Graphene is a promising material for many technological applications. To realize these applications, new fabrication techniques that allow precise control of the physical properties, as well as large scale integration between single devices are needed. In this work, a series of studies are performed in order to develop graphene based devices. First, using MD simulations we study the effects of irradiating graphene with a carbon ion atom at several positions and energies from 0.1 eV to 100 keV. The simulations show four types of processes adsorption, reflection, transmission, and vacancy formation. At energies below 10 eV the dominant process is reflection, between 10 and 100 eV is adsorption, and between 100 eV and 100 keV the dominant process is transmission. Vacancy formation is a low rate process that takes place at energies above 30 eV. Three types of defects were found: adatom, single vacancy, and 5-8-5 defect formed from a double vacancy defect. Also a bottom-up fabrication method is studied, in this method, the controlled folding of graphene structures, driven by molecular interactions with water nanodroplets, is analyzed considering the interactions with substrates such as SiO2, HMDS and IPA on SiO2. When the graphene is supported on SiO2, the attraction between graphene and the substrate prevents graphene from folding but if the substrate has HMDS or IPA, the interaction between graphene and the substrate is weak, and depending on the geometry of the graphene structure, folding is possible. Finally, to evaluate the characteristics of graphene based devices, we model the vibrational bending modes of graphene ribbons with different dimensions. The resonant frequencies of the ribbons and relations between the size of the ribbon and their resonant frequencies are calculated. The interaction of a graphene vibronic device with water and IPA molecules are simulated and demonstrate that this device can be used as a sensitive vibronic molecular sensor that is able to distinguish the chemical nature of the detected molecule. Also, the electrical properties of the graphene vibronic with armchair and zigzag border are calculated; the latter has the potential to generate THz electrical signals as demonstrated in this work.

Malgré les nombreux avantages que procure la RFID, son déploiement demeure freiné par plusieurs facteurs aussi bien économiques, que technologiques. Parmi ces freins, on peut citer le coût encore trop élevé des tags, le manque de fiabilité et de sécurité dans les informations contenues dans la puce RFID mais aussi les aspects "recyclage" des tags. Dans cette thèse nous nous focalisons sur le développement de tags RFID sans puce, qui représentent une nouvelle famille de tags bas coût. Avec cette technologie, l'information est extraite à partir de la réponse électromagnétique du tag qui dépend uniquement de sa géométrie. Différentes solutions ont été développées dans le but d'augmenter la quantité d'informations, de réduire la surface du tag ou encore d'améliorer la robustesse de détection. Des considérations pratiques tel que l'aspect réalisation sur substrat papier, le développement d'un système de détection bas coût, ou encore l'aspect mesure dans un environnement réel on été adressés afin d'établir une preuve de concept. Des travaux sur la réalisation de capteurs RFID sans puce et sur le moyen de rendre un tag sans puce reconfigurable sont présentés en guise de perspective.

The terahertz (THz) and mid-infrared (MIR) spectral regions have many potential applications in the industrial, biomedical, and military sectors. Yet, a wide portion of this region of the electromagnetic spectrum (particularly the THz range) is still relatively unexplored, due mainly to the absence of suitable sources and photodetectors, related to the lack of practical semiconductor materials with adequately small band gap energies. Intersubband transitions (ISBTs) between quantized energy states in quantum heterostructures provide tunable wavelengths over a broad spectral range including the THz region, by choosing appropriate layer thicknesses and compositions. This work focuses on the development of THz and MIR Quantum Well Infrared Photodetectors (QWIPs) based on ISBTs in GaN/AlGaN and Si/SiGe heterostructures. Due to their large optical phonon energies, GaN materials allow extending the spectral reach of existing far-infrared photodetectors based on GaAs, and may enable higher-temperature operation. In the area of MIR optoelectronic devices, I have focused on developing QWIPs based on ISBTs in Si/SiGe heterostructures in the form of on strain-engineered nanomembranes. Due to their non-polar nature, these materials are free from reststrahlen absorption and ultrafast resonant electron/phonon scattering, unlike traditional III-V semiconductors. Therefore, Si/SiGe quantum wells (QWs) are also promising candidates for high-temperature high-performance ISB device operation (particularly in the THz region), with the additional advantage of direct integration with CMOS technology. In this thesis work, numerical modeling is used to design the active region of the proposed devices, followed by sample fabrication and characterization based on lock-in step-scan Fourier transform infrared spectroscopy. Three specific QWIP devices have been developed. The first is a III-nitride THz QWIP based on a novel double-step QW design in order to alleviate the material limitations provided by the intrinsic electric fields of GaN/AlGaN heterostructures. Next, I have developed a THz GaN/AlGaN QWIP grown on semi-polar (202 ̅1 ̅) GaN, where the detrimental effects of the internal fields are almost completely eliminated. Finally, I have demonstrated a Si/SiGe MIR QWIP based on a novel fabrication approach, where nanomembrane strain engineering is used to address the materials quality issues normally found in SiGe QWs. Promising photodetector performance is obtained in all cases. / 2017-06-21T00:00:00Z

Nous étudions la génération de rayonnement TeraHertz (THz) dans des microplasmas produits par des lasers femtosecondes. Cette technique est prometteuse pour créer efficacement des sources THz compactes et étendue spectralement (0.3-30 THz), qui intéressent de nombreuses applications, comme l’identification spectroscopique de substances dangereuses ou encore l’imagerie en biologie et médecine. Contrairement aux sources conventionnelles, comme les interrupteurs photo-conducteur, les sources THz basées sur des plasmas ne sont pas limitées par la tenue au flux et couvrent l’ensemble du spectre THz. Afin de modéliser des microplasmas générés par des faisceaux laser fortement focalisés, nous présentons un nouvel algorithme qui permet d’injecter tout type de laser dans des codes électromagnétiques. Nous dérivons aussi un modèle compatible avec les équations de Maxwell qui inclut les deux mécanismes générateurs de THz: le courant d’ionisation (IC) et le mécanisme “Transition-Cherenkov” (TC). Ce dernier mécanisme domine la production de THz pour des lasers à plusieurs cycles optiques, où l’émission est produite par les courants d’électron longitudinaux. Dans le cas des microplasmas où un champ électrostatique externe est ajouté, le taux de conversion énergétique laser/THz peut être augmenté de deux ordres de grandeur via le mécanisme IC lorsque le champs statique ou la pression du gaz sont accrus. De plus, les simulations 3D montrent que pour un faisceau laser à deux couleurs et dans des conditions optimales de focalisation, une énergie laser de 10 micro-Joule est suffisante pour atteindre des taux de conversion bien au-dessus de 10−4. Dans ce cas, la nature transverse du courant IC est cruciale pour accroitre l’efficacité avec la longueur du plasma. En considérant un faisceau laser à deux couleurs de forme elliptique, nous proposons de contrôler les spectres d’émission en exploitant les effets plasmoniques résonants. / We investigate terahertz (THz) generation in fs-laser-induced microplasmas, which are promising candidates for compact and efficient broadband THz sources (0.3-30 THz). Such sources have various applications as spectroscopic identification of hazardous substances or THz imaging in biology and medicine. Unlike conventional THz sources as photoconductive switches, gas-plasma-based THz sources do not suffer from irreversible material damage and can cover the whole THz range at once. To simulate tightly-focused-laser-induced microplasmas, we propose an efficient numerical algorithm that can introduce any arbitrarily shaped laser pulses into electromagnetic codes. We derive a Maxwell-consistent model that includes two major THz generation mechanisms, the ionization current (IC) and transition-Cherenkov mechanisms (TC). The latter mechanism is shown to dominate for single-color multi-cycle lasers pulses where the emission is driven by longitudinal electron currents. For microplasmas a constant electric field can boost the laser-to-THz converison efficiency by two orders of magnitude via the IC mechanism when increasing the gas-pressure and bias-voltage. Moreover for two-color-driving laser pulses, Maxwell-consistent 3D simulations show, that only 10 μJ laser pulse energy are sufficient to reach conversion efficiencies well above 10−4 when optimizing the focusing conditions. Here, the transverse nature of the IC currents is crucial for the up-scaling of the efficiency with the plasma length. By using elliptically-shaped two-color-driving laser beams, we propose to control the emission spectra by exploiting resonant plasmonic effects.

Ce travail de thèse présente les résultats d'une étude des propriétés physiques de semi-conducteurs à faible gap et des caractéristiques de dispositifs de type antenne photoconductrice fabriquée sur de tels matériaux photoconducteurs. Le but de la présente étude est de développer un dispositif amélioré d'émission et de détection de radiation THz pulsée pour des systèmes de spectroscopie THz compacts requérant d'être couplés à des sources laser émettant à 1550 nm. Des antennes photoconductrices ont été fabriquées sur un substrat photoconducteur (InGaAs et InGaAsP) dont les propriétés physiques ont été modifiées via un procédé de fabrication nécessitant l'implantation d'ions lourds à haute énergie suivit d'un recuit thermique rapide. Ce procédé de fabrication a déjà été mis au point dans le cadre d'un précédent travail de thèse: il donne lieu à une structure recristallisée inhomogène en profondeur qui présente un faible temps de vie des photoporteurs (< 1ps), une grande résistivité ( >1000 Ωcm) et une mobilité de Hall ( >300 cm2V-1s-1) convenable pour la fabrication de dispositifs THz. Dans le cadre du présent travail, une meilleure corrélation entre les propriétés structurales et électroniques du matériau photoconducteur, obtenu selon différentes conditions expérimentales d'implantation et de recuit, a été établie. L'effet des propriétés physiques du substrat sur les caractéristiques des antennes photoconductrices a également été discuté. Le temps de vie et la mobilité des photoporteurs ainsi que la résistivité du matériau ont été déterminés pour différentes conditions de fabrication des substrats photoconducteurs. Des courbes de photoconductivité en fonction de la fréquence des différentes substrats photoconducteurs ont été obtenues à partir des mesures pompe optique - sonde THz. Deux sortes d'implantion ionique ont été effectuées, soit une implantion avec ions de Fe et une co-implantation de Fe et de P. Cette co-implantion vise à maintenir un équilibre stoechiométrique pour les matériaux ternaires. Différentes températures de recuit thermique rapide ont été utilisées. Pour caractériser le degré de cristallisation de chaque matériau et la taille de grain moyenne de ceux-ci, des mesures d'absorption par ellipsométrie ont été effectuées. Le choix des conditions expérimentales pour la fabrication du substrat de base des antennes repose sur une implantation d'ions de Fe avec une énergie de plus de 2.5 MeV suivi d'un recuit à 500 degrés Celsius conférant au semi-conducteur une mobilité de >5 cm2V-1s-1. Avec cette optimisation des paramètres physiques, un spectromètre térahertz a été réalisé avec deux antennes photoconductrices quaternaire couplées à un laser opérant à 1550 nm. Une plage dynamique de plus de 65 dB allant à 3 THz est obtenue avec une bande passante pouvant atteindre plus de 1.5 THz à 20 dB. L'optimisation des matériaux ternaires (InGaAs) et quaternaires (InGaAsP) à des fins de spectroscopie térahertz est présentée avec différents types d'implantations et de recuit thermique. Selon les résultats de la présente étude, le matériau quaternaire présente les meilleures caractéristiques pour le développement d'un spectromètre térahertz compact et entièrement fibré.

Au voisinage et au dessous des fréquences térahertz, nous avons investigué la dynamique des modes mous centraux de type Debye dans les super-réseaux ferroélectriques BaTiO3/BaxSr1-xTiO3 dans un large domaine de températures en utilisant la spectroscopie Raman polarisée. La coexistence d'un pic central et du mode mou sous-atténué suggère un caractère complexe ordre-désordre des transitions de phase successives dans ces matériaux. L'apparition du mode central prononcé pourrait expliquer l'anomalie diélectrique de type relaxateur récemment observée dans de tels super-réseaux. Nous avons exploré et comparé la dynamique des super-réseaux à trois couches et à deux couches. Nous avons montré que l'utilisation de couches de compositions chimiques différentes dans des super-réseaux multicouches permet d'obtenir des hétérostructures ayant des caractéristiques souhaitables en raison des effets de déformation entre les couches alternées et de contrôler leurs paramètres.Nous avons établi les diagrammes de phase théoriques "strain-misfit temperature" pour les couches minces de BaxSr1-xTiO3 déposées sur des substrats cubiques orientés (111). Ces diagrammes de phase sont utiles pour des applications pratiques dans l'ingénierie des couches minces. Nous avons aussi réalisé une étude expérimentale sur un film mince de Ba0.8Sr0.2TiO3 déposé sur un substrat MgO (111) pour vérifier nos prédictions théoriques. Nous avons étudié l'inversion de la polarisation induite par le champ dans la phase ferroélectrique orientée suivant l'axe C des films de structure pérovskite sous contrainte. Nous avons montré qu'en plus du mécanisme de commutation longitudinal conventionnel, lorsque le module du vecteur de polarisation orienté selon l'axe c change, les mécanismes longitudinaux-transversaux et transversaux sont aussi possibles lorsque la composante perpendiculaire de la polarisation est activée dynamiquement / We investigate near- and sub-Terahertz dynamics of soft and Debye-type central modes by the polarized Raman spectroscopy in ferroelectric BaTiO3/BaxSr1-xTiO3 superlattices in a broad temperature range. Coexistence of the central peak and the underdamped soft mode suggests complicated order-disorder character of successive phase transitions in these superlattices. The occurrence of the pronounced central mode can explain the recently observed relaxor-like dielectric anomaly in such superlattices. We explore and compare the lattice dynamics of three-layer and two-layer superlattices. We show that the using layers of different chemical compositions in multilayered superlattices one can obtain heterostructures with the desirable characteristics and realize fine tuning of their parameters due to strain effects between alternating layers.We construct the “temperature-misfit strain” theoretical phase diagrams for BaxSr1-xTiO3 thin films grown on (111)-oriented cubic substrates. The phase diagrams are useful for practical applications in thin-film engineering. We experimentally investigate a Ba0.8Sr0.2TiO3 thin film deposited on (111)MgO substrate with the aim to verify our theoretical predictions. We study the field-induced polarization reversal in the c-oriented ferroelectric phase of strained perovskite films. We show that in addition to the conventional longitudinal switching mechanism, when the c-oriented polarization vector changes its modulus, the longitudinal-transversal and transversal mechanisms when the perpendicular component of polarization is dynamically admixed are possible

As the amount of study into the terahertz (THz) region of the electromagnetic spectrum steadily increases, the parallel plate waveguide has emerged as a simple and effective fixture to perform many experiments. The ability to concentrate THz radiation into a small area or volume enables us to analyze smaller samples and perform more repeatable measurements, which is essential for future research. While the fundamental physics of PPW transmission are understood mathematically, the practical knowledge of building such a fixture for the THz domain and taking measurements on it with a real system needs to be built up through experience. In this thesis, multiple PPW configurations are built and tested. These include waveguides of different lengths and opening heights, using lenses and antennas to focus and collect radiation from the input and output, and different amounts of polish on the waveguide surface. A basic resonator structure is also built and measured as a proof of concept for future research. The two most useful propagation modes through the waveguide, the lowest order transverse magnetic (TEM) and transverse electric (TE) modes, were characterized on all of the setups. Additionally, a flexible fixture was designed and measured which will allow future work in the THz field to be much more reliable and repeatable.

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付記する学位プログラム名: 京都大学卓越大学院プログラム「先端光・電子デバイス創成学」 / 京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第24401号 / 理博第4900号 / 新制||理||1700(附属図書館) / 京都大学大学院理学研究科物理学・宇宙物理学専攻 / (主査)教授 川上 則雄, 教授 石田 憲二, 教授 田中 耕一郎 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DFAM

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