects are minimized due to the combination of reduced wall thickness and the usage of high energy synchrotron radiation (E = 100 keV at the beamline BW5 at HASYLAB/DESY). The new experimental technique was established and used for a study of two representatives of the transition metal oxide compounds, i.e. doped cuprates and manganites, which belong to the class of strongly correlated electron systems. The 1/8-doped cuprate La_{2-x}Ba_{x}CuO_{4} reveals an ordered state at low temperatures. Inside the CuO_{2} planes a combined order of charge stripes and antiferromagnetic spin stripes is observed. The ordering results from the interaction between charge, spin and lattice degrees of freedom. Here the lattice degrees of freedom play a major role. Particularly, a structural transition from an orthorhombic to a tetragonal symmetry is prerequisite for the observation of the ordered state. The cell constructed in this work allows a more exact analysis of the coupling between the crystal lattice and the formation of the charge and spin ordered phase. The manganite system Pr_{0.7}(Ca_{0.9}Sr_{0.1})_{0.3}MnO_{3} shows a strong magnetoresistive effect, called colossal magnetoresistance (CMR). In this system, several ordered phases can be found, which exhibit charge, spin and - since the orbital degree of freedom is also present in the manganites - additionally orbital ordering phenomena. In particular, an antiferromagnetically spin ordered insulating phase, which is connected to a charge- and orbital ordered state competes with a ferromagnetic metallic phase. This competition leads to a phase separation, which determines the properties of the sample. Both phases are strongly coupled to the lattice degrees of freedom, so that application of external pressure drastically affects the interplay between the different phases and allows a detailed study of the relation between the charge and orbital ordered phase and the crystal structure. / Die vorliegende Arbeit befaßt sich mit dem Studium der Ordnungszustände von Ladungen und Orbitalen und deren Beeinflußung durch externen Druck. Als experimentelle Neuentwicklung wurde dafür eine Druckzelle entworfen, mit deren Hilfe die Beobachtung der jeweiligen Ordnungsphänomene unter Druck mittels der Streuung hochenergetischer Synchtrotronstrahlung möglich ist. Die Zelle erlaubt die Messung der orbitalen und Ladungsüberstrukturreflexe, welche aus den geordneten Zuständen resultieren, in einem Druckbereich bis 1.25 GPa. Die experimentelle Herausforderung ergibt sich hierbei aus der Tatsache, dass die Überstrukturreflexe im Vergleich zu den fundamentalen Reflexen der einkristallinen Proben sehr schwach sind und zusätzlich durch die Absorption im Mantelmaterial der Druckzelle stark beeinträchtigt werden. Darüber hinaus soll die Zelle bei tiefen Temperaturen einsetzbar und die Probe auch innerhalb der Zelle im reziproken Raum orientierbar sein. Bei dem hier realisierten Ansatz wurde für das Design daher der Typ einer kompakten Klemmdruckzelle aus einer Kupfer-Beryllium-Legierung gewählt, deren Zellwände im Bereich des Probenvolumens reduziert wurden. Dadurch ist der Einsatz der Zelle im Inneren eines Closed-Cycle-Kryostaten auf einem Einkristall-Diffraktometer möglich. Aufgrund der geringen Wandstärke der Zelle und der Nutzung von hochenergetischer Röntgenstrahlung (E = 100 keV am Messplatz BW5 des HASYLAB/DESY) werden Absorptionseffekte minimiert. Die neue Messmethode wurde im Rahmen der Arbeit etabliert und zur Untersuchung zweier wichtiger Übergangsmetalloxidverbindungen (dotierte Kuprate, Manganate), die zur Klasse der stark korrelierten Elektronensysteme gehören, eingesetzt. Das 1/8-dotierte Kupratsystem La_{2-x}Ba_{x}CuO_{4}, weist bei tiefen Temperaturen einen statisch geordneten Zustand auf. Innerhalb der CuO_{2}-Schichten des Kristalls ergibt sich eine Ordnung, bei der sich Streifen lokalisierter Löcher und antiferromagnetische Bereiche abwechseln. Ursache dieses Zustands ist das Wechselspiel von Ladungen, Spins und strukturellen Freiheitsgraden. Dabei spielen letztere eine herausgehobene Rolle. So ist insbesondere ein struktureller Übergang von einer orthorhombischen zu einer tetragonalen Phase Voraussetzung für die Beobachtung der Ordnung. Die in dieser Arbeit aufgebaute Druckzelle erlaubt eine genauere Analyse des Zusammenhangs zwischen Struktur des Kristalls und der Ausbildung der ladungs- und spingeordneten Phase. Das Manganatsystem Pr_{0.7}(Ca_{0.9}Sr_{0.1})_{0.3}MnO_{3}, zeichnet sich durch einen sehr starken magnetoresistiven Effekt aus, der auch als kolossaler Magnetowiderstand (CMR) bezeichnet wird. Auch hier kann bei tiefen Temperaturen eine geordnete Phase beobachtet werden. Allerdings spielt in diesem System zusätzlich der orbitale Freiheitsgrad der Elektronen eine entscheidende Rolle, so dass sich eine kombinierte Ladungs- und Orbitalordnung ergibt. Diese Phase, die isolierend und zusätzlich antiferromagnetisch geordnet ist, steht im direkten Wettbewerb zu einer ferromagnetischen Phase. Aus dieser Konkurrenz ergibt sich eine Tendenz zur Phasenseparation, deren Effekte die Eigenschaften des Kristalls dominieren. Da beide Phasen stark an die strukturellen Freiheitsgrade gekoppelt sind, läßt sich das Gleichgewicht zwischen ihnen durch externen Druck beeinflussen und die Abhängigkeit der ladungs- und orbitalgeordneten Phase von den strukturellen Eigenschaften des Kristalls im Detail untersuchen.

Das Forschungsfeld der Synchrotronstrahlungsquellen hat sich in den letzen Jahren entscheidend weiterentwickelt. Alle Zukunftsideen, unabhängig von ihrer Komplexität, haben dennoch eines gemeinsam: die Erzeugung kurzer Pulse. Die Naturwissenschaften haben die Spitzenbrillanz, die mit Hilfe kürzester Pulse produziert werden kann, als neues Schlüsselwerkzeug entdeckt. Die Nutzergemeinschaft verlangt nicht mehr nur ein statisches Bild, sondern vielmehr eine Reihe von bewegten Aufnahmen atomarer Substrukturen und den dazugehöringen Prozessen. Existierende dritte Generation Synchrotronstrahlungsquellen werden an die neuen Herausforderungen angepasst: Verbesserungen an der Magnet-Optik sowie der Einbau modernster Beschleunigertechnologie ermöglichen die Erzeugung kürzester Pulse mit höchster Brillanz für zeitaufgelöste Experimente. Ein möglicher Kandidat für die Lichtquelle der nächsten Generation ist ein Linear-Beschleuniger mit Energierückgewinnung. Durch die Verwendung langer Beschleunigungsstrukturen kann es, selbst bei hohen Energien, nicht zur Ausbildung des Emittanzgleichgewichts wie in Speicherringen kommen. Durch die Verwendung Impulsabhängiger-Umlaufbahnen und der Rückgewinnung der Strahlenergie ist es mit `Energy Recovery Linac'' (ERL)-basierten Quellen energieeffizient möglich, hochenergetische Elektronen-Pulse im Femtosekundenbereich zu erzeugen. Die longitudinale Elekronstrahldynamik solcher ERLs ist eines der Hauptthemen dieser Arbeit. Umfangreiche Simulationen über die gesamte Maschine wurden im Rahmen der `Femto-Science Factory'' Lichtquellen Studie durchgeführt. Die Begrenzungen des Kurzpulsmodus Betriebes wurden untersucht und mit den Erwartungen verglichen. Besondere Aufmerksamkeit lag dabei auf den 6D Elektronenstrahleigenschaften, insbesondere auf der Vermeidung von Strahlaufweitungen, die mit der Erzeugung von Ultra-Kurzpulsen einhergehen können. / Synchrotron light sources are entering a new era. No matter how elaborate, all the next generation proposals share a common necessity; the production of ultra-short electron bunches. There is an evolution in the field of science under investigation using the high peak brilliance generated from such bunches. The user community is demanding not just pictures but videos of atomic substructures and the processes that define them. Existing 3rd generation facilities are modifying their magnetic lattices and upgrading the acceleration schemes in order to keep up with this trend of generating short pulses with ultimate brilliance for time resolved experiments. A possible candidate for the next generation light source is one based on ERL technology. Using long linacs to accelerate to high energies overcomes the present limitation of emittance equilibrium in storage rings. By implementing independent arcs for acceleration and deceleration while recuperating the beams energy, ERL based sources are theoretically capable of efficiently producing high energy femtosecond long bunch lengths. The study of the longitudinal motion of the beam through single pass magnetic optic in combination with linacs is the main topic of this thesis. Dedicated start-to-end simulations in the framework of the Femto-Science Factory large scale light source are undertaken. The expectations and restrictions on the short pulse mode (SPM) operation are comprehensively examined in this work. Particular attention is given to the 6D electron beam properties and with it the beam degradation caused by the production of ultra-short bunches.

Hard x rays come along with a variety of extraordinary properties which make them an excellent probe for investigation in science, technology and medicine. Their large attenuation length in matter opens up the possibility to use hard x-rays for non-destructive investigation of the inner structure of specimens. Medical radiography is one important example of exploiting this feature. Since their discovery by W. C. Röntgen in 1895, a large variety of x-ray analytical techniques have been developed and successfully applied, such as x-ray crystallography, reflectometry, fluorescence spectroscopy, x-ray absorption spectroscopy, small angle x-ray scattering, and many more. Each of those methods reveals information about certain physical properties, but usually, these properties are an average over the complete sample region illuminated by the x rays. In order to obtain the spatial distribution of those properties in inhomogeneous samples, scanning microscopy techniques have to be applied, screening the sample with a small x-ray beam. The spatial resolution is limited by the finite size of the beam. The availability of highly brilliant x-ray sources at third generation synchrotron radiation facilities together with the development of enhanced focusing x-ray optics made it possible to generate increasingly small high intense x-ray beams, pushing the spatial resolution down to the sub-100 nm range. During this thesis the prototype of a hard x-ray scanning microscope utilizing microstructured nanofocusing lenses was designed, built, and successfully tested. The nanofocusing x-ray lenses were developed by our research group of the Institute of Structural Physics at the Technische Universität Dresden. The prototype instrument was installed at the ESRF beamline ID 13. A wide range of experiments like fluorescence element mapping, fluorescence tomography, x-ray nano-diffraction, coherent x-ray diffraction imaging, and x-ray ptychography were performed as part of this thesis. The hard x-ray scanning microscope provides a stable x-ray beam with a full width at half maximum size of 50-100 nm near the focal plane. The nanoprobe was also used for characterization of nanofocusing lenses, crucial to further improve them. Based on the experiences with the prototype, an advanced version of a hard x-ray scanning microscope is under development and will be installed at the PETRA III beamline P06 dedicated as a user instrument for scanning microscopy. This document is organized as follows. A short introduction motivating the necessity for building a hard x-ray scanning microscope is followed by a brief review of the fundamentals of hard x-ray physics with an emphasis on free-space propagation and interaction with matter. After a discussion of the requirements on the x-ray source for the nanoprobe, the main features of synchrotron radiation from an undulator source are shown. The properties of the nanobeam generated by refractive x-ray lenses are treated as well as a two-stage focusing scheme for tailoring size, flux and the lateral coherence properties of the x-ray focus. The design and realization of the microscope setup is addressed, and a selection of experiments performed with the prototype version is presented, before this thesis is finished with a conclusion and an outlook on prospective plans for an improved microscope setup to be installed at PETRA III.:1 Introduction ............................................... 1 2 Basic Properties of Hard X Rays ............................ 3 2.1 Free Propagation of X Rays ............................... 3 2.1.1 The Helmholtz Equation ................................. 4 2.1.2 Integral Theorem of Helmholtz and Kirchhoff ............ 6 2.1.3 Fresnel-Kirchhoff's Diffraction Formula ................ 8 2.1.4 Fresnel-Kirchhoff Propagation .......................... 11 2.2 Interaction of X Rays with Matter ........................ 13 2.2.1 Complex Index of Refraction ............................ 13 2.2.2 Attenuation ............................................ 15 2.2.3 Refraction ............................................. 18 3 The X-Ray Source ........................................... 21 3.1 Requirements ............................................. 21 3.1.1 Energy and Energy Bandwidth ............................ 21 3.1.2 Source Size and Divergence ............................. 23 3.1.3 Brilliance ............................................. 23 3.2 Synchrotron Radiation .................................... 24 3.3 Layout of a Synchrotron Radiation Facility ............... 27 3.4 Liénard-Wiechert Fields .................................. 29 3.5 Dipole Magnets ........................................... 31 3.6 Insertion Devices ........................................ 36 3.6.1 Multipole Wigglers ..................................... 36 3.6.2 Undulators ............................................. 37 4 X-Ray Optics ............................................... 39 4.1 Refractive X-Ray Lenses .................................. 40 4.2 Compound Parabolic Refractive Lenses (CRLs) .............. 41 4.3 Nanofocusing Lenses (NFLs) ............................... 43 4.4 Adiabatically Focusing Lenses (AFLs) ..................... 45 4.5 Focal Distance ........................................... 46 4.6 Transverse Focus Size .................................... 50 4.7 Beam Caustic ............................................. 52 4.8 Depth of Focus ........................................... 53 4.9 Beam Divergence .......................................... 53 4.10 Chromaticity ............................................ 54 4.11 Transmission and Cross Section .......................... 55 4.12 Transverse Coherence .................................... 56 4.12.1 Mutual Intensity Function ............................. 57 4.12.2 Free Propagation of Mutual Intensity .................. 57 4.12.3 Mutual Intensity In The Focal Plane ................... 58 4.12.4 Diffraction Limited Focus ............................. 59 4.13 Coherent Flux ........................................... 60 4.14 Two-Stage Focusing ...................................... 64 4.14.1 The Prefocusing Parameter ............................. 65 4.14.2 Required Refractive Power ............................. 67 4.14.3 Flux Considerations ................................... 70 4.14.4 Astigmatic Prefocusing ................................ 75 5 Nanoprobe Setup ............................................ 77 5.1 X-Ray Optics ............................................. 78 5.1.1 Nanofocusing Lenses .................................... 79 5.1.2 Entry Slits ............................................ 82 5.1.3 Pinhole ................................................ 82 5.1.4 Additional Shielding ................................... 83 5.1.5 Vacuum and Helium Tubes ................................ 83 5.2 Sample Stages ............................................ 84 5.2.1 High Resolution Scanner ................................ 84 5.2.2 High Precision Rotational Stage ........................ 85 5.2.3 Coarse Linear Stages ................................... 85 5.2.4 Goniometer Head ........................................ 85 5.3 Detectors ................................................ 86 5.3.1 High Resolution X-Ray Camera ........................... 86 5.3.2 Diffraction Cameras .................................... 89 5.3.3 Energy Dispersive Detectors ............................ 91 5.3.4 Photodiodes ............................................ 93 5.4 Control Software ......................................... 94 6 Experiments ................................................ 97 6.1 Lens Alignment ........................................... 97 6.2 Focus Characterization ................................... 99 6.2.1 Knife-Edge Scans ....................................... 100 6.2.2 Far-Field Measurements ................................. 102 6.2.3 X-Ray Ptychography ..................................... 103 6.3 Fluorescence Spectroscopy ................................ 105 6.3.1 Fluorescence Element Mapping ........................... 107 6.3.2 Fluorescence Tomography ................................ 110 6.4 Diffraction Experiments .................................. 111 6.4.1 Microdiffraction on Phase Change Media ................. 112 6.4.2 Microdiffraction on Stranski-Krastanow Islands ......... 113 6.4.3 Coherent X-Ray Diffraction Imaging of Gold Particles ... 115 6.4.4 X-Ray Ptychography of a Nano-Structured Microchip ...... 117 7 Conclusion and Outlook ..................................... 121 Bibliography ................................................. 125 List of Figures .............................................. 139 List of Publications ......................................... 141 Danksagung ................................................... 145 Curriculum Vitae ............................................. 149 Erklärung .................................................... 151 / Aufgrund ihrer hervorragenden Eigenschaften kommt harte Röntgenstrahlung in vielfältiger Weise in der Wissenschaft, Industrie und Medizin zum Einsatz. Vor allem die Fähigkeit, makroskopische Gegenstände zu durchdringen, eröffnet die Möglichkeit, im Innern ausgedehnter Objekte verborgene Strukturen zum Vorschein zu bringen, ohne den Gegenstand zerstören zu müssen. Eine Vielzahl röntgenanalytischer Verfahren wie zum Beispiel Kristallographie, Reflektometrie, Fluoreszenzspektroskopie, Absorptionsspektroskopie oder Kleinwinkelstreuung sind entwickelt und erfolgreich angewendet worden. Jede dieser Methoden liefert gewisse strukturelle, chemische oder physikalische Eigenschaften der Probe zutage, allerdings gemittelt über den von der Röntgenstrahlung beleuchteten Bereich. Um eine ortsaufgelöste Verteilung der durch die Röntgenanalyse gewonnenen Information zu erhalten, bedarf es eines sogenannten Mikrostrahls, durch den die Probe lokal abgetastet werden kann. Die dadurch erreichbare räumliche Auflösung ist durch die Größe des Mikrostrahls begrenzt. Aufgrund der Verfügbarkeit hinreichend brillanter Röntgenquellen in Form von Undulatoren an Synchrotronstrahlungseinrichtungen und des Vorhandenseins verbesserter Röntgenoptiken ist es in den vergangen Jahren gelungen, immer kleinere intensive Röntgenfokusse zu erzeugen und somit das räumliche Auflösungsvermögen der Röntgenrastermikroskope auf unter 100 nm zu verbessern. Gegenstand dieser Arbeit ist der Prototyp eines Rastersondenmikroskops für harte Röntgenstrahlung unter Verwendung refraktiver nanofokussierender Röntgenlinsen, die von unserer Arbeitsgruppe am Institut für Strukturphysik entwickelt und hergestellt werden. Das Rastersondenmikroskop wurde im Rahmen dieser Promotion in Dresden konzipiert und gebaut sowie am Strahlrohr ID 13 des ESRF installiert und erfolgreich getestet. Das Gerät stellt einen hochintensiven Röntgenfokus der Größe 50-100 nm zur Verfügung, mit dem im Verlaufe dieser Doktorarbeit zahlreiche Experimente wie Fluoreszenztomographie, Röntgennanobeugung, Abbildung mittels kohärenter Röntgenbeugung sowie Röntgenptychographie erfolgreich durchgeführt wurden. Das Rastermikroskop dient unter anderem auch dem Charakterisieren der nanofokussierenden Linsen, wobei die dadurch gewonnenen Erkenntnisse in die Herstellung verbesserten Linsen einfließen. Diese Arbeit ist wie folgt strukturiert. Ein kurzes einleitendes Kapitel dient als Motivation für den Bau eines Rastersondenmikroskops für harte Röntgenstrahlung. Es folgt eine Einführung in die Grundlagen der Röntgenphysik mit Hauptaugenmerk auf die Ausbreitung von Röntgenstrahlung im Raum und die Wechselwirkungsmechanismen von Röntgenstrahlung mit Materie. Anschließend werden die Anforderungen an die Röntgenquelle besprochen und die Vorzüge eines Undulators herausgestellt. Wichtige Eigenschaften eines mittels refraktiver Röntgenlinsen erzeugten Röntgenfokus werden behandelt, und das Konzept einer Vorfokussierung zur gezielten Anpassung der transversalen Kohärenzeigenschaften an die Erfordernisse des Experiments wird besprochen. Das Design und die technische Realisierung des Rastermikroskops werden ebenso dargestellt wie eine Auswahl erfolgreicher Experimente, die am Gerät vollzogen wurden. Die Arbeit endet mit einem Ausblick, der mögliche Weiterentwicklungen in Aussicht stellt, unter anderem den Aufbau eines verbesserten Rastermikroskops am PETRA III-Strahlrohr P06.:1 Introduction ............................................... 1 2 Basic Properties of Hard X Rays ............................ 3 2.1 Free Propagation of X Rays ............................... 3 2.1.1 The Helmholtz Equation ................................. 4 2.1.2 Integral Theorem of Helmholtz and Kirchhoff ............ 6 2.1.3 Fresnel-Kirchhoff's Diffraction Formula ................ 8 2.1.4 Fresnel-Kirchhoff Propagation .......................... 11 2.2 Interaction of X Rays with Matter ........................ 13 2.2.1 Complex Index of Refraction ............................ 13 2.2.2 Attenuation ............................................ 15 2.2.3 Refraction ............................................. 18 3 The X-Ray Source ........................................... 21 3.1 Requirements ............................................. 21 3.1.1 Energy and Energy Bandwidth ............................ 21 3.1.2 Source Size and Divergence ............................. 23 3.1.3 Brilliance ............................................. 23 3.2 Synchrotron Radiation .................................... 24 3.3 Layout of a Synchrotron Radiation Facility ............... 27 3.4 Liénard-Wiechert Fields .................................. 29 3.5 Dipole Magnets ........................................... 31 3.6 Insertion Devices ........................................ 36 3.6.1 Multipole Wigglers ..................................... 36 3.6.2 Undulators ............................................. 37 4 X-Ray Optics ............................................... 39 4.1 Refractive X-Ray Lenses .................................. 40 4.2 Compound Parabolic Refractive Lenses (CRLs) .............. 41 4.3 Nanofocusing Lenses (NFLs) ............................... 43 4.4 Adiabatically Focusing Lenses (AFLs) ..................... 45 4.5 Focal Distance ........................................... 46 4.6 Transverse Focus Size .................................... 50 4.7 Beam Caustic ............................................. 52 4.8 Depth of Focus ........................................... 53 4.9 Beam Divergence .......................................... 53 4.10 Chromaticity ............................................ 54 4.11 Transmission and Cross Section .......................... 55 4.12 Transverse Coherence .................................... 56 4.12.1 Mutual Intensity Function ............................. 57 4.12.2 Free Propagation of Mutual Intensity .................. 57 4.12.3 Mutual Intensity In The Focal Plane ................... 58 4.12.4 Diffraction Limited Focus ............................. 59 4.13 Coherent Flux ........................................... 60 4.14 Two-Stage Focusing ...................................... 64 4.14.1 The Prefocusing Parameter ............................. 65 4.14.2 Required Refractive Power ............................. 67 4.14.3 Flux Considerations ................................... 70 4.14.4 Astigmatic Prefocusing ................................ 75 5 Nanoprobe Setup ............................................ 77 5.1 X-Ray Optics ............................................. 78 5.1.1 Nanofocusing Lenses .................................... 79 5.1.2 Entry Slits ............................................ 82 5.1.3 Pinhole ................................................ 82 5.1.4 Additional Shielding ................................... 83 5.1.5 Vacuum and Helium Tubes ................................ 83 5.2 Sample Stages ............................................ 84 5.2.1 High Resolution Scanner ................................ 84 5.2.2 High Precision Rotational Stage ........................ 85 5.2.3 Coarse Linear Stages ................................... 85 5.2.4 Goniometer Head ........................................ 85 5.3 Detectors ................................................ 86 5.3.1 High Resolution X-Ray Camera ........................... 86 5.3.2 Diffraction Cameras .................................... 89 5.3.3 Energy Dispersive Detectors ............................ 91 5.3.4 Photodiodes ............................................ 93 5.4 Control Software ......................................... 94 6 Experiments ................................................ 97 6.1 Lens Alignment ........................................... 97 6.2 Focus Characterization ................................... 99 6.2.1 Knife-Edge Scans ....................................... 100 6.2.2 Far-Field Measurements ................................. 102 6.2.3 X-Ray Ptychography ..................................... 103 6.3 Fluorescence Spectroscopy ................................ 105 6.3.1 Fluorescence Element Mapping ........................... 107 6.3.2 Fluorescence Tomography ................................ 110 6.4 Diffraction Experiments .................................. 111 6.4.1 Microdiffraction on Phase Change Media ................. 112 6.4.2 Microdiffraction on Stranski-Krastanow Islands ......... 113 6.4.3 Coherent X-Ray Diffraction Imaging of Gold Particles ... 115 6.4.4 X-Ray Ptychography of a Nano-Structured Microchip ...... 117 7 Conclusion and Outlook ..................................... 121 Bibliography ................................................. 125 List of Figures .............................................. 139 List of Publications ......................................... 141 Danksagung ................................................... 145 Curriculum Vitae ............................................. 149 Erklärung .................................................... 151