La pile à combustible PEMFC est un générateur électrochimique qui présente notamment un potentiel intéressant pour des applications automobiles et dont l’utilisation pourrait contribuer à répondre aux enjeux environnementaux associés aux transports. La faible durabilité des systèmes pile en général et de la pile en particulier constitue un des verrous technologiques qui freine son déploiement. Ses conditions de fonctionnement en termes de pression, de température et d’activité des gaz étant intimement liées aux cinétiques de dégradation des composants du générateur, il est donc nécessaire de les contrôler de manière la plus fine possible. Pour ce faire, une des premières étapes est de pouvoir les surveiller de manière fiable tout au long de la vie de la pile, en temps réel et sans engendrer de surcoûts importants.Les travaux de thèses présentés dans ce manuscrit ont pour objectif d’apporter des éléments de solution à ce problème par le développement d’une approche de diagnostic robuste des conditions opératoires de la pile sans mesure directe, en environnement dynamique et avec prise en compte du vieillissement. L’approche développée repose, d’un part sur l’utilisation d’un modèle physique qui permet de simuler le comportement d’une pile dans une large gamme de conditions opératoires et d’autre part sur des mesures de courant, de tension et d’impédance, simples à mettre en œuvre. Cette approche devrait permettre le développement d’une solution embarquée.Dans un premier temps, une campagne de 1000 h d’essais sur banc a permis de caractériser une pile à la fois dans ses conditions de fonctionnement nominal et dans des conditions représentatives de défauts de fonctionnement. Ces mesures ont permis de mettre en évidence l’influence des conditions internes de fonctionnement sur la réponse en tension de la pile ainsi que sur son impédance.Dans un second temps, le modèle développé au CEA, contenant un module de dégradation a été confronté avec les mesures expérimentales. Une détermination des constantes du modèle a été effectuée et il a été montré que le modèle estime correctement la tension et l’impédance aux hautes fréquences tout au long du vieillissement, confirmant bien la possibilité d’utiliser ce modèle pour un objectif de diagnostic.L’écart entre les mesures expérimentales et les sorties simulées par le modèle physique de pile - appelés résidus – sont des indicateurs sensibles aux défauts sur les conditions opératoires, mais insensibles aux conditions dynamiques d’utilisation de la pile. Dans un troisième temps, deux résidus, générés sur la tension de sortie de la pile et sur l’impédance hautes fréquences, ont donc été utilisés pour réaliser la détection de conditions opératoires anormales. Le choix des seuils de détection est une étape importante qui permet de régler les performances de détection. Dans cette étude, la méthode a été testée avec des seuils optimaux de 11mV et 5mΩ·cm2 qui ont permis d’obtenir un score de détection de 80 %.Finalement, une méthode de classification des défauts de conditions opératoires a également été proposée. Elle met à profit une base de données de résidus calculés pour chaque type de défauts pour entraîner un classifieur de type K-plus-proches-voisins, ce qui permet alors l’identification des défauts. Le score de l’isolation sur les 1000h de tests est d’environ 60% avec de grandes disparités en fonction des défauts. Ce score est de plus de 99% pour deux des défauts de l’étude (pressions élevées et humidités faibles), 63 % pour des pressions faibles mais seulement de 20% pour une chute de température ou une augmentation d’humidité.Ces travaux ont permis de conclure que l’approche consistant à utiliser un modèle physique permet de diagnostiquer la plupart des défauts avec un taux de fausse alarme faible pendant le vieillissement. La recherche de nouvelles mesures est une piste majeure pour augmenter le score des défauts mal détectés actuellement. / The PEMFC fuel cell is an electrochemical generator that has interesting potential for automotive applications and which use could help to meet pollution challenges. Poor management of system auxiliaries or malfunctions can place the fuel cell under operating conditions that accelerate degradation processes and shorten its useful life. The- operating conditions of the fuel cell core (temperature, humidity and partial pressures) must be monitored to identify as soon as possible and without any error abnormal situations, which is particularly difficult in dynamic operating conditions and during ageing.The aim of this thesis is to provide solutions to this problem. To that end, a robust diagnostic approach of operating conditions without direct measurement, in a dynamic environment and taking ageing into account has been developed.In order to characterize the fuel cell, a campaign of experimental tests on a test bench was carried out during 1000 hours of operation, with and without faults. This test campaign also allowed to verify to what extent the easily accessible polarization curves and impedance spectroscopy depend on the internal operating conditions.The approach developed is based on one hand on the use of a physical fuel cell model that capture its behaviour for given operating conditions and on the other hand on easy-access current, voltage and impedance measurements. Thus, this allows the development of an embedded solution that minimizes the number of sensors required.The differences between the experimental measurements and the outputs computed by the physical fuel cell model – called residuals – are indicators which are sensitive to faults in operating conditions, and insensitive to usual operating dynamic conditions. Two residuals, generated from fuel cell output voltage and high frequency impedance, are used to detect abnormal operating conditions thanks to threshold detection. The choice of the detection threshold levels allows to set the detection performance in terms of good detection and false alarm probabilities.In order to take ageing into account, a degradation module computes the decrease of fuel cell voltage with time so that ageing is taken explicitly into account by residuals.Going beyond detection alone, a method to class the operating conditions faults has also been proposed. It uses a database of residuals from various known faults to train a K-nearest-neighbour classifier, so that faults can be identified and classified.The model developed in the CEA was compared with experiments carried out on the test bench. An experimental determination of the model constants was carried out using electrochemical methods (cyclic voltammetry...) and numerical ones (linear regression). It appears that the model correctly computes voltage and high-frequency impedance, confirming the possible use of this specific model for diagnostic purpose. The method has been tested with optimal thresholds that have been empirically determined. The detection score obtained is 80%. The false alarm rate is less than 5% during the test.The K-NN classifier was then validated on experimental data. The classification score during the 1000h test is around 60% with large disparities depending on the faults. This score is more than 99% for two of the studied faults (high pressures and low humidity), 63% for low pressures but only 20% for a temperature drop or humidity increase.This work concluded that the approach using a physical model diagnosed most faults with a low level of false alarms during 1000 hours of ageing. The search of new measurements to increase the score of poorly diagnosed faults thus improving diagnostic performance is a main perspective.

L ’intégration de systèmes mécaniques complexes soumis à des environnements vibratoirescontraignants nécessite de tenir compte, dès la conception, des sollicitations réelles d’usage.La thèse montre que l’environnement vibratoire ainsi que la durée d’exposition dépendent del’utilisation qui sera faite d’un système tout au long de son cycle de vie. L’ évaluation de sonl’utilisation repose sur l’ évolution conjointe du comportement des utilisateurs et du développementde la technologie du système.L’analyse de la sûreté de fonctionnement d’un système mécanique complexe a permis de considérerle système dans son ensemble et d’investiguer ainsi de fac¸on approfondie le comportementdynamique de composants critiques. La modélisation simple de systèmes mécaniques précisequalitativement et quantitativement les comportements dynamiques principaux et simule lessollicitations vibratoires auxquelles un composant critique identifié est soumis. Sur cette base, lamodélisation du comportement d’un composant mécanique permet d’ évaluer le dommage par fatiguequ’il subira. Cet indicateur apporte au concepteur une aide aux choix de la géométrie du composant.Enfin, l’environnement climatique ainsi que des impacts li ´es au fonctionnement interne du système,ont ´ et ´e pris en compte par la réalisation d’essais vibro-climatiques en fonctionnement. Ces étudesont été menées sur un système à pile à combustible intégré à un véhicule électrique à hydrogène.Elles ont permis de mettre au point un cheminement comme appui `a la conception des systèmesmécaniques complexes.Le cheminement pluridisciplinaire propos´e dans cette thèse repose donc sur l’interaction de travauxde recherche issus principalement des domaines de la sociologie, de la sûreté de fonctionnement etde la mécanique. / The integration of complex mechanical systems subject to stringent vibration environments requiresconsideration of the real conditions of use from the beginning of the design phase.The thesis shows that the vibration environment and the duration of exposure to this environmentdepend on the use of the system throughout its life cycle. The evaluation of its use is based on thejoint evolution of both the user behavior and the system technology development.The dependability analysis of a complex mechanical system leads to consider the system as a wholeand thus to investigate in depth the dynamic behavior of critical components. A basic modeling ofthe mechanical system allows to qualitatively and quantitatively identify key dynamic behaviors anddetermines the vibration loads to which selected critical components are subjected. On this basis,modeling the behavior of a mechanical component leads to assess its fatigue damage. This indicatorhelps the designer in his choice of component geometry.Finally, the climatic environment as well as effects related to the internal functioning of the system,have been taken into account by performing vibro-climatic tests of on an operating systems, i.e. a fuelcell system integrated into a hydrogen electric vehicle. This helped to develop a procedure to supportthe design of complex mechanical systems.

Les générateurs piles à combustibles (PàC) ont des performances qui dépendent fortement des conditions de fonctionnement liées à l'environnement dans lequel ils se trouvent. De plus, le pilotage de ces systèmes demeure délicat en raison du grand nombre de paramètres physiques mis en jeu tels que le profil du courant imposé par la charge, la température du stack, les températures, les pressions, les débits, l'hydratation des gaz... La méthodologie des Plans d'Expériences (PE) permet de définir de manière rationnelle les essais visant à caractériser rapidement et efficacement une PàC. Elle permet de déterminer les paramètres les plus influents sur le comportement de la pile et de mettre en évidence les interactions éventuelles qui lient ces facteurs. D'autre part, la caractérisation du générateur PàC par des PE a pour finalité de prédire le comportement du système vis-à-vis de ses paramètres de fonctionnement et d'envisager ainsi, par la suite, des stratégies de pilotage du système visant à optimiser un critère déterminant tel que la tension, la consommation d'hydrogène, la puissance électrique maximale, voire la durée de vie du stack.<br />Le mémoire est divisé en six chapitres. Après un bref aperçu du fonctionnement d'une PàC et de ses contraintes (premier chapitre), l'auteur donne les éléments essentiels de la méthodologie des PE nécessaires à la compréhension de la suite du travail (deuxième chapitre). Un plan destiné à étudier l'influence des débits et des pressions, côté hydrogène et côté air, sur la puissance maximale de la pile a été réalisé sur une pile PEM 500W utilisée en mode régulation de pression (troisième chapitre). Le plan complet comporte seize essais. Les analyses de la variance pour le plan complet et pour le plan fractionnaire (huit expériences choisies judicieusement parmi les seize réalisées) ont conduit à des résultats sensiblement identiques, à savoir une influence majeure du facteur débit d'air sur le niveau de puissance maximal atteint par la pile étudiée. Les plans et les outils logiciels mis au point ont ensuite été développés et utilisés pour analyser des résultats expérimentaux collectés sur une pile PEM 5kW (chapitre quatre). Les analyses réalisées permettent de cerner clairement et d'exprimer quantitativement, pour différents niveaux de courant de charge, les incidences des paramètres température de stack, pressions et surstoechiométries des gaz réactifs sur les performances de la PàC. Une modélisation statistique de la tension de pile en fonction des paramètres étudiés est mise en œuvre pour optimiser les conditions de fonctionnement de la pile. Le cinquième chapitre est consacré à l'analyse par la Méthode des Surfaces de Réponse (MSR) de résultats expérimentaux issus d'un essai d'endurance d'une PàC 100W ayant fonctionné en régime stationnaire pendant 1000 heures. Cette étude a notamment permis de montrer l'intérêt d'adopter des surstoechiométries variables au cours du temps pour aboutir d'une part à des performances élevées en terme de tension de pile et d'autre part à une diminution de la variabilité des tensions de cellules. Le dernier chapitre montre comment les PE peuvent contribuer à une meilleure compréhension des phénomènes physiques intervenant dans les PàC. Trois domaines sont considérés : les pertes de charge dans les plaques bipolaires distributrices des gaz réactifs, l'impact de l'humidification sur la variation de la résistance interne de la pile et le vieillissement à une température de fonctionnement supérieure à la valeur nominale.<br />L'ensemble des travaux réalisés montre comment la méthode des plans d'expériences peut être un moyen approprié pour caractériser, analyser et améliorer le système complexe que représente un générateur PàC.